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具有電或光催化制氫性能的銅、鈷鎳配合物的設(shè)計(jì)、合成與研究

發(fā)布時(shí)間:2020-08-22 22:36
【摘要】:隨著社會(huì)的進(jìn)步和經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,人類對(duì)能源的需求日益增多,發(fā)展新能源來代替化石燃料(煤、石油)成了必然趨勢,使用氫能源能夠有效減少二氧化碳?xì)怏w的排放及其對(duì)全球氣候變化的影響。目前,氫能源已經(jīng)成為人類社會(huì)實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的能源之一,因此備受關(guān)注。本文主要工作是合成催化劑,通過電催化和光催化制備氫氣。本論文主要工作包括五個(gè)板塊:1)以2-叔丁基-4-甲基苯酚,3-氨基-1-丙醇,甲醛為原料合成一種四齒配體6-(3-aminomethylpropanol)-2-tert-buty-4-methylphenol(H_2L),該配體(H_2L)與CuCl_2.2H_2O反應(yīng)生成新的不溶于水的雙核銅配合物[Cu_2(L)_2]1,研究其電催化制氫性能。2)以1,10-鄰菲咯啉、Co(NO_3)_2.6H_2O、四氰基乙烯(TCNE)為原料合成一種新的鈷配合物[(phen)_2Co(CN)_2].NO_3 2,通過研究發(fā)現(xiàn)該配合物易溶于水,且具有電催化制氫性能。3)以1,10-鄰菲咯啉、Co(ClO_4)_2.6H_2O、四氰基乙烯(TCNE)為原料合成一種新的水溶性鈷配合物[(phen)_2Co(CN)_2].ClO_4 3,研究其在均相中電催化制氫和光催化制氫的性能。4)參考文獻(xiàn)合成一種已知結(jié)構(gòu)的鎳配合物[BzPyN(CH_3)_2]_2[Ni(mnt)_2]4,配體mnt~(2-)=maleonitriledithiolate,選擇CdS納米棒為光敏劑,研究其在多相中光催化制氫的性能。5)參考文獻(xiàn)合成一種已知結(jié)構(gòu)的鎳配合物[BzPyN(CH_3)_2]_2[Ni(i-mnt)_2]5,配體i-mnt~(2-)=2,2-dicyanoethylene-1,1-dithiolate,研究發(fā)現(xiàn)該配合物同時(shí)具有光電催化制氫的性能,電催化制氫是均相,光催化制氫時(shí)多相。
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:O641.4;TQ116.2
【圖文】:

活性中心結(jié)構(gòu),氫化酶


1.2.1 Cu 配合物的研究銅配合物關(guān)于電催化制氫的內(nèi)容,通過查閱最近幾年文獻(xiàn)報(bào)道了解到,在2014 年,Zhang 課題組[8]在 Angewandte 雜志上發(fā)表了一篇單核銅配合物(圖1-3),銅配合物的濃度 0.5 μM ,在 pH 2.5 新制的磷酸鹽緩沖溶液中通過施加電壓 0.90 V to 0.60 V,分別電解2 小時(shí),當(dāng)電壓為-0.90 V時(shí),TOF為7000 h-1cm-2,法拉第效率為 96%,制氫速率常數(shù)(kobs)高達(dá) 10000 S-1。在 2015 年 Ana P.C.Ribeiro 課題組[9]在其他雜志上發(fā)表了一篇四核銅配合物(圖 1-4),通過控制電位電解 2 小時(shí),其可達(dá) TON 值為 529,還研究了該銅配合物的穩(wěn)定性,通過循環(huán)測定三次,測量值基本不變,可見該配合物是比較穩(wěn)定的。

活性中心結(jié)構(gòu),氫化酶


1.2.1 Cu 配合物的研究銅配合物關(guān)于電催化制氫的內(nèi)容,通過查閱最近幾年文獻(xiàn)報(bào)道了解到,在2014 年,Zhang 課題組[8]在 Angewandte 雜志上發(fā)表了一篇單核銅配合物(圖1-3),銅配合物的濃度 0.5 μM ,在 pH 2.5 新制的磷酸鹽緩沖溶液中通過施加電壓 0.90 V to 0.60 V,分別電解2 小時(shí),當(dāng)電壓為-0.90 V時(shí),TOF為7000 h-1cm-2,法拉第效率為 96%,制氫速率常數(shù)(kobs)高達(dá) 10000 S-1。在 2015 年 Ana P.C.Ribeiro 課題組[9]在其他雜志上發(fā)表了一篇四核銅配合物(圖 1-4),通過控制電位電解 2 小時(shí),其可達(dá) TON 值為 529,還研究了該銅配合物的穩(wěn)定性,通過循環(huán)測定三次,測量值基本不變,可見該配合物是比較穩(wěn)定的。

雜志,課題組,控制電位電解,法拉第


Zhang 課題組[8]在 Angewandte 雜志上發(fā)表了一篇單核銅配合物(圖1-3),銅配合物的濃度 0.5 μM ,在 pH 2.5 新制的磷酸鹽緩沖溶液中通過施加電壓 0.90 V to 0.60 V,分別電解2 小時(shí),當(dāng)電壓為-0.90 V時(shí),TOF為7000 h-1cm-2,法拉第效率為 96%,制氫速率常數(shù)(kobs)高達(dá) 10000 S-1。在 2015 年 Ana P.C.Ribeiro 課題組[9]在其他雜志上發(fā)表了一篇四核銅配合物(圖 1-4),通過控制電位電解 2 小時(shí)

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 ;Preparation and properties of CdS/Au composite nanorods and hollow Au tubes[J];Chinese Science Bulletin;2010年10期



本文編號(hào):2801238

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