【摘要】：化學(xué)鏈燃燒是一種新型的燃燒技術(shù),其與傳統(tǒng)燃燒方式的區(qū)別在于,化學(xué)鏈燃燒是在載氧體的作用下實現(xiàn)燃料與空氣的非接觸燃燒。通過這種新型的燃燒方式,可以避免氮氧化物的生成,實現(xiàn)CO_2的富集便于分離,同時還能實現(xiàn)能量的梯級利用�？傊�,化學(xué)鏈燃燒在CO_2減排領(lǐng)域具有很高的研究價值以及良好地應(yīng)用前景。載氧體是化學(xué)鏈燃燒過程的關(guān)鍵,非金屬載氧體Ca SO_4以其來源廣泛、價格低廉、載氧率高而被視為是化學(xué)鏈商業(yè)化和工業(yè)化運用的潛在載氧體。在化學(xué)鏈燃燒中由于CaSO_4載氧體中的硫會以氣相硫化物的形式釋放而影響其壽命,因此控制氣相硫化物的釋放是研究CaSO_4載氧體的關(guān)鍵。本文采用機械混合法制備了一系列的CaSO_4/Cu O復(fù)合載氧體、Ca SO_4/Ca O復(fù)合載氧體。研究了CaSO_4/Cu O復(fù)合載氧體的還原反應(yīng)性能和循環(huán)反應(yīng)性能,以及Ca O/Ca SO_4復(fù)合載氧體的循環(huán)反應(yīng)性能。探討了不同反應(yīng)條件對CO_2收率及硫化物釋放的影響。利用煙氣分析儀以及氣相色譜儀分析反應(yīng)尾氣成分及濃度變化。采用XRD、SEM-EDS對固體殘渣進行固體成分以及固體形貌的表征分析。研究結(jié)果表明:(1)在恒溫還原實驗中,Cu O的添加不僅提高了CO_2收率,同時還在一定程度上抑制SO_2的釋放,這主要是Cu O的加入降低了競爭副反應(yīng)的選擇性;(2)在復(fù)合載氧體CuO/Ca SO_4的循環(huán)反應(yīng)實驗研究中,當(dāng)還原反應(yīng)溫度為900℃,還原氣體為5%CO,氧化氣體為5%O_2時,隨著氧化反應(yīng)溫度的升高,Cu O/CaSO_4復(fù)合載氧體的循環(huán)反應(yīng)性能及FR-SO_2釋放量逐漸降低,AR-SO_2釋放量逐漸升高。(3)在O_2濃度為10%的氧化氣氛下的不同氧化溫度實驗下,隨著氧化溫度的升高,CuO/CaSO_4復(fù)合載氧體的循環(huán)反應(yīng)性能呈降低趨勢,FR-SO_2釋放量逐漸升高,AR-SO_2釋放量也增加。(4)在Ca O/Ca SO_4復(fù)合載氧體的循環(huán)反應(yīng)性能研究發(fā)現(xiàn),CaO添加劑的使用顯著提高了CO_2收率。加與不加入Ca O添加劑的情況下,在第1次循環(huán)后CO_2收率都略有下降;在隨后的循環(huán)反應(yīng)中,添加Ca O后,CO_2收率可保持在較高水平。引入Ca O添加劑后,COS-FR和SO_2-AR都顯著降低,但是SO_2-FR的釋放有所增加。SO_2的環(huán)境因子是主要的。(5)基于復(fù)合氧載體CaSO_4-Ca O的化學(xué)鏈燃燒循環(huán)實驗,提高Ca SO_4-Ca O摩爾配比,有利于提高CO_2收率,并抑制COS的釋放,但是對抑制SO_2釋放的作用不明顯;引入CaO添加劑,SO_2環(huán)境因子下降,但是當(dāng)Ca O/Ca SO_4摩爾配比從1提高到2,SO_2環(huán)境因子基本不變。
【圖文】：

圖 2.1 實驗裝置流程圖該反應(yīng)器石英管的長度為 650mm，內(nèi)徑尺寸為 13mm，外徑尺寸為 15mm用加熱爐來對反應(yīng)器加熱以提供反應(yīng)所需的熱量。反應(yīng)器的內(nèi)部和外部分別有 K 型熱電偶，其中一個用來測量樣品的中心溫度以得出反應(yīng)的溫度；另外熱電偶用來測量電爐的溫度，該熱電偶置于反應(yīng)器和電爐的中間位置。供氣由北京七星華創(chuàng)所提供的質(zhì)量流量計和轉(zhuǎn)子流量計以及南京蘊通儀器有限提供的氣體控制配氣箱組成。在石英管反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)所產(chǎn)生的尾氣首先進入器進行冷凝。氣體收集主要是利用集氣袋進行收集，然后根據(jù)情況確定是否加入惰性氣體進行稀釋。所收集的尾氣利用紅外煙氣分析儀進行分析測量。.3.1.2 實驗步驟簡介首先稱量制備好的新鮮 CaSO4-CuO 復(fù)合載氧體裝入石英管反應(yīng)器的中部，兩端填充適量的石英棉，填入石英棉的目的是為了防止細(xì)小的載氧體顆粒被攜帶。樣品裝置完成后進入預(yù)熱階段，在預(yù)熱階段使用氮氣進行整個系統(tǒng)的

min20℃的升溫速度達到 400℃，在 400℃的溫度下保持 10min 不變；速率，升溫速率降為每 min15℃，通過 20min 的時間達到 700℃，在環(huán)境下保持 10min；再以每 min10℃的升溫速率達到所需反應(yīng)溫度束后，以 200ml/min 的氣體流速通入還原氣體 CO 進行還原反應(yīng)。尾氣利用集氣袋進行收集，收集的氣體利用紅外煙氣分析儀進行測應(yīng)結(jié)束后切換成 N2對整個反應(yīng)系統(tǒng)進行吹掃并降溫，利用氮氣對 20min，然后切換成氧氣進行氧化反應(yīng)，氧氣的氣體流量與還原氣，為 200ml/min。氧化反應(yīng)結(jié)束后，切換成 N2進行系統(tǒng)的吹掃，，同n 左右，進入下一次的循環(huán)反應(yīng)。循環(huán)反應(yīng)實驗結(jié)束后通入氮氣進行溫度降到室溫以后對固體樣品進行回收，降溫結(jié)束后回收殘余樣品進行后期的表征分析。 CaSO4-CaO 復(fù)合載氧體的循環(huán)反應(yīng)性能研究1 實驗裝置簡介
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ038

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本文編號：2671252