【摘要】：燃料電池是一種新型、綠色環(huán)保的能源轉換裝置,它能將化學能轉化成電能。雖然在能源高效利用的研究領域掀起了“燃料電池”研究熱潮,但是由于燃料電池的陰極氧還原催化劑材料的嚴重短缺和價格昂貴的因素,在很大程度上阻礙了燃料電池的應用前景。因此,研發(fā)一種新型、高效、價格便宜和儲備充足的氧還原催化劑成為燃料電池研究的熱門方向。本論文前三個實驗探究了負載于碳(Vulcan XC-72)的含氮非貴金屬配合物(M-N_x/C)作為氧還原催化劑在中性電解質(0.1 M PBS)中的性能研究,第四個實驗是在前三個實驗的基礎上引入管式爐高溫裂解工藝,旨在探究高溫對氧還原催化劑的性能的影響,其測試的電解質為0.1 M KOH堿性電解質溶液。在本論文中針對催化劑前體及催化劑的性能進行了如下的測試,其測試方法主要有紅外光譜(IR)、熱重分析(TGA)、核磁(NMR)、電子掃描電鏡(SEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)、旋轉環(huán)盤電極測試法(RRDE)、電化學阻抗測試(EIS)�；赗RDE測試獲得數據又對催化劑進行了動力學分析來進一步探究在制備的催化劑作用下,氧氣被還原的電子轉移途徑。(1)通過化學聚合法合成含有鄰菲羅啉基團和富含吡啶氮的可溶性聚合物PDCPP,并利用簡單的方法成功制備了PDCPP/C和Cu-PDCPP/C兩種催化劑。研究表明無論是在起始電位、極限電流密度還是電子轉移數方面Cu-PDCPP/C催化劑都優(yōu)于PDCPP/C,并借助于RRDE測試及動力學分析得出在電子轉移數(ETN)和H_2O_2產量方面Cu-PDCPP/C與Pt/C(20%)相近,與文獻中相同類型的催化劑相比其氧還原催化活性更優(yōu)越。因此,在所制備的兩種催化劑中Cu-PDCPP/C催化劑具有較好的應用前景。(2)在催化劑前體TPBA的基礎上成功的制備了碳負載的過渡金屬離子配位的氧還原催化劑Cu-TPBA/C。通過物理表征、電化學測試及動力學分析等一系列的測試可知Cu-TPBA/C的催化活性優(yōu)于TPBA/C催化劑并可與商業(yè)化Pt/C相媲美。(3)通過�；磻铣闪撕拎卧腿騿卧拇呋瘎┣绑w,標記為PPYTZ,并成功制備了PPYTZ/C、Cu-PPYTZ/C和Fe-PPYTZ/C三種催化劑。NMR、IR數據表明了催化劑前體已成功的制備。電化學測試及動力學分析表明三者的氧還原催化活性排序為Cu-PPYTZ/CFe-PPYTZ/CPPYTZ/C。其中在電子轉移數上Cu-PPYTZ/C和Fe-PPYTZ/C這兩種催化劑主要是以直接的四電子轉移路徑,而PPYTZ/C催化劑主要是兩電子轉移路徑。(4)將催化劑前體TPTA依次與金屬鹽(FeCl_2)和碳粉覆合從而來制得Fe-TPTA/C催化劑,然后將上述催化劑經管式爐高溫裂解從而制備Fe-N/C-900催化劑。物理測試表明高溫可以改變催化劑的結構,電化學測試及動力學分析可知經高溫裂解后催化劑Fe-N/C-900的氧還原活性要明顯優(yōu)于Fe-TPTA/C催化劑。
【學位授予單位】：聊城大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.4

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