【摘要】：當(dāng)今人類社會(huì)正面臨著化石能源短缺、全球氣候暖化和生態(tài)環(huán)境污染等多重難題�！皻淠芙�(jīng)濟(jì)”由于其自身的許多優(yōu)點(diǎn),有望為上述難題提供解決方案。高效低成本制氫是“氫能經(jīng)濟(jì)”的基礎(chǔ)。與其他制氫方法相比,熱化學(xué)硫碘循環(huán)水分解制氫具有熱效率高、原料(水)來(lái)源豐富、無(wú)二氧化碳排放、可耦合太陽(yáng)能和核能以及易于大規(guī)�；葍�(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最有發(fā)展?jié)摿Φ闹茪浞椒ㄖ�。硫碘循環(huán)制氫是由以下三步熱化學(xué)反應(yīng)組成的:Bunsen 反應(yīng):2H2O +I2+ SO2 →H2SO4+2HIHI催化分解反應(yīng):2HI-H2+I2硫酸催化分解反應(yīng):H2SO4→H2O+SO2+1/2O2硫碘循環(huán)制氫的原理雖然簡(jiǎn)單,但要實(shí)現(xiàn)硫碘制氫系統(tǒng)的大規(guī)�；�需要解決很多問(wèn)題。本文致力于硫碘循環(huán)制氫中HI分解催化劑、耐腐蝕材料和全流程系統(tǒng)設(shè)計(jì)建設(shè)的研究。首先,在高溫的HI-I2-H2O強(qiáng)腐蝕環(huán)境下,HI分解催化劑中的活性組分在載體表面發(fā)生團(tuán)聚導(dǎo)致催化劑失活。為此本文提出了使用[Ni(en3)](NO2)2為鎳鹽前驅(qū)體制備了高穩(wěn)定性活性炭負(fù)載Ni催化劑。利用[Ni(en3)](NO2)2較高的熱穩(wěn)定性和浸漬液粘度,抑制[Ni(en3)](NO2)2浸漬催化劑的浸漬樣在干燥和焙燒過(guò)程(浸漬法制備催化測(cè)的過(guò)程)中Ni的再分配,從而阻礙了 Ni顆粒在制備過(guò)程中發(fā)生團(tuán)聚長(zhǎng)大并提高Ni催化劑的穩(wěn)定性,同時(shí)揭示了金屬組分在載體表面的分散情況是影響Ni催化劑活性的主要因素。立足于我國(guó)煤炭資源豐富的國(guó)情,創(chuàng)新性地提出了昭通褐煤制備半焦,探索建立一套活化改性半焦方法,合成了低成本、高活性和穩(wěn)定性的半焦催化劑,建立了半焦催化分解氫碘酸的反應(yīng)機(jī)理。在HI催化分解領(lǐng)域提出了采用在催化劑作用下的HI分解反應(yīng)轉(zhuǎn)化速率(turnover rate,TOR)來(lái)表征催化劑的本征活性。測(cè)量得出了 Pt、Pd、Ru、Ni、Co和Cu等重要過(guò)渡金屬催化劑的本征催化活性和催化反應(yīng)活化能,提出和合成了 Ru/AC作為高效高穩(wěn)定性催化劑。采用大型化工過(guò)程模擬軟件Aspen Plus對(duì)整個(gè)硫碘循環(huán)制氫的化工過(guò)程進(jìn)行模擬,設(shè)計(jì)50 L/h硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)各個(gè)部分的工藝流程。在綜合考慮成本、機(jī)械性能和加工性能等因素后,試驗(yàn)和篩選出來(lái)TC4鈦合金作為HIx相模塊的材料,對(duì)硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)中主要設(shè)備進(jìn)行設(shè)計(jì),最終完成50 L/h熱化學(xué)硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)的建設(shè)。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ116.2;O643.36
【圖文】：

能源可以說(shuō)是最基本的物質(zhì)條件，幾乎所有的人類活動(dòng)都離不開能源。充足的能源逡逑供應(yīng)為當(dāng)今社會(huì)的快速發(fā)展提供了重要的物質(zhì)保障。在過(guò)去的２０年里，世界能源總需求以逡逑k文輳保梗サ乃俾試讜齔�。壤_跡保彼荊玻埃保澳昝攔牛睿澹潁紓澹桑睿媯錚潁恚幔簦椋錚鑠澹粒洌恚椋睿椋螅簦潁幔簦椋錚鈐げ�，辶x洗櫻玻埃保澳昕家恢鋇劍玻埃矗澳輳瀾縋茉醋芐棖蟮哪暝齔に俾駛嵊行》陸擔(dān)曰崳衷阱義希保矗プ笥搖Ｍ跡保笨梢鑰闖觶禾迦劑�、煤炭和天赛S峁┝巳潁福埃ヒ隕系哪茉蔥棖�。这辶x閑┨薊茉吹拇罅坷�，每年会向春V頭糯罅康奈廴競(jìng)臀率移澹ǘ躉頡⒌蹂義匣鎩⒎鄢疽約岸躉己圖淄椋�，给春V肪澈腿蚱蛟斐刪藪蟮難沽�。辶x希玻擔(dān)板危卞巍鰣危卞巍鰣危卞危卞危у危卞巍鰣危潁義希齲椋螅簦錚潁危校潁錚輳澹悖簦椋錚睿簀義希玻埃埃義希繡澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌簀義希悖皴澹保擔(dān)眨危危幔簦酰潁幔戾澹紓幔簀義希�，＾辶x希藉澹保埃埃澹茫錚幔戾義希玻В卞澹板危遙澹睿澹鰨幔猓歟澹簀義希掊澹擔(dān)埃澹玻保蓿掊澹義稀五五五危危酰悖歟澹幔蟈義

本文編號(hào)：2782998