【摘要】：人類文明的進(jìn)化史就是能源發(fā)展史,從木炭能源造成的土地荒漠化到化石能源造成的空氣污染,以及人類對(duì)能源越來越嚴(yán)重的需求,迫使我們尋找安全潔凈可再生的新型能源。眾所周知,太陽能對(duì)于人類來說近乎于取之不盡用之不竭的清潔能源,如何更加高效的利用太陽能成為了當(dāng)下研究的熱點(diǎn),在諸多領(lǐng)域比如催化污染物降解、催化水分解等方面已經(jīng)展現(xiàn)了極其廣闊的應(yīng)用前景。使用高效的催化劑可以讓我們更加有效的利用太陽能,然而當(dāng)前常用光催化劑大多使用貴金屬,價(jià)格高昂,難以大規(guī)模的推廣,研究廉價(jià)高效的光催化劑成為時(shí)下研究的熱點(diǎn)。過渡金屬基光催化劑由于其獨(dú)特的電子軌道結(jié)構(gòu),種類繁多以及價(jià)格的相對(duì)便宜,儲(chǔ)量高,經(jīng)過合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和優(yōu)化,可以能達(dá)到Pt、Pd等貴金屬光催化劑的的優(yōu)異性能,吸引了催化材料研究者的目光。本文通過對(duì)過渡金屬M(fèi)(W、Co、)化合物的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和調(diào)控,同時(shí)與制備CdS量子點(diǎn)進(jìn)行復(fù)合形成復(fù)合光催化劑,硫化鎘量子點(diǎn)被廣泛用作光催化劑使用于光催化分解水產(chǎn)氫,由于它獨(dú)特的電子和光學(xué)性質(zhì),適當(dāng)?shù)哪軒挾茸屗诳梢姽庀掠泻芎玫捻憫?yīng),因此我們應(yīng)用了硫化鎘量子點(diǎn)作為助催化劑來提高催化劑的產(chǎn)氫效率。使復(fù)合光催化劑的性能得到極大的提高,且能達(dá)到或超越Pt等貴金屬的水平。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下:以鎢酸鹽、硫酸銨等常見原料,通過簡(jiǎn)單的高壓水熱法制備即可得WO3納米線形材料,隨后利用水熱法通過葡萄糖進(jìn)行碳包覆,然后煅燒制備出WC一維線形光催化劑,利用制備的WC作為載體負(fù)載硫化鎘量子點(diǎn)來研究產(chǎn)氫性能。為了產(chǎn)氫活性的提高,我們研究了最優(yōu)制備方法和最佳使用量。在可見光下最優(yōu)產(chǎn)氫結(jié)果可以達(dá)到1440.2μmol·h-1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過常見貴催化劑。以六水合硝酸鈷、二甲基咪唑?yàn)樵显?通過一步水熱法制備出花形氫氧化鈷納米催化材料,利用制備的Co(OH)2作為載體負(fù)載硫化鎘量子點(diǎn),成為新型高效催化劑來研究產(chǎn)氫性能,得到了氫氧化鈷催化劑的最佳使用量。在可見光下最優(yōu)產(chǎn)氫結(jié)果可以達(dá)到698.5μmol·h-1,是性能較為優(yōu)異的催化劑。
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ426;TQ116.2
【圖文】：

１．３．４形貌和尺寸大小逡逑粒子的形貌和大小是影響半導(dǎo)體光催化活性的一個(gè)關(guān)鍵因素，在諸多領(lǐng)域，逡逑研究人員都追求更小粒徑的粒子，粒徑對(duì)催化活性直觀的影響如圖１．５所示逡逑一般來說，顆粒越小的催化劑，暴露在表面的原子數(shù)越多，增加了表面原子的表逡逑面能和懸空鍵，這樣就增加了它的活性。而且，粒子越小，縮短了光生電子和空逡逑穴移動(dòng)到半導(dǎo)體催化劑表面的時(shí)間（如圖１．５所示），光生電荷的遷移可以讓光逡逑生電子和空穴在參與催化反應(yīng)之前的復(fù)合幾率減小，利用的光生電荷有效性增逡逑７逡逑

雜離子取代半導(dǎo)體原晶格中的離子［７７１，這其中又分為了陽離子摻雜，陰離子摻雜逡逑以及形成共溶體等三個(gè)方式。摻雜的離子可進(jìn)入禁帶較寬的催化劑材料的晶格逡逑中，影響原有半導(dǎo)體禁帶能級(jí)來形成新的雜質(zhì)能級(jí)（如圖１．５）［７８］，通過調(diào)控半導(dǎo)逡逑體催化劑的禁帶寬帶，進(jìn)而對(duì)材料的光吸收產(chǎn)生有利的作用，這樣半導(dǎo)體催化劑逡逑可以吸收更多的太陽光子的能量，產(chǎn)生更多的光生電荷。而且，半導(dǎo)體催化劑吸逡逑收足夠的能量產(chǎn)生電子躍遷，其價(jià)帶的光生電子可以通過禁帶中的雜質(zhì)能級(jí)作為逡逑跳板，分兩步躍遷到導(dǎo)帶上，使得電子躍遷變得更加容易，增加了對(duì)太陽光子能逡逑量的使用效率。還有一點(diǎn)，離子摻雜可能會(huì)在催化劑晶體晶格上形成缺陷態(tài)，而逡逑這種晶格缺陷態(tài)對(duì)阻止光生電荷的逆反應(yīng)復(fù)合可能產(chǎn)生積極影響。逡逑我們又該如何選擇摻雜原子呢，一般選擇與被取代的原子大小和性質(zhì)相類似逡逑的原子，只有當(dāng)摻雜原子的大小與被取代的原子差不多大時(shí)，摻雜原子才能順利逡逑進(jìn)入半導(dǎo)體催化劑的晶體晶格中

３．３．１邋Ｗ０３前驅(qū)體的形貌表征逡逑我們采用高壓水熱法來制備Ｗ0３前驅(qū)體，實(shí)驗(yàn)結(jié)果很明顯的表明溶劑不同的逡逑ｐＨ值對(duì)產(chǎn)物的產(chǎn)生比較嚴(yán)重的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖３．１所示：逡逑ｈ…邐－逡逑圖３．１邋Ｗ０３掃描電鏡圖，（Ａ）邋ｐＨ＝５．邋（Ｂ）邋ｐＨ＝２．（Ｂ）圖插入部分是局部放大圖逡逑Ｆｉｇ．３．１邋ＳＥＭ邋ｉｍａｇｅｓ邋ｏｆ邋Ｗ０３邋ｗｉｔｈ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ＰＨ邋ｏｆ邋（Ａ）ｐＨ＝５．邋（Ｂ）邋ｐＨ＝２．邋Ｂ邋ｐａｒｔ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｉｎｓｅｒｔ邋ｉｓ邋ａ逡逑ｐａｒｔｉａｌ邋ｅｎｌａｒｇｅｄ邋ｖｉｅｗ逡逑２１逡逑

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 張曉東;王吟;楊一瓊;陳丹;;介孔硅材料及其負(fù)載型催化劑去除揮發(fā)性有機(jī)物的最新進(jìn)展[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2015年09期

本文編號(hào)：2768850