【摘要】：隨著能源的緊缺和環(huán)境污染的日益加劇,近年來對于直接醇類燃料電池的研究吸引了人們廣泛的關(guān)注。開發(fā)直接醇類燃料電池所需的高穩(wěn)定性和高活性的催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。目前,貴金屬Pt催化劑仍是商業(yè)醇類燃料電池首選的高效電催化劑。一方面,催化劑容易被CO等中間產(chǎn)物毒化,從而導(dǎo)致催化劑性能下降;另一方面,由于Pt儲量匱乏和價格昂貴,限制了醇類燃料電池的大規(guī)模商業(yè)化。本論文以開發(fā)低成本、高活性、高穩(wěn)定性的醇類燃料電池催化劑為目標(biāo),圍繞氧化鈰水合物(CeO_2·xH_2O)對貴金屬納米晶電催化醇氧化和電催化氧還原性能的促進(jìn)作用,以及Pd合金電催化劑的可控制備、結(jié)構(gòu)與電催化性能的關(guān)系規(guī)律進(jìn)行了研究。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)用叔丁胺輔助的溶劑熱法制備了小尺寸且表面富含羥基的CeO_2·x H_2O納米顆粒。將其與鉑/碳納米管(Pt/CNTs)催化劑超聲混合,使Pt/CNTs電催化甲醇氧化反應(yīng)的質(zhì)量比活性提高了約4倍。CeO_2·xH_2O納米顆粒對Pt/CNTs醇(包括甲醇、乙二醇、丙三醇等)電氧化的促進(jìn)作用遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過CeO_2。而且CeO_2·xH_2O納米顆粒也可以顯著改善商業(yè)鉑/碳、鈀/碳和鉑釕/碳催化劑的醇電氧化活性和穩(wěn)定性。(2)在L-賴氨酸輔助的條件下,通過簡單的NaBH_4還原法制備Pd/CeO_2·xH_2O催化劑。該催化劑對乙醇氧化的電催化質(zhì)量比活性分別是商業(yè)Pd/C和Pd/CeO_2催化劑的4倍和2倍。對于氧還原反應(yīng),Pd/CeO_2·xH_2O催化劑的半波電勢為0.882V,分別比Pd/C和Pd/CeO_2正移了25mV和15mV。因此,Pd/CeO_2·x H_2O可以作為兼具乙醇電氧化和氧還原反應(yīng)功能的高效電催化劑。(3)以DMF作為溶劑和還原劑,一步實現(xiàn)CNTs的氮摻雜和Pd_(2.6)Ni合金納米顆粒的原位負(fù)載。制備的Pd_(2.6)Ni/CNTs催化劑對氧還原反應(yīng)的半波電位為0.875V,明顯高于商業(yè)Pt/C。同樣,通過類似的方法合成了氧還原性能更為優(yōu)異的Pd_3Co/CNTs和Pd_3CoNi/CNTs電催化劑,其活性和穩(wěn)定性均遠(yuǎn)高于商業(yè)Pt/C催化劑。
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.4
【圖文】：

電池陽極反應(yīng)機(jī)理電池的相關(guān)研究工作已經(jīng)在最近的綜述文章中被廣氧化、陰極氧還原和它們中間的電解液夾層等關(guān)鍵作組成和原理，直接甲醇燃料電池陽極反應(yīng)是通過能轉(zhuǎn)化為電能[5]。在直接甲醇燃料電池的陽極，極和外部裝載將電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移到陰極，質(zhì)子通路遷移到達(dá)陰極催化劑。直接甲醇燃料電池的陰極陽極相對于陰極產(chǎn)生的額外電子從而在兩電極之關(guān)的電化學(xué)反應(yīng)如下： 12OH-→ 2CO2+ 10H2O + 12e-+ 6H2O→ 12OH- 3O2→ 2CO2+ 4H2O

(a)在Pt-CeO2/C催化劑中CeM4,5邊緣的EELS譜圖

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