【摘要】：本論文中通過(guò)簡(jiǎn)單高效的制備方法合成鈷錳催化劑并探究其在苯燃燒反應(yīng)中的表現(xiàn),期望利用簡(jiǎn)單有效的方法制備合成低成本、高活性和高穩(wěn)定性的催化劑。試驗(yàn)制備了不同摩爾比例CoxMny催化劑、在不同溫度下焙燒的Co2Mn1催化劑,并且對(duì)Co2Mn1催化劑進(jìn)行了Ce的摻雜修飾,進(jìn)一步開展以Co2Mn1催化劑為活性組分的整體式催化劑的研究。并對(duì)制備合成的催化劑的催化活性和相關(guān)性質(zhì)進(jìn)行測(cè)試表征,分析了催化劑在苯燃燒反應(yīng)中表現(xiàn)出不同催化活性的原因。主要研究結(jié)果如下:(1)首先采用了共沉淀法制備了不同摩爾比例CoxMny催化劑,比較其對(duì)苯燃燒反應(yīng)的催化活性,篩選得到Co2Mn1催化劑。然后進(jìn)一步在不同溫度下焙燒得到一系列Co2Mn1催化劑。分別利用XRD、SEM、TEM和BET對(duì)Co2Mn1催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、形貌結(jié)構(gòu)和比表面積等進(jìn)行了表征;利用H_2-TPR和O_2-TPD探究了Co2Mn1催化劑的氧化還原能力;利用XPS和TG-DTA分析了Co2Mn1催化劑的表面化學(xué)組成和熱穩(wěn)定性;同時(shí)探究了空速的影響和催化劑的穩(wěn)定性。結(jié)果表明Co2Mn1系列催化劑是典型的尖晶石型結(jié)構(gòu)固溶體,呈現(xiàn)片狀形貌,Mn元素在Co_3O_4中高度分散。Co2Mn1系列催化劑具有較高的活性和穩(wěn)定性。而且焙燒溫度對(duì)Co2Mn1系列催化劑的催化性能影響較大,300℃焙燒得到的Co2Mn1催化劑性能最佳,在空速為30,000mL/(g·h)、苯濃度為1000 ppm時(shí),T_(10%)和T_(90%)分別為149℃和191℃,且其在240℃連續(xù)反應(yīng)36小時(shí)后性能保持不變。Co2Mn1(T300)良好的催化性能與其尖晶石結(jié)構(gòu)、片狀形貌、高的低溫氧化還原能力等有關(guān)。(2)為繼續(xù)提高Co2Mn1催化劑的性能,用Ce摻雜修飾Co2Mn1催化劑,制備了一系列含有Ce含量的Co2Mn1催化劑。Ce的含量為8.6 wt%~55.2 wt%。通過(guò)對(duì)比這些Ce摻雜的Co2Mn1催化性能,發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ce的含量較低(低于25 wt%)時(shí),能夠提高Co2Mn1催化劑的催化性能。但Ce的摻雜濃度高于55 wt%時(shí),則會(huì)破壞Co2Mn1尖晶石結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致催化效果下降。研究中利用多種測(cè)試表征手段對(duì)Co-Ce-Mn催化劑的物化性質(zhì)進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)Ce的摻雜在促進(jìn)晶格氧的流動(dòng)性、增加表面吸附氧濃度等方面具有一定的貢獻(xiàn)。(3)為促進(jìn)粉末材料應(yīng)用于實(shí)際工況中,選取堇青石為載體,采用均勻高分散涂覆技術(shù)制備了由Co2Mn1(T300)作為活性組分的整體式催化劑。通過(guò)向Co2Mn1的漿料中引入粘結(jié)劑擬薄水鋁石,并合理調(diào)控漿料的pH值,促進(jìn)Co2Mn1在堇青石載體孔道中的“錨定”。研究中固定固含量(擬薄水鋁石和Co2Mn1總的含量)為40%,當(dāng)活性組分Co2Mn1(T300)的含量為12.5 wt%時(shí),獲得的整體式催化劑活性涂層厚度均勻,負(fù)載量約為25%(相對(duì)于載體質(zhì)量)。粘附性實(shí)驗(yàn)表明,整體式催化劑置于乙醇超聲處理3小時(shí)后,脫落率小于3%(相對(duì)于活性組分質(zhì)量),主要?dú)w因于活性組分與載體之間的強(qiáng)相互作用。在對(duì)苯的燃燒反應(yīng)測(cè)試中,Co2Mn1(T300)整體式催化劑表現(xiàn)出了較高的活性,在空速為120,000 mL/(g·h)時(shí),300℃即可將苯(1000 ppm)完全轉(zhuǎn)化。36小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試也表明整體式催化劑具有較高的穩(wěn)定性。
【圖文】：

圖 1- 1 苯的分子結(jié)構(gòu)1 Molecular structure of benzen要的致癌物質(zhì)（Group 1甲苯和二甲苯帶有甲基，，，而苯進(jìn)入人體之后則不呼吸吸入，誤食食入和皮頭暈、頭痛等急性中毒等發(fā)白血病，也可侵害神經(jīng)其生產(chǎn)技術(shù)水平和產(chǎn)量是常生活中，苯的應(yīng)用廣泛要原料。但是，在苯的使這種化工原料的同時(shí)，相針對(duì) VOCs 的治理技術(shù)同

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文（1） 單一過(guò)渡金屬氧化物不同的單一過(guò)渡金屬氧化物固有物化性質(zhì)不同，在 VOCs 燃燒反應(yīng)中表現(xiàn)出不同的性能。研究表明，同樣條件下易還原的或具有良好低溫氧化還原性能的過(guò)渡金屬氧化物催化活性更高。如 Tang 等[51]采用相同的制備方法和測(cè)試條件研究介孔結(jié)構(gòu)的 Co3O4、MnO2和 NiO，發(fā)現(xiàn)對(duì)甲苯的催化活性按照 Co3O4>MnO2>NiO的順序遞減，與其低溫氧化還原性能順序相一致，如圖 1-4。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ426;TQ038.3

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2695262