【摘要】：氟氧化物微晶玻璃通常是通過特定組分氟氧化物玻璃的受控結(jié)晶而形成,是由氟化物納米晶體和氧化物玻璃基體構(gòu)成的新型復(fù)合材料。它們結(jié)合了來自納米晶體低的聲子能環(huán)境和玻璃基質(zhì)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)性質(zhì)的優(yōu)點。稀土摻雜的氟氧化物微晶玻璃由于其高效的光學(xué)性能和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)特性,在照明、顯示、激光器、光纖放大器等領(lǐng)域中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用價值。近年來,很多研究者將注意力投向了稀土摻雜的氟氧化物微晶玻璃材料,研究它們各方面的性能及應(yīng)用。而微晶玻璃的溫度傳感和閃爍性能目前還不能滿足正常的生產(chǎn)和生活,需要得到大大的提升。所以,為了進一步提升這兩方面的性能,本論文的工作主要是研究稀土摻雜氟氧化物微晶玻璃的溫度傳感和閃爍性能。研究內(nèi)容概括如下:1、Tm3+/Yb3+共摻Sr2YF7微晶玻璃的溫度傳感性能:利用熔融淬冷法制備了Tm3+/Yb3+共摻雜含有Sr2YF7納米晶的透明微晶玻璃。利用XRD、TEM及一系列的光譜測試手段探究了樣品的結(jié)構(gòu)和上轉(zhuǎn)換熒光性能。將前軀體玻璃析晶后,上轉(zhuǎn)換發(fā)光得到了增強,出現(xiàn)了明顯的Stark劈裂發(fā)射,上轉(zhuǎn)換壽命也明顯的延長。光譜結(jié)果證明,熱處理后Tm3+離子進入了聲子能更低的Sr2YF7納米晶中。Tm3+離子的3F2,3和3H4能級由于它們之間合適的能級差(大約為2000 cm-1)而被開發(fā)為溫度傳感的熱耦合能級(TCEL),同時其1G4能級上的電子間接地來自3H4能級。所以采用Tm3+離子3F2,3 → 3H6和1G4 → 3F4熒光強度比(FIR)探究了Tm3+摻雜Sr2YF7微晶玻璃的溫度傳感性能。結(jié)果表明,其最大相對靈敏度(SR-max)是1.16%K-1,且絕對靈敏度(SA)隨溫度上升而增大。本工作表明Tm3+摻雜Sr2YF7微晶玻璃可能是潛在的光學(xué)溫度傳感器。2、Tm3+/Yb3+共摻Sr2GdF7微晶玻璃的溫度傳感性能:利用熔融淬冷法及熱處理工藝制備了 Tm3+/Yb3+共摻雜Sr2GdF7微晶玻璃,并且通過一系列測試手段探究了樣品的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能。微晶玻璃中極大增強的上轉(zhuǎn)換發(fā)光、明顯的Stark劈裂發(fā)射和延長的上轉(zhuǎn)換壽命,皆證明結(jié)晶處理后Tm3+離子進入了低聲子能的Sr2GdF7納米晶中。基于Tm3+離子3F3 → 3H6和1G4 → 3F4 FIR,探究了Tm3+摻雜Sr2GdF7微晶玻璃的溫度傳感性能。這個體系中的SR-max在353 K時可以達到1.97%K-1,從而進一步提升了微晶玻璃的溫度傳感性能。我們的研究結(jié)果表明Tm3+摻雜Sr2GdF7微晶玻璃是一個有前景的光學(xué)溫度傳感器。3、Tb3+摻雜Na5Gd9F32透明微晶玻璃的閃爍性能:本工作報道一種采用熔融淬冷法制備的Tb3+摻雜Na5Gd9F32大體積透明微晶玻璃閃爍體材料。利用XRD、TEM、透射光譜、光致(PL)激發(fā)和發(fā)射光譜、壽命測試及X-射線激發(fā)的光譜(XEL)等一系列手段探究了樣品的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能。光譜結(jié)果表明前軀體玻璃和微晶玻璃中Tb3+離子的最佳摻雜濃度都是4%mol。前驅(qū)體玻璃樣品的XEL強度是相同厚度的商用Bi4Ge3014(BGO)閃爍體的64%。由于結(jié)晶后Tb3+離子進入了低聲子能的Na5Gd9F32納米晶中,Tb3+的PL和XEL強度都明顯增強。微晶玻璃樣品的熒光內(nèi)量子效率達到43%,并且其XEL強度是商用BGO閃爍體的130%。本工作的結(jié)果表明這種Tb3+激活的Na5Gd9F32微晶玻璃可能是大體積、低成本的高效閃爍體。4、Tb3+摻雜Sr2GdF7透明微晶玻璃的閃爍性能:本工作通過優(yōu)化基質(zhì)組分和實驗過程,得到了透過率、光學(xué)性能更佳的微晶玻璃閃爍體。利用熔融淬冷法制備了 Tb3+摻雜Sr2GdF-7透明微晶玻璃,利用一系列測試手段探究了樣品的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能。3 mm厚的GC4樣品在可見光區(qū)域保持著較高的透光率(550 nm處為64%)。GC4樣品的PL和XEL強度分別是PG4的3.5和1.6倍,這可能是由于結(jié)晶后Tb3+進入了Sr2GdF7納米晶中。并且,GC4樣品的熒光內(nèi)和外量子效率分別達到59.1和26.4%。令人驚喜的是,PG4(高透明)和GC4(半透明)樣品的XEL積分強度分別是商用BGO閃爍體的124%和197%。這類有著低成本、高熒光效率和強XEL的Sr2GdF7:Tb3+微晶玻璃可以作為X-射線閃爍體用于慢速事件探測領(lǐng)域。
【圖文】：

