【摘要】：氫氣作為新能源燃料,燃燒值高,燃燒產(chǎn)物為水、高效清潔無(wú)污染。電催化水分解析氫是最經(jīng)濟(jì)和最環(huán)保的方法之一,其中的電極材料是決定電解水析氫能耗大小的關(guān)鍵因素之一。銅基電極材料具有導(dǎo)電性優(yōu)良、價(jià)格低廉、地球儲(chǔ)量大等特點(diǎn),因此具有良好的發(fā)展前景。基于此現(xiàn)狀,本文從銅基電極材料的形貌和性能關(guān)系出發(fā),通過調(diào)控產(chǎn)物形貌來(lái)調(diào)控樣品性能,進(jìn)而根據(jù)性能指導(dǎo)調(diào)控樣品形貌。具體內(nèi)容如下:(1)采用泡沫銅為銅源和基底,通過低溫液相法在泡沫銅基底上一步原位合成Ag/Cu_2O/Cu復(fù)合電極材料。將所制備的電極材料進(jìn)行線性掃描伏安(LSV)、計(jì)時(shí)安培(I-t)、塔菲爾(Tafel)、循環(huán)伏安(CV)以及交流阻抗(EIS)測(cè)試,考察了銀摻雜量以及氫氧化鉀用量對(duì)產(chǎn)物形貌和電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明:電流密度在10mA/cm~2時(shí)的過電位僅為108 mV vs RHE,Tafel斜率僅為58 mV/dec,且雙電層電容達(dá)到44.9 mF/cm~2,穩(wěn)定性測(cè)試10 h后,樣品電流密度的衰減僅為3%,說明所制備的Ag/Cu_2O/Cu樣品具有優(yōu)異的電催化析氫性能以及穩(wěn)定性。(2)采用低溫液相法,以氫氧化鈉為反應(yīng)物,制備了Ag/CuO/Cu復(fù)合電極材料。在此基礎(chǔ)上以次亞磷酸鈉為磷源對(duì)其進(jìn)行磷化,制備了Ag/Cu_3P/Cu復(fù)合電極材料,考察了次亞磷酸鈉用量、磷化溫度對(duì)其電催化性能的影響。電化學(xué)測(cè)試表明:磷化后樣品在催化電流密度達(dá)到10 mA/cm~2時(shí)的過電位僅為101 mV vs RHE,且Tafel斜率僅56 mV/dec,此外磷化后樣品的雙電層電容高達(dá)47.1 mF/cm~2,說明磷化后所制備的Ag/Cu_3P/Cu樣品具有更優(yōu)秀的電催化析氫性能。(3)使用硝酸銅作為銅源,丙烯酰胺為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,通過水熱法一步合成獨(dú)特的蝴蝶狀CuO多級(jí)結(jié)構(gòu),該多級(jí)結(jié)構(gòu)由超薄納米片組裝而成�？疾炝朔磻�(yīng)溫度以及反應(yīng)物用量對(duì)其電催化性能的影響。電化學(xué)測(cè)試表明該電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氧和電催化析氫性能,10 mA/cm~2電流密度對(duì)應(yīng)的析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)過電位分別為330 m V vs RHE以及172 m V vs RHE,是一種優(yōu)良的雙功能電催化水分解材料。通過I-t測(cè)試結(jié)果可知,樣品具有良好的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【圖文】：

氫氣不是自然存在于地球上的。因此，需要通過一定工藝制備氫氣。目前工業(yè)生產(chǎn)氫氣的途徑主要分為三類，蒸汽甲烷重整、煤氣化以及電解水(圖1-1)[3]。其中，蒸汽甲烷的轉(zhuǎn)化和煤氣化的產(chǎn)量約占整個(gè)氫產(chǎn)量的95 %以上，而電解水只占?xì)錃猱a(chǎn)量的4 %左右。顯然，現(xiàn)階段工業(yè)化產(chǎn)氫還很大程度上依賴化石類不可再生能源。但這種基于化石燃料的制氫技術(shù)不能真正的解決目前迫在眉睫的環(huán)境污染和二氧化碳排放問題。在蒸汽甲烷重整析氫的過程中，碳?xì)浠衔镌诟邷叵履芘c水發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生氫氣的同時(shí)也將排放出大量的二氧化碳?xì)怏w。二氧化碳作為一種溫室氣體最終被釋放到大氣中。顯而易見，蒸汽甲烷重整生產(chǎn)氫氣的方法不僅增加了空氣污染的程度，還進(jìn)一步促進(jìn)全球變暖。在這三種主要的生產(chǎn)氫氣的方法中

了金屬電極析氫活性。這些分子水平的思考促進(jìn)了電催化前進(jìn)的腳步。1.3 電催化體系的概述圖1-2是典型的電催化析氫示意圖，反應(yīng)體系由三部分組成構(gòu)成:電解質(zhì)，陰極和陽(yáng)極。在陰極和陽(yáng)極上分別含有氫反應(yīng)催化劑(HEC)和氧反應(yīng)催化劑(OEC)，

1.4 電解水催化劑的材料圖1-3顯示了一些常用的HER催化劑元素，根據(jù)他們自身的物理和化學(xué)性質(zhì)，可大致分為三類：(1)貴金屬類催化劑，如金屬鉑(Pt)；(2)過渡金屬催化劑，包括鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)、銅(Cu)、鉬(Mo)和鎢(W)等；(3)非金屬元素催化劑，包括硼(B)、碳(C)、氮(N)、磷(P)、硫(S)和硒(Se)等。

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 郭小華;;核殼結(jié)構(gòu)納米Cu_2O/Ag的制備、表征和應(yīng)用研究[J];化學(xué)研究與應(yīng)用;2017年07期

2 黃曉f;趙吟霜;呂功煊;唐志誠(chéng);;溶劑熱法在金屬氧化物和分子篩及貴金屬等催化劑制備中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J];分子催化;2017年03期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 劉香;銅基非貴金屬材料的設(shè)計(jì)、合成及其電催化水分解性能的研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2016年

本文編號(hào)：2804484