【摘要】：隨著工業(yè)分離應(yīng)用領(lǐng)域的高速發(fā)展,人們對高效節(jié)能分離技術(shù)的需求日益增大,激發(fā)了科研工作者對高性能分離膜的研究興趣。納米多孔分子篩分膜因其易操作、低能耗的特點,在海水淡化、樣品純化、藥物控釋、微/納流控和生物傳感等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。然而,傳統(tǒng)人造薄膜如聚合物材料膜,在選擇性和滲透性上無法同時兼顧,即在獲取高滲透通量時要犧牲一定的選擇性,反之亦然。受到自然生物膜的啟發(fā),人們嘗試開發(fā)新的制備技術(shù)并使用多種不同類型的材料制備新型高性能薄膜,但許多方法往往需要苛刻的制備環(huán)境和昂貴的加工儀器。本文采用基底生長法制備介孔二氧化硅均孔膜(Silica Isoporous Membrane,SIM),并結(jié)合聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)輔助轉(zhuǎn)移到徑跡刻蝕聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)基底膜上制備得到大面積SIM/PET復(fù)合膜。該薄膜可以基于尺寸、電荷效應(yīng)實現(xiàn)高通量的分子選擇性分離,也可以集成到微流控芯片中進(jìn)行復(fù)雜樣品的分離和純化。本論文分為五個章節(jié),主要包括以下內(nèi)容:第一章首先介紹了納米通道中的傳質(zhì)機理,包括不同驅(qū)動力下的溶劑和溶質(zhì)傳輸及各自的影響因素,包括尺寸效應(yīng)、電荷效應(yīng)和疏水效應(yīng)等。接著分別介紹了不同種類材質(zhì)的納米多孔膜,包括金屬氧化物膜、碳基材料膜、聚合物膜、硅基材料膜等,并著重介紹了這些膜的制備方法、分離應(yīng)用以及優(yōu)缺點。最后,列舉了薄膜微流控芯片在化學(xué)檢測、細(xì)胞研究、電動流體研究以及樣品去鹽和純化這四個方向的應(yīng)用。第二章通過理論模型分析,分別探索準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)條件下、納米多孔復(fù)合膜內(nèi)基于濃度梯度的擴散傳輸過程中,篩分膜的孔徑、厚度和孔隙率,多孔基底膜的厚度和有效面積以及樣品體積對分子傳輸速率以及達(dá)到平衡時間的影響,討論了制備高滲透性-高選擇性薄膜的關(guān)鍵因素。第三章采用Stober溶液生長法在氧化銦錫(ITO)導(dǎo)電玻璃表面生長一層介孔二氧化硅均孔膜(SIM),并采用電鏡對SIM的通道結(jié)構(gòu)、孔徑大小和薄膜厚度進(jìn)行了表征。借助改良后的PMMA輔助轉(zhuǎn)移法,將SIM從ITO玻璃基底上剝離并轉(zhuǎn)移到PET基底膜上,制備得到大面積SIM/PET復(fù)合膜(2.5 cm × 2.5 cm)。因為SIM具有超小均一的孔徑(2.3 nm)、超薄的厚度(90 nm)和極高的孔密度(4.0×1012pores cm-2),可以基于尺寸和電荷效應(yīng)進(jìn)行高通量的分子精確篩分,實現(xiàn)了高滲透性和高選擇性的結(jié)合。通過實驗結(jié)果與理論公式的擬合,驗證了篩分膜對分子傳輸?shù)目臻g位阻效應(yīng)。此外,SIM/PET的分子通量也要優(yōu)于普通的商品化薄膜。第四章將SIM/PET組裝到三層微流控芯片中,基于透析原理實現(xiàn)了樣品的分離和純化。該裝置不僅裝配簡易操作簡單,而且重現(xiàn)性極佳。探索了供樣相和接收相流速同步增大時分離效率的變化規(guī)律,以及固定供樣相流速時樣品純化率隨著接收相流速增大的變化�；赟IM超小均一孔徑帶來的尺寸效應(yīng),該裝置可以完整保留蛋白質(zhì)樣品且純化率高達(dá)95%。最后驗證了微通道分離體系內(nèi),電荷效應(yīng)依然顯著。第五章對以上三個工作進(jìn)行了總結(jié),并展望SIM/PET膜的應(yīng)用前景。
【圖文】：

１０邋ｎｍ的介孔材料可以用來分離有機小分子，孔徑１０－４０邋ｎｍ的介孔材料則可用逡逑于分離蛋白質(zhì)、ＤＮＡ等生物大分子。逡逑細(xì)胞膜是一種被大家所熟知的分子分離膜（圖１．１），它由磷脂雙分子層構(gòu)逡逑成，厚度為７－８邋ｎｍ。細(xì)胞進(jìn)行新陳代謝必須不斷地與周圍環(huán)境進(jìn)行物質(zhì)交換，逡逑而細(xì)胞膜上的生物離子通道就是維持這種物質(zhì)交換的重要途徑。生物離子通道由逡逑細(xì)胞生成的特殊蛋白質(zhì)構(gòu)成。當(dāng)細(xì)胞受到外部環(huán)境的刺激時，離子通道通過“打逡逑開”或“關(guān)閉”，選擇性地傳輸某一特定離子。生物離子通道具有極高的選擇性，，逡逑比如在Ｎａ＋通道“打開”時，Ｋ＋幾乎無法通過，只有Ｎａ＋可以通過且具有極高的通逡逑量。逡逑Ｅｘｔｒａｃｅｌｌｕｌａｒ邋ｆｌｕｉｄ逡逑Ｔｒａｎｓｍｅｍｂｒａｎｅ邐Ｃａｒｂｏｈｙｄｒａｔｅｓ逡逑ｇｌｙｃｏｐｒｏｔｅｉｎ邐ｐ0ｆｅ逡逑—邋Ａ邋丈邋＇邋＼逡逑）Ｊ邋＾逡逑Ｃｈｏｌｅｓｔｅｒｏｌ邐Ｐｅｒｉｐｈｅｒａｌ邋Ｔｒａｎｓｍｅｍｂｒａｎｅ邋Ｃｈａｎｎｅｌ邋ｐｒｏｔｅｉｎ逡逑ｐｒｏｔｅｉｎ邐ｐｒｏｔｅｉｎ逡逑Ｃｙｔｏｐｌａｓｍ逡逑圖１．１細(xì)胞膜結(jié)構(gòu)圖逡逑１逡逑

因為納米通道的孔徑很小，所以壓力驅(qū)動的水動泵所產(chǎn)生的體枳流量就很逡逑小。逡逑但對于非圓柱形管道的納米通道，泊肅葉定律并不完全適用。如圖１．２所示，逡逑水可以通過氧化石墨烯納米片之間的納米通道，而大部分染料分子則受到排阻截逡逑留。壓力驅(qū)動分離是流體在外界壓力驅(qū)動下，利用溶液中溶質(zhì)分子的尺寸與膜的逡逑孔徑差異，實現(xiàn)分子分離的一種技術(shù)。使用壓力驅(qū)動進(jìn)行分子分離的薄膜也叫濾逡逑膜（ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ邋ｍｅｍｂｒａｎｅ），性質(zhì)良好的濾膜不僅有著較大的通量和極高的截留率，逡逑還能在惡劣條件下具有良好的穩(wěn)定性，并滿足一些環(huán)境或能源問題上的需求�，F(xiàn)逡逑階段，壓力驅(qū)動分離薄膜在污水純化［１２＿１４］、食品生產(chǎn)［１５］等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用逡逑價值。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ051.893

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本文編號：2710196