行適當(dāng)?shù)臒崽幚�，幾十納米大小的納米晶體就能均勾地分布在玻璃中，如圖ｌ（ｂ）［Ｉ５］。逡逑這不僅可以保留玻璃基質(zhì)優(yōu)良的結(jié)構(gòu)特性，還能有效地提高玻璃的光學(xué)性能［５，７＿９］。如逡逑圖１．１孫微晶玻璃依然能夠保持較高的透明性。逡逑Ｉ％逡逑＃粒恚恚]3?圖１．１⑻Ｅｒ３＋摻雜的微晶玻璃圖片；（ｂ）對應(yīng)的透射電子顯微圖片逡逑１．２．２稀土離子摻雜的氟氧化物微晶玻璃逡逑鑭系元素是指元素周期表中從鑭（Ｌａ）到镥（Ｌｕ）的１５個元素［１６］。而１５個鑭逡逑系元素加上同族的鈧（Ｓｃ）和釔（Ｙ）共１７個元素統(tǒng)稱為稀土元素（ＲＥ）。鑭系原子逡逑的電子組態(tài)有［Ｘｅ］邋４ｆ６ｓ２與［Ｘｅ］邋Ａｒｂｄｉｓ２兩種形式，ｒｉ為１￣１４。三價鑭系離子的電逡逑２逡逑

１．３．２光致發(fā)光的過程逡逑發(fā)光的過程很復(fù)雜，這里主要介紹一下光致發(fā)光的過程。光致發(fā)光就是物質(zhì)被光逡逑激發(fā)后產(chǎn)生的發(fā)光，，光源波長可以在紫外、可見及紅外［３］。圖１．２（ａ）為固體材料光致逡逑發(fā)光過程的的示意圖。首先，光照射在材料上，一部分被反射和散射掉，另一部分則逡逑進入到材料內(nèi)部。進入材料的光除去透過的部分，其余的都被材料吸收，吸收的光會逡逑使材料中的發(fā)光中心（Ａ）進入到激發(fā)態(tài)。其次，處于激發(fā)態(tài)的發(fā)光中心會通過光發(fā)逡逑射及產(chǎn)熱的方式回到基態(tài)，能量以光的形式發(fā)射出來就是發(fā)光過程。有時為了增加發(fā)逡逑光中心對光的吸收，常常需要加入一些敏化劑（Ｓ），而敏化劑和發(fā)光中心之間往往存逡逑在著能量傳遞過程，如圖１．２（ｂ）。進入材料內(nèi)部的光很少直接被激活劑（Ａ）吸收，逡逑而是被Ｓ吸收，Ｓ吸收能量進入激發(fā)態(tài)，再將能量傳遞給Ａ使其處于激發(fā)態(tài)，處于激逡逑發(fā)態(tài)的Ａ輻射躍遷回基態(tài)
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ171.733

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