【摘要】：隨著環(huán)保要求越來越高和倡導(dǎo)青山綠水就是金山銀山的和諧社會(huì)的理念,清潔能源越來越受到關(guān)注和重視。醇燃料電池作為清潔能源的一個(gè)重要課題成為研究的熱點(diǎn)�，F(xiàn)階段,醇類電極材料使用金或者鉑為主要的電極材料,并且像這種金或者鉑/钷等貴金屬不可再生,而且價(jià)格昂貴。所以,現(xiàn)階段的醇類燃料電池的電極材料使用昂貴的貴金屬材料來制作。這大大加劇了燃料電池的使用成本,對(duì)燃料電池的推廣造成了巨大的阻礙。探索價(jià)格低廉的電極材料,成為目前的很重要的研究方向和任務(wù)。本論文針對(duì)這一問題,考慮到鎳及鎳基納米材料在電化學(xué)催化方向的巨大潛力,開展了如下工作:論文采用化學(xué)還原法制備負(fù)載在以炭黑(C)或石墨烯(G)載體上的Ni納米粒子,制成Ni/C和Ni/G復(fù)合材料,然后采用電化學(xué)沉積的方法微量沉積兩種不同的貴金屬M(fèi)、N到Ni/C或Ni/G電極上。通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可以看出,單金屬Pt修飾后的Ni/G電極對(duì)乙醇溶液的氧化反應(yīng)沒有起到催化效果,加入Au后,兩金屬之間的協(xié)同效應(yīng)使得對(duì)乙醇的電催化有了明顯的效果,并且先修飾Pt后修飾Au的效果好于先修飾Au后修飾Pt,說明后修飾的Au通過協(xié)同效應(yīng)使Pt/Ni/G電極對(duì)乙醇的催化效率提高;相反,后修飾的Pt覆蓋在Ni表面,既阻礙Au與Ni發(fā)生協(xié)同作用,自生又無法提高Au/Ni/G電極的催化活性,最終降低了催化效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Au和Pt共同修飾的Au-Pt/Ni/G電極對(duì)1,2-丙二醇、乙二醇、丙三醇有較高的催化活性;同步修飾比分步修飾的效果更顯著;Au和Pt的濃度比例以及沉淀修飾量對(duì)電極的影響也不同,如Au1Pt1/Ni/G電極對(duì)1,3-丙二醇和乙二醇中的氧化反應(yīng)活性最大,Au4Pt1Ni/G電極對(duì)丙三醇中的氧化反應(yīng)活性最大。以炭黑和石墨烯為載體材料,采用化學(xué)還原方法制備鎳銀、鎳鈀納米粒子材料,得到NixAgy/C、NixAgy/G、NixPdy/C、NixPdy/G復(fù)合材料。然后采用恒電位沉積法對(duì)其表面進(jìn)行異金屬修飾(Au、Pt),其中通過改變電解時(shí)間來獲得不同修飾量,通過改變沉淀時(shí)間、NixAgy-和NixPdy-的不同載體、不同金屬摩爾比x:y、不同貴金屬修飾、不同修飾量用于堿性醇溶液中探索對(duì)催化劑活性的氧化改性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Ni/Ag基催化劑表現(xiàn)出低的催化活性,而NiPd基催化劑顯示出高的催化活性。進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,作為金屬納米粒子的載體,石墨烯優(yōu)于炭黑。鎳的相對(duì)另一金屬摩爾比重越高,催化劑的活性越低。通過大量的實(shí)驗(yàn)研究,本論文提出了一種價(jià)格低廉的新型電極材料,以石墨烯為載體,鎳鈀1:1的比例,利用貴金屬在其表面修飾10S,形成的新型電極。
【圖文】：

修飾完后保存結(jié)果。改變修飾的時(shí)間可以改變修飾金屬的修飾量，在０．０５Ｍ逡逑Ｈ２Ｓ0４溶液中所選取的沉淀電位＋０．５Ｖ時(shí)Ｎｉ表面上不發(fā)生氫的吸附，所以可以用逡逑１００％的電流效率計(jì)算沉淀的Ａｕ的量，從圖２．１中可以看出Ａｕ成功沉積在Ｎｉ／Ｃ逡逑電極表面。逡逑０．０８逡逑０．０７逡逑０．０６逡逑０．０５逡逑０．０４逡逑．—邋０．０３逡逑０．０２逡逑０．０１逡逑０逡逑°邐１邋ｔ／ｓ邋２邐３逡逑圖２．１邋Ｎｉ／Ｃ電極和在Ａｕ修飾液中的控制電位電解庫侖法曲線（０．０５邋Ｍ邋Ｈ２Ｓ０４＋１邋ｍ邋Ｍ逡逑ＨＡｕＣ１４邋溶液，電位：＋０．３Ｖ）。逡逑２．３．２邐Ａｕ／Ｎｉ／Ｇ電極的表征逡逑圖２．２是制得的Ａｕ（２ｓ／Ｎｉ／Ｇ電極的掃描電鏡圖像。由圖２．２可看到白色圓點(diǎn)逡逑分散在石墨烯載體表面，圖中存在大量褶皺，這是石墨烯的特有性質(zhì)。此外圓點(diǎn)逡逑的大小一致，說明Ａｕ－Ｎｉ納米材料粒徑均勻，，Ａｕ－Ｎｉ納米材料高度分散在石墨烯逡逑９逡逑

ｕ＜２ｓ）／Ｎｉ／Ｇ的能譜圖。圖中看到，在０．８５１、７．４７８、８．２６５存在Ｎｉ，在１．６８４、２．１２３、２．４１０ｋｅＶ處有峰，說明存在Ａ兩種金屬元素外，樣品中還有極強(qiáng)的碳元素和氧元素的４５０邋｜｜逡逑＾邋３００邋｜｜｜逡逑｜邋｜邋｜逡逑Ｉ邋１５0逡逑ｐ？邋＾＾ｒ＼Ｊ邋ｙ．１邐ｔ逡逑０邐２邐４邐６邐８邐１０逡逑Ｘ－ＲＡＹ邋ＥＮＥＲＧＹ（ＫＥＶ）逡逑圖邋２．３邋Ａｕ（２ｓ）／Ｎｉ／Ｇ邋電極的邋ＥＤＸ邋圖逡逑
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2710455