【摘要】：鈦酸鉍鈉-鈦酸鋇(BNT-BT)基鈣鈦礦型無鉛反鐵電材料具有非常優(yōu)異的電學性能,是目前公認的有可能替代鋯鈦酸鉛系材料(PZT)的候選者之一,其可以通過摻雜一些活性元素或化合物而形成準同型相界(MPB)組分的固溶體,使得摻雜后的組分不僅具有高的介電性能,還能兼具較高的儲能性能。本文以BNT-BT為研究對象,通過A/B位元素(La、Zr、Sn、Mg、Nb、Sr)或化合物(KNN、Mg4Nb2O9等)的成分摻雜改性以及燒結(jié)參數(shù)的工藝改性研究,采用固相反應合成法制備樣品,通過SEM、XRD、精密阻抗分析儀、鐵電分析儀、熱重分析儀測量研究了該陶瓷的顯微組織、晶體結(jié)構(gòu)、體積密度、壓電性能、介電性能、抗擊穿性能、儲能性能以及相變行為等,揭示了摻雜元素或化合物在晶體結(jié)構(gòu)中的存在形式及對其性能的影響,闡明了各體系陶瓷準同型相界存在的規(guī)律。得到主要的研究結(jié)果如下。1.球磨時間、坯料壓力、煅燒溫度和燒結(jié)溫度等工藝參數(shù)對BNT-BT基陶瓷的致密度和晶粒尺度影響顯著。當球磨時間控制在15h左右,采用300MPa壓制成型,在800℃下鍛燒并在1150℃左右下進行最終燒結(jié),所獲得的陶瓷材料成瓷理想、致密度高且晶粒細小。2.在[(Bi1/2Na1/2)0.94Ba0.06](1-1.5x)LaxTiO3(x=0,0.02,0.04,0.06)陶瓷中,由于La元素的加入引起了鈣鈦礦相的(200)衍射峰的劈裂,表明A位摻雜La可使陶瓷在室溫下出現(xiàn)準同型相界。陶瓷的介電損耗tan δ在TTc時隨著電場頻率的升高而增加,在TTc時隨著電場頻率的升高而減小;當x增加到0.06時,最大極化強度減小到7.2μC/cm2,Pr剩余極化強度則由2.5 μc/cm2減小到0.65 μC/cm2,明顯低于未摻雜(x=0)陶瓷的最大極化強度15 μC/cm2。當La元素含量在0.02時,儲能密度最大達到0.34J/cm3。3.在[(Bi1/2Na1/2)0.92 Ba0.05La0.02]ZrxTi(1-x)03(x=0,0.02,0.04,0.06)陶瓷中,隨著Zr含量的增加,材料的MPB區(qū)域進一步擴大。隨著Zr含量的增加,樣品中晶粒尺寸在逐漸減少的同時,介電常數(shù)也在逐漸減少,而介電弛豫彌散度相應增加,低溫段的介電常數(shù)峰有明顯的頻率色散特征,而高溫段的介電常數(shù)峰的頻率色散特征不明顯,即在MPB區(qū)域內(nèi)頻率色散不明顯;材料的最大抗擊穿強度和儲能密度均先增加后減小,當Zr含量為0.04時,抗擊穿強度達到最大值90 kV/cm,而儲能密度達到最大值1.58J/cm3。4.在[(Bi1/2Na1/2)0.92Ba0.05La0.02][SnxZr(0.95-x)Ti0.05]O3(x=0,0.03,0.06,0.09)陶瓷中,隨著Sn元素含量的增加,組織形貌上沒有得到明顯變化,晶粒尺寸則有明顯變大趨勢,鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的(200)衍射峰分裂現(xiàn)象也逐漸消失而(111)峰逐漸銳化,說明四方相晶體結(jié)構(gòu)逐漸減少而三方相結(jié)構(gòu)比例增加,即Sn元素摻雜會導致陶瓷材料逐漸遠離三方和四方相共存區(qū),從而使其從反鐵電陶瓷轉(zhuǎn)變?yōu)殍F電陶瓷,而顯著惡化了該體系材料的電學性能。5.在采用KNaNbO3化合物和A位Sr元素摻雜制備的三元體系BNT-BT-KNN陶瓷中,隨著Sr元素摻雜量的增加,陶瓷樣品晶粒尺寸明顯趨于變小,當x≥0.05時,晶粒平均尺寸在3μm左右;三元陶瓷仍為純的鈣鈦礦相結(jié)構(gòu),無其他雜相衍射峰存在,Sr含量的增加導致(200)峰的分裂現(xiàn)象更為顯著,表明Sr元素摻雜能促進三方相-四方相的轉(zhuǎn)變和有效擴大MPB區(qū)域,提高了該體系材料的居里溫度。雖然介電常數(shù)最大值從5000減小到3500左右,但是材料的介電損耗明顯降低、介電性能穩(wěn)定性大幅提升。6.在[(Bi1/2Na1/2)0.92Ba0.05La0.02](Mg1/3Nb2/3)xTi(1-0.5x)O3(x=0.01,0.03,0.05,0.07)陶瓷中,隨著B位摻雜化合物Mg4Nb2O9含量的增加,陶瓷材料的晶粒尺寸逐漸變小,盡管儲能性能低于單元素摻雜,但剩余極化強度Pr降幅明顯,從x=0.01時的38.9μC/cm2降為x=0.05時的10.4 μC/cm2,且最大極化強度Pmax和剩余極化強度Pr之間的差值越來越大,說明Mg、Nb元素的加入增加了反鐵電相的轉(zhuǎn)變趨勢。7.BNT-BT基反鐵電陶瓷的儲能性能與MPB區(qū)域的范圍密切相關(guān),而MPB區(qū)域范圍可通過A位和B位以及化合物摻雜進行調(diào)整。摻雜元素的引入導致材料容忍因子值發(fā)生變化,當容忍因子介于0.7530-0.7803時,單元素摻雜的陶瓷材料存在較大范圍的MPB區(qū)域,當Ti或Zr元素在組成中占主導地位時,其含量在0.92mol以上,均存在MPB區(qū)域,這與含鉛PZT陶瓷研究報道的僅當Zr:Ti=52:48時才存在MPB區(qū)不一致,意味著含鉛反鐵電材料和無鉛反鐵電材料的反鐵電區(qū)域以及相結(jié)構(gòu)有很大的差異。
【圖文】：

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圖 1-2 鐵電體電滯回線示意圖【27】 Schematic representation of hysteresis loop for ferroelectric ceramics【究者們在判斷一種材料是否是鐵電體時，把是否存在電滯
【學位授予單位】：西安理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ174.75

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本文編號：2677166