【摘要】：氫能是理想的清潔能源,電解水制備氫氣被認(rèn)為是一種有效手段之一。電解水由析氫和析氧兩個(gè)半反應(yīng)構(gòu)成,在酸性或中性條件下,析氧反應(yīng)相對(duì)于堿性條件下困難許多,又由于酸性條件下氫離子對(duì)電解設(shè)備和電極材料的腐蝕性較大,所以工業(yè)上常采用堿性條件下進(jìn)行電解水析氫。但是堿性條件下存在析氫動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率相對(duì)于酸性條件下緩慢、過電位高等弊端,因此,開發(fā)堿性條件下具有高析氫活性和更低析氫過電位的電催化材料顯得尤為重要。盡管鉑催化劑具有最佳的催化析氫活性,但是它的稀有性、高成本使其難以大規(guī)模推廣使用。本論文從減少催化劑成本、提高催化活性和降低析氫過電位等方面出發(fā),分別制備了應(yīng)用于堿性條件下HER催化的鉑基合金催化劑和鈀基非鉑催化劑。通過合金化的策略來降低Pt的用量,Pt基催化劑已開發(fā)的多種結(jié)構(gòu)中,體相無序和有序結(jié)構(gòu)在HER領(lǐng)域的電化學(xué)特性研究少有報(bào)道。本文在體相無序結(jié)構(gòu)PtNi/C的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步通過高溫退火,超晶格峰的出現(xiàn)證明成功制備了體相有序結(jié)構(gòu)的PtNi/C。通過聯(lián)用物理表征技術(shù)和電化學(xué)分析技術(shù),揭示了二元合金通過組分間的電子相互作用,對(duì)HER的催化性能優(yōu)于Pt/C催化劑。相較于有序結(jié)構(gòu),電化學(xué)活性面積測(cè)試顯示無序結(jié)構(gòu)表面Pt的真實(shí)面積更大,暴露更多的Pt活性位點(diǎn),提高了 HER的催化活性�；赑d/C催化劑對(duì)HER也有較好的催化性能,金屬氧化物作為負(fù)載金屬的載體,應(yīng)用在很多重要的催化反應(yīng)中,但是金屬與金屬氧化物間的界面結(jié)構(gòu)對(duì)HER催化性能影響的研究較匱乏。本文通過化學(xué)沉積還原的方法制備Pd/CeO_2/C復(fù)合物催化劑,在電化學(xué)特性方面將其與Pd/C、CeO_2/C和物理混合的Pd/C-CeO_2/C進(jìn)行比較,并結(jié)合多種光譜和電鏡技術(shù)進(jìn)行表征和研究,揭示出Pd與CeO_2間的界面強(qiáng)耦合作用提升了 HER的催化性能。簡(jiǎn)便的合成方法以及少量的貴金屬用量,有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備,因此本文對(duì)Pd/CeO_2/C復(fù)合催化劑的工藝制備進(jìn)行了簡(jiǎn)單的概念設(shè)計(jì)。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.21
【圖文】：

利用的化石能源最多能用到本世紀(jì)末，為了實(shí)現(xiàn)人類與自然的可持續(xù)發(fā)展，迫逡逑切需要我們尋找清潔可再生的新能源［２］。因此，重視新能源的開發(fā)和可再生能源逡逑的利用已上升到國(guó)家戰(zhàn)略層面。能源供應(yīng)體系發(fā)生了巨大調(diào)整，如圖２．１所示，逡逑以煤炭、石油、天然氣為主的一次不可再生能源將被太陽(yáng)能、氫能、風(fēng)能、地?zé)徨义夏�、潮汐能和生物質(zhì)能等清潔可再生能源取代［３］。能源結(jié)構(gòu)發(fā)生的根本變化是發(fā)＇逡逑展的必然趨勢(shì)，也是人類社會(huì)邁向更高文明階段的標(biāo)志。逡逑Ｂｉｏｍａ？＂＇ＯｐｇｒＫｉｉｏｇｂｔｏｍ＾逡逑一：：：＃邋ｄ逡逑＾邐：、、一邐（Ｐｈｏｔｏｉｅｌｅａｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ邋Ｉ逡逑＾邐Ｓｏｌａｒ；邋ｗｉｎｄ，邋ｈｙｄｒｏ邐，邋ｊ邐｜邐：邐？邐＾逡逑：邋ｏｄｆＸｌ．邋Ｕｈｏ，邋Ｉ逡逑；＞，Ｉ邐｜邋丨逡逑？邐Ｈｓ邋ｓｔｏｒａｇｅ邋｜邐＾逡逑Ｂａｔｔｅｒｙ－，邋ｆｕｅｌ邋ｃｅｌｌ－邋ｏｒ逡逑ｃｏｍｂｕｓｔｆｃｍ＇ｏｏｗｅｒｅｃＪｔｆａｎｓｐｏｒｔａｔｉｏｎ邐Ｆｕｅｌ邋ｓｔｏｒａｇｅ邋Ｃｈｅｍｉｃａｌｉ邋ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑圖２．１未來可持續(xù)能源示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ａ邋ｓｕｓｔａｉｎａｂｌｅ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｆｕｔｕｒｅ逡逑在這些可再生的新能源中，氫能清潔、來源廣、熱值高，并且可以以氣液固逡逑的形式儲(chǔ)存及運(yùn)輸

