【摘要】：當今人類社會正面臨著化石能源短缺、全球氣候暖化和生態(tài)環(huán)境污染等多重難題。“氫能經濟”由于其自身的許多優(yōu)點,有望為上述難題提供解決方案。高效低成本制氫是“氫能經濟”的基礎。與其他制氫方法相比,熱化學硫碘循環(huán)水分解制氫具有熱效率高、原料(水)來源豐富、無二氧化碳排放、可耦合太陽能和核能以及易于大規(guī)模化等優(yōu)點,被認為是最有發(fā)展?jié)摿Φ闹茪浞椒ㄖ�。硫碘循環(huán)制氫是由以下三步熱化學反應組成的:Bunsen 反應:2H2O +I2+ SO2 →H2SO4+2HIHI催化分解反應:2HI-H2+I2硫酸催化分解反應:H2SO4→H2O+SO2+1/2O2硫碘循環(huán)制氫的原理雖然簡單,但要實現(xiàn)硫碘制氫系統(tǒng)的大規(guī)模化還需要解決很多問題。本文致力于硫碘循環(huán)制氫中HI分解催化劑、耐腐蝕材料和全流程系統(tǒng)設計建設的研究。首先,在高溫的HI-I2-H2O強腐蝕環(huán)境下,HI分解催化劑中的活性組分在載體表面發(fā)生團聚導致催化劑失活。為此本文提出了使用[Ni(en3)](NO2)2為鎳鹽前驅體制備了高穩(wěn)定性活性炭負載Ni催化劑。利用[Ni(en3)](NO2)2較高的熱穩(wěn)定性和浸漬液粘度,抑制[Ni(en3)](NO2)2浸漬催化劑的浸漬樣在干燥和焙燒過程(浸漬法制備催化測的過程)中Ni的再分配,從而阻礙了 Ni顆粒在制備過程中發(fā)生團聚長大并提高Ni催化劑的穩(wěn)定性,同時揭示了金屬組分在載體表面的分散情況是影響Ni催化劑活性的主要因素。立足于我國煤炭資源豐富的國情,創(chuàng)新性地提出了昭通褐煤制備半焦,探索建立一套活化改性半焦方法,合成了低成本、高活性和穩(wěn)定性的半焦催化劑,建立了半焦催化分解氫碘酸的反應機理。在HI催化分解領域提出了采用在催化劑作用下的HI分解反應轉化速率(turnover rate,TOR)來表征催化劑的本征活性。測量得出了 Pt、Pd、Ru、Ni、Co和Cu等重要過渡金屬催化劑的本征催化活性和催化反應活化能,提出和合成了 Ru/AC作為高效高穩(wěn)定性催化劑。采用大型化工過程模擬軟件Aspen Plus對整個硫碘循環(huán)制氫的化工過程進行模擬,設計50 L/h硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)各個部分的工藝流程。在綜合考慮成本、機械性能和加工性能等因素后,試驗和篩選出來TC4鈦合金作為HIx相模塊的材料,對硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)中主要設備進行設計,最終完成50 L/h熱化學硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)的建設。
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ116.2;O643.36
【圖文】：

能源可以說是最基本的物質條件，幾乎所有的人類活動都離不開能源。充足的能源逡逑供應為當今社會的快速發(fā)展提供了重要的物質保障。在過去的２０年里，世界能源總需求以逡逑k文輳保梗サ乃俾試讜齔ぁＨ繽跡保彼荊玻埃保澳昝攔牛睿澹潁紓澹桑睿媯錚潁恚幔簦椋錚鑠澹粒洌恚椋睿椋螅簦潁幔簦椋錚鈐げ�，辶x洗櫻玻埃保澳昕家恢鋇劍玻埃矗澳輳瀾縋茉醋芐棖蟮哪暝齔に俾駛嵊行》陸擔曰崳衷阱義希保矗プ笥搖Ｍ跡保笨梢鑰闖觶禾迦劑�、煤炭和天赛S峁┝巳潁福埃ヒ隕系哪茉蔥棖蟆Ｕ忮義閑┨薊茉吹拇罅坷�，每年会向春V頭糯罅康奈廴競臀率移澹ǘ躉頡⒌蹂義匣鎩⒎鄢疽約岸躉己圖淄椋篤肪澈腿蚱蛟斐刪藪蟮難沽�。辶x希玻擔板危卞巍鰣危卞巍鰣危卞危卞危у危卞巍鰣危潁義希齲椋螅簦錚潁危校潁錚輳澹悖簦椋錚睿簀義希玻埃埃義希繡澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌簀義希悖皴澹保擔眨危危幔簦酰潁幔戾澹紓幔簀義希澹掊義希藉澹保埃埃澹茫錚幔戾義希玻В卞澹板危遙澹睿澹鰨幔猓歟澹簀義希掊澹擔埃澹玻保蓿掊澹義稀五五五危危酰悖歟澹幔蟈義

本文編號：2782998