【摘要】：面對日益嚴重的能源危機,迫切需要開發(fā)一種新的可再生能源。近年來,由于氫能具有燃燒熱值高、不污染環(huán)境、以及可再生等優(yōu)點而受到科研工作者的青睞。同時,它也是化學工業(yè)中重要的化工原料。H_2主要來源于天然氣重整及煤氣化,其中含有一定量的CO,這部分CO對工業(yè)生產不利。水煤氣變換反應能夠有效的去除CO同時產生H_2,促進了H_2的進一步純化或直接利用。因此,水煤氣變換反應在工業(yè)中的應用非常廣泛。然而,氫燃料電池發(fā)展受到傳統(tǒng)水汽變換催化劑性能的限制,急需開發(fā)新型高效的催化劑。因此,水煤氣變換反應再一次成為研究的熱點。在本文中我們使用VASP軟件,通過密度泛函理論研究了六個不同金屬面上水煤氣變換反應機理,并且對基元反應的反應熱,活化能以及對應的過渡態(tài)進行了討論。本文的主要結論如下:(1)水煤氣變換反應在Ni(111)、Pd(111)、Pt(111)和Cu(111)四個面上的反應機理相同,均為氧化還原路徑:CO+2H_2O→CO+2OH+2H→CO+H_2O+O+2H→CO_2+H_2O+H_2。(2)在Ag(111)和Au(111)上水煤氣變換反應機理與上述的金屬不同,在這兩個面上走的路徑是羧酸中間體路徑:CO+2H_2O→CO+2OH+2H→COOH+OH+2H→CO_2+H_2O+H_2。(3)在Pd(111)、Pt(111)、Cu(111)、Ag(111)和Au(111)這五個面上,WGS反應的速控步驟均為水的分解,它們速控步驟對應的能壘分別是0.95、1.00、1.30、2.06和2.02 eV。Ni(111)面與其它面上的速控步驟不同,它的速控步驟是CO與O結合生成CO_2,對應能壘是1.32 eV。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TQ116.2

【參考文獻】

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本文編號：2758068