【摘要】：氫氣作為一種豐富的、可再生的、清潔的新能源被認(rèn)為是最理想的替代化石燃料的能源之一。電解水是一種重要的制氫方法,通過(guò)電解水制備的氫氣純度高;氫產(chǎn)量可自動(dòng)控制,無(wú)污染;工藝簡(jiǎn)單,維護(hù)方便。但是過(guò)高的陽(yáng)極析氧過(guò)電位嚴(yán)重降低了其電能利用率,從而限制了電解水工業(yè)的發(fā)展。因此,尋找一種價(jià)格適宜、可有效降低析氧過(guò)電位、提高電能利用率的高效析氧電催化材料對(duì)電解水工業(yè)發(fā)展具有決定性的意義。貴金屬和過(guò)渡金屬化合物的析氧電催化性能優(yōu)異,是目前析氧電極材料研究的熱點(diǎn)。因此,本論文研究的目的是采用簡(jiǎn)單的方法探索制備出新穎的低貴金屬?gòu)?fù)合材料、高比表面積的過(guò)渡金屬化合物及其復(fù)合材料——價(jià)格適宜、高效穩(wěn)定的電解水析氧催化劑。本論文具體研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面:(1)采用化學(xué)氣相沉積法制備了氮摻雜碳納米管(CN_xNT_s)作為基底材料;然后,通過(guò)溶劑熱法制備了復(fù)合催化劑IrO_x/CN_xNT_s。分別研究了不同IrO_x的載量對(duì)其在中性溶液(0.1 M KHCO_3)中的電催化析氧性能的影響。結(jié)果表明,IrO_x納米粒子均勻分散于CN_xNT_s,得到的IrO_x/CN_xNTs催化劑在CO_2飽和的0.1 M KHCO_3溶液中具有良好的析氧電催化活性。15-Ir/C是最合適的催化劑,在電流密度為1和10 mA cm~(-2)時(shí),表現(xiàn)出最低的過(guò)電位分別為171和472 mV。8-Ir/C表現(xiàn)出最高的質(zhì)量活性(0.097 mAμg~(-1)Ir)。總之,較少的貴金屬銥的負(fù)載量會(huì)很大的提高CN_xNTs催化劑的析氧反應(yīng)性能。(2)采用水熱法和大氣中退火處理兩個(gè)簡(jiǎn)單易行的步驟合成了海膽狀的Co_3O_4、Co_3O_4納米片、Co_3O_4納米粒子以及Co_3O_4納米球等材料。分別探究不同形貌的Co_3O_4材料對(duì)其析氧電催化性能的影響。結(jié)果表明,在四種不同形貌的Co_3O_4催化劑中,類海膽狀的Co_3O_4表現(xiàn)出最好的析氧反應(yīng)(OER)催化性能。在10 mA cm~(-2)的電流密度下,類海膽狀的Co_3O_4表現(xiàn)出308 mV的低過(guò)電位,以及72mV dec~(-1)的小塔菲爾(Tafel)斜率,這表明其較優(yōu)越的析氧催化性能。機(jī)理研究結(jié)果表明Co_3O_4-1的電子傳遞途徑是一個(gè)兩步過(guò)程,其中過(guò)氧物種(OOH~(ads))是中間體。(3)采用水熱法和電沉積法然后分別退火處理制備了在碳纖維上生長(zhǎng)出自支撐的一維NiCo_2O_4納米線和類蜂窩狀的二維NiCo_2O_4材料。將兩種方法相結(jié)合開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)單的兩步濕化學(xué)方法,在硬性導(dǎo)電碳纖維上生長(zhǎng)出三維(3 D)NiCo_2O_4分層納米結(jié)構(gòu)。分別探究三種NiCo_2O_4/C材料對(duì)析氧電催化性能的影響。結(jié)果表明,在三種NiCo_2O_4/C催化劑中,3 D分層納米結(jié)構(gòu)NiCo_2O_4復(fù)合材料催化劑表現(xiàn)出最好的析氧反應(yīng)(OER)催化性能。在電流密度為10 mA cm~(-2)時(shí),表現(xiàn)出最低的過(guò)電位分別為330 mV。這種以碳布做基底材料通過(guò)兩步濕化學(xué)方法所制備的高性能的納米復(fù)合材料催化劑,為電解水析氧材料的發(fā)展提供了新的思路和方法。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.21
【圖文】：

圖 1.1 電解水制氫和使用的流程圖[7]。Fig.1.1 Picture of hydrogen production of water electrolysis and its use.前，電解水高效制氫技術(shù)研究已成為各界科研工作者研究的熱點(diǎn)。對(duì)氫能，氯堿工業(yè)，風(fēng)能和太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化利用也具有重大的意義。解質(zhì)主要有三種類型：1）堿性電解水。堿性電解水中使用的電解質(zhì)主要是氫氧化鉀和氫氧

己醇等 易操作但氫氣純度低 水 無(wú)污染，能量轉(zhuǎn)化率低 技術(shù)相比，電解水法制氫的優(yōu)點(diǎn)比較突出，具體如高。水的電解產(chǎn)生氫氣的純度可達(dá)到 99％至 99.9自動(dòng)控制，沒(méi)有污染；分少，占地的面積�。槐容^簡(jiǎn)單，維護(hù)比較方便。的主要問(wèn)題的電解裝置包括四部分：電解液、陰極、陽(yáng)極和隔開(kāi)，以此來(lái)獲得純的 H2和 O2。通常將一定量的電解高電導(dǎo)率。

掃描速度為 2 mVs-1下進(jìn)行測(cè)試。電流密度（j）由工報(bào)道的電位是相對(duì)于可逆氫電極（RHE）。系式中給出了 Ag/AgCl 和 RHE 之間的轉(zhuǎn)換：ERHE= EAg/AgCl+ 0.0591pH+0.199 V 以下關(guān)系式計(jì)算：η = ERHE- 1.23 V 氧化碳還原反應(yīng)性能的研究，錫（Sn）箔片用作工2）或 IrOx/CNxNTs修飾的玻碳電極（0.07065 cm2）（飽和 KCl）用作參比電極。線性掃描伏安法(LSV行測(cè)試。用電池性能測(cè)試儀（LANDCT2001C）在 0化碳飽和）負(fù)電位下進(jìn)行電解。在電解過(guò)程中，二氧做陰極，用 IrOx/CNxNTs修飾的玻碳電極做陽(yáng)極電化如圖 2.1 所示。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2784471