【摘要】：燃料電池是一種新型、綠色環(huán)保的能源轉(zhuǎn)換裝置,它能將化學(xué)能轉(zhuǎn)化成電能。雖然在能源高效利用的研究領(lǐng)域掀起了“燃料電池”研究熱潮,但是由于燃料電池的陰極氧還原催化劑材料的嚴(yán)重短缺和價(jià)格昂貴的因素,在很大程度上阻礙了燃料電池的應(yīng)用前景。因此,研發(fā)一種新型、高效、價(jià)格便宜和儲(chǔ)備充足的氧還原催化劑成為燃料電池研究的熱門方向。本論文前三個(gè)實(shí)驗(yàn)探究了負(fù)載于碳(Vulcan XC-72)的含氮非貴金屬配合物(M-N_x/C)作為氧還原催化劑在中性電解質(zhì)(0.1 M PBS)中的性能研究,第四個(gè)實(shí)驗(yàn)是在前三個(gè)實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上引入管式爐高溫裂解工藝,旨在探究高溫對(duì)氧還原催化劑的性能的影響,其測(cè)試的電解質(zhì)為0.1 M KOH堿性電解質(zhì)溶液。在本論文中針對(duì)催化劑前體及催化劑的性能進(jìn)行了如下的測(cè)試,其測(cè)試方法主要有紅外光譜(IR)、熱重分析(TGA)、核磁(NMR)、電子掃描電鏡(SEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)、旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極測(cè)試法(RRDE)、電化學(xué)阻抗測(cè)試(EIS)�；赗RDE測(cè)試獲得數(shù)據(jù)又對(duì)催化劑進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析來進(jìn)一步探究在制備的催化劑作用下,氧氣被還原的電子轉(zhuǎn)移途徑。(1)通過化學(xué)聚合法合成含有鄰菲羅啉基團(tuán)和富含吡啶氮的可溶性聚合物PDCPP,并利用簡(jiǎn)單的方法成功制備了PDCPP/C和Cu-PDCPP/C兩種催化劑。研究表明無論是在起始電位、極限電流密度還是電子轉(zhuǎn)移數(shù)方面Cu-PDCPP/C催化劑都優(yōu)于PDCPP/C,并借助于RRDE測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析得出在電子轉(zhuǎn)移數(shù)(ETN)和H_2O_2產(chǎn)量方面Cu-PDCPP/C與Pt/C(20%)相近,與文獻(xiàn)中相同類型的催化劑相比其氧還原催化活性更優(yōu)越。因此,在所制備的兩種催化劑中Cu-PDCPP/C催化劑具有較好的應(yīng)用前景。(2)在催化劑前體TPBA的基礎(chǔ)上成功的制備了碳負(fù)載的過渡金屬離子配位的氧還原催化劑Cu-TPBA/C。通過物理表征、電化學(xué)測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析等一系列的測(cè)試可知Cu-TPBA/C的催化活性優(yōu)于TPBA/C催化劑并可與商業(yè)化Pt/C相媲美。(3)通過�；磻�(yīng)合成了含吡啶單元和三唑單元的催化劑前體,標(biāo)記為PPYTZ,并成功制備了PPYTZ/C、Cu-PPYTZ/C和Fe-PPYTZ/C三種催化劑。NMR、IR數(shù)據(jù)表明了催化劑前體已成功的制備。電化學(xué)測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析表明三者的氧還原催化活性排序?yàn)镃u-PPYTZ/CFe-PPYTZ/CPPYTZ/C。其中在電子轉(zhuǎn)移數(shù)上Cu-PPYTZ/C和Fe-PPYTZ/C這兩種催化劑主要是以直接的四電子轉(zhuǎn)移路徑,而PPYTZ/C催化劑主要是兩電子轉(zhuǎn)移路徑。(4)將催化劑前體TPTA依次與金屬鹽(FeCl_2)和碳粉覆合從而來制得Fe-TPTA/C催化劑,然后將上述催化劑經(jīng)管式爐高溫裂解從而制備Fe-N/C-900催化劑。物理測(cè)試表明高溫可以改變催化劑的結(jié)構(gòu),電化學(xué)測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析可知經(jīng)高溫裂解后催化劑Fe-N/C-900的氧還原活性要明顯優(yōu)于Fe-TPTA/C催化劑。
【學(xué)位授予單位】：聊城大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

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