【摘要】：氫能作為一種清潔能源,是一種具有較好潛力的化石能源替代品。傳統(tǒng)的制氫方式不僅需要消耗大量的原料,而且會對環(huán)境產(chǎn)生污染。由生物質(zhì)油催化重整制取氫氣是目前國內(nèi)外科學(xué)家研究的熱點。生物質(zhì)油是生物質(zhì)經(jīng)高溫?zé)峤馓幚矶?包括油相和水相;復(fù)雜的水相產(chǎn)品可作為重整制氫原料,其中乙酸約占30%,因此研究常選擇生物質(zhì)油的典型組分乙酸作為研究對象。重整制氫一般包含蒸氣重整(SR)、部分氧化重整(POX)和自熱重整(ATR)。蒸氣重整是一個吸熱反應(yīng)過程,反應(yīng)過程中需要外界額外供熱;有O_2參與的部分氧化反應(yīng)(POX)是一個放熱過程。自熱重整結(jié)合了蒸氣重整和部分氧化過程,平衡了反應(yīng)體系的熱量供應(yīng)。本文設(shè)計制備了類水滑石型Zn-Ni-Al-Fe和Zn-Ni-Zr鎳基催化劑,用于乙酸自熱重整制氫(ATR of HAc)體系,探討了反應(yīng)溫度、氧碳比、助劑鐵的添加等對乙酸自熱重整反應(yīng)過程中催化劑的活性、穩(wěn)定性及積炭的影響。本文采用共沉淀法制備了Zn_(2.4)Ni_(0.6)Al_xFe_(1-x)-x O_(4.5±δ)(x=1、0.5、0)系列類水滑石型鎳基催化劑用于乙酸自熱重整制氫體系,利用XRD、H_2-TPR、BET、XPS等表征手段對催化劑進行表征測試。測試結(jié)果表明:Zn_(2.4)Ni_(0.6)Al_(0.5)Fe_(0.5)O_(4.5±δ)催化劑BET比表面積最大為48.3 m~2/g,還原后形成NiFe合金,其對乙酸自熱重整具有較好的催化效果:乙酸轉(zhuǎn)化率在10 h活性測試中一直維持在100%,氫氣產(chǎn)率達到了2.39 mol-H_2/mol-HAc。表征結(jié)果表明鐵的適量添加增加了比表面積,形成NiFe合金使活性組分鎳的還原性及在ATR中的抗氧化性增強,反應(yīng)中催化劑抗積炭能力得到提高,從而提高了類水滑石型鎳基催化劑的活性、穩(wěn)定性和抗積炭能力。本文采用共沉淀法制備了Zn_xNi_yZrO_(4.5±δ)系列鎳基催化劑,比較研究了不同的Zn和Zr含量對乙酸自熱重整制氫反應(yīng)過程中催化活性、積炭等的影響。XRD、BET、H_2-TPR和TG/DTG等表征結(jié)果表明:Zn_(1.4)Ni_(0.6)ZrO_(4.5±δ)催化劑反應(yīng)前后ZnO和ZrO_2晶相穩(wěn)定,比表面積較大,活性組分Ni~0在反應(yīng)前后保持穩(wěn)定�；钚詼y試結(jié)果表明:Zn_(1.4)Ni_(0.6)ZrO_(4.5±δ)催化劑在10 h測試中乙酸轉(zhuǎn)化率一直穩(wěn)定在100%,H_2產(chǎn)率穩(wěn)定在2.40 mol-H_2/mol-HAc。
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ426;TQ116.2

【參考文獻】

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本文編號：2661690