利用的化石能源最多能用到本世紀(jì)末，為了實(shí)現(xiàn)人類與自然的可持續(xù)發(fā)展，迫逡逑切需要我們尋找清潔可再生的新能源［２］。因此，重視新能源的開發(fā)和可再生能源逡逑的利用已上升到國(guó)家戰(zhàn)略層面。能源供應(yīng)體系發(fā)生了巨大調(diào)整，如圖２．１所示，逡逑以煤炭、石油、天然氣為主的一次不可再生能源將被太陽(yáng)能、氫能、風(fēng)能、地?zé)徨义夏�、潮汐能和生物質(zhì)能等清潔可再生能源取代［３］。能源結(jié)構(gòu)發(fā)生的根本變化是發(fā)＇逡逑展的必然趨勢(shì)，也是人類社會(huì)邁向更高文明階段的標(biāo)志。逡逑Ｂｉｏｍａ？＂＇ＯｐｇｒＫｉｉｏｇｂｔｏｍ＾逡逑一：：：＃邋ｄ逡逑＾邐：、、一邐（Ｐｈｏｔｏｉｅｌｅａｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ邋Ｉ逡逑＾邐Ｓｏｌａｒ；邋ｗｉｎｄ，邋ｈｙｄｒｏ邐，邋ｊ邐｜邐：邐？邐＾逡逑：邋ｏｄｆＸｌ．邋Ｕｈｏ，邋Ｉ逡逑；＞，Ｉ邐｜邋丨逡逑？邐Ｈｓ邋ｓｔｏｒａｇｅ邋｜邐＾逡逑Ｂａｔｔｅｒｙ－，邋ｆｕｅｌ邋ｃｅｌｌ－邋ｏｒ逡逑ｃｏｍｂｕｓｔｆｃｍ＇ｏｏｗｅｒｅｃＪｔｆａｎｓｐｏｒｔａｔｉｏｎ邐Ｆｕｅｌ邋ｓｔｏｒａｇｅ邋Ｃｈｅｍｉｃａｌｉ邋ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑圖２．１未來可持續(xù)能源示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ａ邋ｓｕｓｔａｉｎａｂｌｅ邋ｅｎｅｒｇｙ邋ｆｕｔｕｒｅ逡逑在這些可再生的新能源中，氫能清潔、來源廣、熱值高，并且可以以氣液固逡逑的形式儲(chǔ)存及運(yùn)輸

Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ邋ｉ＞ｂｏｔｏｃａｉａ＾ｒｓｔ邐０￥－？＼ｏｌａｔｉ0Ｄ邋ｃ0ｄｔａｌ＞ｖ（逡逑圖２．２光解水制氫技術(shù)原理示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ邋ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ邋ｏｆ邋ｐｈｏｔｏｌｙｓｉｓ邋ｗａｔｅｒ逡逑但是實(shí)際應(yīng)用中光催化劑和光催化體系仍存在光腐蝕，催化光區(qū)窄，僅僅逡逑利用到太陽(yáng)能的紫外光，而其它含量較高的可見光利用率較低，導(dǎo)致氫能轉(zhuǎn)化逡逑效率很低，一般只有２％－６％，嚴(yán)重限制了光解水規(guī)�；茪洌郏保常海尽ｅ义仙镔|(zhì)制氫是一種廉價(jià)的制氫方法。通過高溫裂解或氣化的熱物理變化方逡逑式來利用生物質(zhì)，但是兩種方式會(huì)產(chǎn)生較高含量的焦油，造成氫氣產(chǎn)率下降，逡逑過高含量的焦油又容易堵塞設(shè)備。另外，可以通過生物轉(zhuǎn)化的方式制氫，如利逡逑用厭氧生物進(jìn)行厭氧活性發(fā)酵或真核微生物的新陳代謝制備氫氣［１５］，但此法不逡逑適合大規(guī)模生產(chǎn)制氫，只能供家用燃料使用。逡逑利用化石燃料制氫是一種比較常用、也比較有競(jìng)爭(zhēng)力的制氫方法［１６］。在眾逡逑多化石原料中

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

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