【摘要】：隨著導(dǎo)彈技術(shù)的不斷發(fā)展,飛行器速度不斷提高,對天線罩材料的承載、隔熱和透波等性能提出了更高的要求。多孔氮化硅陶瓷具有低密度、高抗彎強(qiáng)度和低熱膨脹系數(shù),還具有較低的介電常數(shù)和介電損耗,成為高溫透波材料的研究重點和發(fā)展方向。本文通過添加不同種類氟化物作為燒結(jié)助劑、聚甲基丙烯酸甲酯為造孔劑和氮化硼為第二相制備了多孔氮化硅陶瓷。對各個配方試樣的物相組成、顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能進(jìn)行測試,探究了氮化硅陶瓷的孔隙率和抗彎強(qiáng)度的影響因素,并制備了氣凝膠/氮化硅復(fù)合陶瓷。對添加不同氟化物含量對氮化硅陶瓷性能進(jìn)行了研究發(fā)現(xiàn):氟化物能夠和氮化硅粉體表面的SiO_2形成低熔點液相促進(jìn)α-Si_3N_4→β-Si_3N_4的相轉(zhuǎn)變,同時在燒結(jié)過程中生成SiF_4氣體揮發(fā)在陶瓷內(nèi)部造成孔隙;當(dāng)CaF_2添加量為1.0 wt%時,孔隙率為35.8%,α-Si_3N_4→β-Si_3N_4的相變程度為79.7%,抗彎強(qiáng)度為226.0 MPa的多孔氮化硅陶瓷。分別對造孔劑和難燒結(jié)第二相對多孔氮化硅陶瓷孔隙率的影響進(jìn)行了探究。其中添加造孔劑法可以顯著提高Si_3N_4陶瓷的氣孔率,并且隨著造孔劑含量的增加氮化硅的轉(zhuǎn)變程度逐漸增加,當(dāng)PMMA添加量為60 vol%時,多孔氮化硅陶瓷的孔隙率為65.9%,α-Si_3N_4→β-Si_3N_4的相變程度為98.6%,抗彎強(qiáng)度為38.6MPa;隨著氮化硼的加入,多孔陶瓷孔隙率逐漸增加,但氮化硅的轉(zhuǎn)變會受到阻礙,當(dāng)BN含量為25 wt%時,多孔陶瓷的孔隙率為56.8%,α-Si_3N_4→β-Si_3N_4的相變程度為76.9%,抗彎強(qiáng)度為56.0 MPa。此外,本文還通過在多孔氮化硅陶瓷孔內(nèi)復(fù)合低導(dǎo)熱氣凝膠的方法降低了其導(dǎo)熱系數(shù)。首先制備了孔隙率為64.1%,抗彎強(qiáng)度為51.9 MPa的多孔氮化硅陶瓷,然后通過真空溶膠浸漬法和超臨界干燥法制備了氣凝膠/多孔氮化硅復(fù)合陶瓷。結(jié)果表明,多孔氮化硅陶瓷與氣凝膠復(fù)合后形成的納米孔結(jié)構(gòu)使氣相導(dǎo)熱大幅度降低,不僅使多孔氮化硅陶瓷的導(dǎo)熱系數(shù)從9.8 Wm~(-1)K~(-1)到7.3 Wm~(-1)K~(-1),而且保持了多孔氮化硅陶瓷較低的密度和介電常數(shù)。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ174.1
【圖文】：

第 1 章 文獻(xiàn)綜述化硅陶瓷中液相主要由燒結(jié)助劑和氮化硅表面的 SiO2膜形成相轉(zhuǎn)化和形成長棒狀 β-Si3N4晶粒的互鎖結(jié)構(gòu)，而且會促進(jìn)陶孔隙率，孔隙率的降低必然會造成介電性能的惡化。而優(yōu)異的材料同時具有高的力學(xué)性能和低的介電常數(shù)，因此既要保證高要保證較高的孔隙率，那么在制備多孔氮化硅陶瓷過程中首先劑的類型和用量。ksander J. Pyzik[18]研究了玻璃相含量和玻璃相組成對于氮化硅粒形貌的影響，他們認(rèn)為氮化硅陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)(孔隙率、β-S長徑比)可以通過調(diào)整不同元素的比例和含量來進(jìn)行控制，并a 等元素的添加有利于氮化硅陶瓷的致密化過程，Y, Sc 等稀土促進(jìn) →β 相變，Ca,Mn 和 La 等元素的添加有利于促進(jìn) β-Si3生長，具體如圖 1-1 所示。

圓球形、在排膠過程中易于排除且對環(huán)境無害。常用的造孔劑包括碳酸鹽、尿素、碳粉和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等。Chen Fei[24]等人利用 H3PO4為造孔劑在較低溫度(1000-1200oC)下通過結(jié)制備了以 -Si3N4為主的多孔陶瓷。多孔結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生主要是由于 H3PO4，此外，燒結(jié)過程中產(chǎn)生了 SiP2O7相將 -Si3N4晶粒粘結(jié)到一起使多孔陶了較高的強(qiáng)度；他們通過調(diào)節(jié) H3PO4的加入量(10-50 Vol%)，獲得了孔隙-63%，強(qiáng)度為 50-120 MPa 的多孔 -Si3N4陶瓷。Aranzazu Diaz[25]等人通過控制淀粉的添加量在1800℃燒結(jié)2h制備出了在 0~25%的多孔氮化硅陶瓷，發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)矸厶砑恿繛?30vol%以下時，孔隙閉孔且符合 Slamovich 和 Lange 關(guān)于孔隙和淀粉添加量的預(yù)測關(guān)系，而超 vol%之后不僅出現(xiàn)了開氣孔而且偏離了該關(guān)系式，多孔氮化硅陶瓷顯微要由長棒狀的 β-Si3N4晶粒搭接形成的致密基體圍繞著淀粉燒除后所形成組成，β-Si3N4晶粒的直徑和長徑比均為 0.26 μm 和 3.7 μm 左右，并不隨的增加而改變。

5 μm 的 PMMA 為造孔劑時制備的多孔氮化硅陶瓷在相同孔隙彎強(qiáng)度。氮化硅陶瓷，氮化硼(BN)陶瓷具有更加優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和介電溫度高達(dá) 3000oC，在很寬的溫度范圍之內(nèi)能夠保持良好的熱定性[27]。近年來基于弱邊界相的理論，人們對通過引入弱邊界硅陶瓷進(jìn)行了研究[7, 9]。濱工業(yè)大學(xué)的 Wang Shengjin[28]通過凝膠注模法制備了不同 B4復(fù)合陶瓷，并研究了 BN 含量對復(fù)合陶瓷顯微結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能震性能的影響。結(jié)果表明，隨著 BN 含量的增加，BN 開始出氣孔率逐漸增大，β-Si3N4的含量和長徑比逐漸降低，，這是由成釘扎效應(yīng)阻礙了溶解-沉淀傳質(zhì)過程，如圖 1-3 所示。當(dāng)添加后，多孔陶瓷的孔隙率、強(qiáng)度、介電常數(shù)和臨界抗熱震溫度分別Pa，3.8 和 445.1oC (對于不含 BN 的多孔氮化硅陶瓷，其孔隙率和臨界抗熱震溫度為 48.1%，128.0 MPa，4.1 和 395.1oC)。

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