硫碘循環(huán)制氫中HI分解催化劑及全流程系統(tǒng)設計研究
發(fā)布時間:2020-08-06 21:37
【摘要】:當今人類社會正面臨著化石能源短缺、全球氣候暖化和生態(tài)環(huán)境污染等多重難題。“氫能經濟”由于其自身的許多優(yōu)點,有望為上述難題提供解決方案。高效低成本制氫是“氫能經濟”的基礎。與其他制氫方法相比,熱化學硫碘循環(huán)水分解制氫具有熱效率高、原料(水)來源豐富、無二氧化碳排放、可耦合太陽能和核能以及易于大規(guī)模化等優(yōu)點,被認為是最有發(fā)展?jié)摿Φ闹茪浞椒ㄖ。硫碘循環(huán)制氫是由以下三步熱化學反應組成的:Bunsen 反應:2H2O +I2+ SO2 →H2SO4+2HIHI催化分解反應:2HI-H2+I2硫酸催化分解反應:H2SO4→H2O+SO2+1/2O2硫碘循環(huán)制氫的原理雖然簡單,但要實現(xiàn)硫碘制氫系統(tǒng)的大規(guī)模化還需要解決很多問題。本文致力于硫碘循環(huán)制氫中HI分解催化劑、耐腐蝕材料和全流程系統(tǒng)設計建設的研究。首先,在高溫的HI-I2-H2O強腐蝕環(huán)境下,HI分解催化劑中的活性組分在載體表面發(fā)生團聚導致催化劑失活。為此本文提出了使用[Ni(en3)](NO2)2為鎳鹽前驅體制備了高穩(wěn)定性活性炭負載Ni催化劑。利用[Ni(en3)](NO2)2較高的熱穩(wěn)定性和浸漬液粘度,抑制[Ni(en3)](NO2)2浸漬催化劑的浸漬樣在干燥和焙燒過程(浸漬法制備催化測的過程)中Ni的再分配,從而阻礙了 Ni顆粒在制備過程中發(fā)生團聚長大并提高Ni催化劑的穩(wěn)定性,同時揭示了金屬組分在載體表面的分散情況是影響Ni催化劑活性的主要因素。立足于我國煤炭資源豐富的國情,創(chuàng)新性地提出了昭通褐煤制備半焦,探索建立一套活化改性半焦方法,合成了低成本、高活性和穩(wěn)定性的半焦催化劑,建立了半焦催化分解氫碘酸的反應機理。在HI催化分解領域提出了采用在催化劑作用下的HI分解反應轉化速率(turnover rate,TOR)來表征催化劑的本征活性。測量得出了 Pt、Pd、Ru、Ni、Co和Cu等重要過渡金屬催化劑的本征催化活性和催化反應活化能,提出和合成了 Ru/AC作為高效高穩(wěn)定性催化劑。采用大型化工過程模擬軟件Aspen Plus對整個硫碘循環(huán)制氫的化工過程進行模擬,設計50 L/h硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)各個部分的工藝流程。在綜合考慮成本、機械性能和加工性能等因素后,試驗和篩選出來TC4鈦合金作為HIx相模塊的材料,對硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)中主要設備進行設計,最終完成50 L/h熱化學硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)的建設。
【學位授予單位】:浙江大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TQ116.2;O643.36
【圖文】:
能源可以說是最基本的物質條件,幾乎所有的人類活動都離不開能源。充足的能源逡逑供應為當今社會的快速發(fā)展提供了重要的物質保障。在過去的20年里,世界能源總需求以逡逑k文輳保梗サ乃俾試讜齔ぁH繽跡保彼荊玻埃保澳昝攔牛睿澹潁紓澹桑睿媯錚潁恚幔簦椋錚鑠澹粒洌恚椋睿椋螅簦潁幔簦椋錚鈐げ,辶x洗櫻玻埃保澳昕家恢鋇劍玻埃矗澳輳瀾縋茉醋芐棖蟮哪暝齔に俾駛嵊行》陸擔曰崳衷阱義希保矗プ笥搖M跡保笨梢鑰闖觶禾迦劑、煤炭和天赛S峁┝巳潁福埃ヒ隕系哪茉蔥棖蟆U忮義閑┨薊茉吹拇罅坷,每年会向春V頭糯罅康奈廴競臀率移澹ǘ躉頡⒌蹂義匣鎩⒎鄢疽約岸躉己圖淄椋篤肪澈腿蚱蛟斐刪藪蟮難沽。辶x希玻擔板危卞巍鰣危卞巍鰣危卞危卞危у危卞巍鰣危潁義希齲椋螅簦錚潁危校潁錚輳澹悖簦椋錚睿簀義希玻埃埃義希繡澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌簀義希悖皴澹保擔眨危危幔簦酰潁幔戾澹紓幔簀義希澹掊義希藉澹保埃埃澹茫錚幔戾義希玻В卞澹板危遙澹睿澹鰨幔猓歟澹簀義希掊澹擔埃澹玻保蓿掊澹義稀五五五危危酰悖歟澹幔蟈義
本文編號:2782998
【學位授予單位】:浙江大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TQ116.2;O643.36
【圖文】:
能源可以說是最基本的物質條件,幾乎所有的人類活動都離不開能源。充足的能源逡逑供應為當今社會的快速發(fā)展提供了重要的物質保障。在過去的20年里,世界能源總需求以逡逑k文輳保梗サ乃俾試讜齔ぁH繽跡保彼荊玻埃保澳昝攔牛睿澹潁紓澹桑睿媯錚潁恚幔簦椋錚鑠澹粒洌恚椋睿椋螅簦潁幔簦椋錚鈐げ,辶x洗櫻玻埃保澳昕家恢鋇劍玻埃矗澳輳瀾縋茉醋芐棖蟮哪暝齔に俾駛嵊行》陸擔曰崳衷阱義希保矗プ笥搖M跡保笨梢鑰闖觶禾迦劑、煤炭和天赛S峁┝巳潁福埃ヒ隕系哪茉蔥棖蟆U忮義閑┨薊茉吹拇罅坷,每年会向春V頭糯罅康奈廴競臀率移澹ǘ躉頡⒌蹂義匣鎩⒎鄢疽約岸躉己圖淄椋篤肪澈腿蚱蛟斐刪藪蟮難沽。辶x希玻擔板危卞巍鰣危卞巍鰣危卞危卞危у危卞巍鰣危潁義希齲椋螅簦錚潁危校潁錚輳澹悖簦椋錚睿簀義希玻埃埃義希繡澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌簀義希悖皴澹保擔眨危危幔簦酰潁幔戾澹紓幔簀義希澹掊義希藉澹保埃埃澹茫錚幔戾義希玻В卞澹板危遙澹睿澹鰨幔猓歟澹簀義希掊澹擔埃澹玻保蓿掊澹義稀五五五危危酰悖歟澹幔蟈義
本文編號:2782998
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