【摘要】：共軛聚合物半導(dǎo)體材料既具有金屬、半導(dǎo)體的電化學(xué)和光學(xué)性能,又能保留傳統(tǒng)聚合物材料的機(jī)械性能和加工性能,同時(shí)還可以方便地利用分子設(shè)計(jì)對(duì)化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行改變或者修飾來(lái)調(diào)控和改善其物理和化學(xué)性能,體現(xiàn)出無(wú)機(jī)材料無(wú)法比擬的優(yōu)勢(shì)。自從1977年Shirakawa、MacDiarmid和Heeger發(fā)現(xiàn)導(dǎo)電聚乙烯以來(lái),共軛聚合物半導(dǎo)體材料研究工作全面開(kāi)展,逐漸形成了包括共軛聚合物設(shè)計(jì)與合成、共軛聚合物光電功能材料、共軛聚合物光催化水制氫、共軛聚合物鋰電的性能研究領(lǐng)域。本文通過(guò)在2,7-咔唑分別引入苯并噻二唑和單氟取代苯并噻二唑,研究了氟元子的引入對(duì)聚合物半導(dǎo)體材料光催化水制氫性能的影響;芘與三聚咔唑和2,7-咔唑分別結(jié)合,研究了新型電子給體單元三聚咔唑?qū)酆衔锇雽?dǎo)體材料光催化水制氫性能的影響;三苯胺與三聚咔唑和2,7-咔唑結(jié)合,研究了高共軛和富氮單元三聚咔唑?qū)酆衔锇雽?dǎo)體材料鋰電正極性能的影響,主要結(jié)論如下:1.通過(guò)使用來(lái)自咔唑基和兩種苯并噻二唑單體的Suzuki-Miyaura交叉偶聯(lián)化學(xué)合成了兩個(gè)共軛線(xiàn)性聚合物網(wǎng)絡(luò)。探索了聚合物CZ-BT和CZ-FBT用于從水中光催化產(chǎn)生氫氣�；谟蛇沁蚝蛦畏〈讲⑧缍騿卧M成的共軛聚合物,研究了氟取代對(duì)光學(xué)帶隙和光催化劑工藝的影響。對(duì)比這兩種聚合物,表明氟取代略微改變了共軛結(jié)構(gòu),增強(qiáng)了電離勢(shì),并導(dǎo)致了紫外吸收的輕微的藍(lán)移和催化性能的提升。我們還觀察到單氟取代可以大大提高催化材料的載流子遷移率。這些觀察表明,基于氟取代的開(kāi)發(fā)的共聚物可能是有機(jī)催化劑的有希望的策略。2.在Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)下合成了兩種基于三聚咔唑,芘和咔唑單體的共軛聚合物半導(dǎo)體,并研究了用于光催化水析出氫的性能。研究了聚合物對(duì)光學(xué)性質(zhì)和光催化活性性能的影響。UV-vis吸收光譜表明包含TAT-PY的共聚物相對(duì)于CZ-PY的輕微紅移。與CZ-PY相比,聚合物TAT-PY在紫外可見(jiàn)光照射下顯示出4.5μmol~(-1)的較高的析氫速率,這可能是由于高度共軛,更好的平面性。3.通過(guò)使用兩種咔唑單元和三苯胺單體的Suzuki-Miyaura交叉偶聯(lián)化學(xué)合成了兩種共軛多孔有機(jī)聚合物網(wǎng)絡(luò)。通過(guò)與TPA-CZ相比,構(gòu)建了內(nèi)置的氧化還原活性位點(diǎn)和高度共軛骨架,探索了聚合物TPA-TAT的可再充電鋰電池的能量存儲(chǔ)。具有高自由基密度結(jié)構(gòu)的TPA-TAT首先被用作正極材料,并呈現(xiàn)兩個(gè)平臺(tái),容量為68mAhg~(-1)。而且,經(jīng)過(guò)1000個(gè)循環(huán)后,TPA-TAT的放電容量仍然高于TPA-CZ的初始容量。紫外可見(jiàn)光譜和EIS測(cè)試表明TPA-TAT聚合物體內(nèi)的電荷遷移比TPA-CZ更平滑,這可能歸因于密集自由基位點(diǎn)和高度共軛結(jié)構(gòu)。與TPA-CZ相比,TPA-TAT改進(jìn)的電化學(xué)性能表明它是設(shè)計(jì)和制備高自由基密度正極的有效策略。
【圖文】：

圖 1-1：光催化水制氫能源利用系統(tǒng)1. Schematic diagram of photocatalytic hydrogen generahydrogen energy system. 型 TiO2電極上水的光電化學(xué)分解發(fā)現(xiàn)氫析出能光催化水分解產(chǎn)生氫的技術(shù)被認(rèn)為是解決法之一[13]。因此，半導(dǎo)體光催化劑的發(fā)展已經(jīng)在過(guò)去的 40 年中，報(bào)道了許多光催化劑在紫高的光催化活性，并將水分解成 H2和 O2摩包括 La 摻雜的 N（aSr, La, KLa）TaO3[14-17]和得注意的是 NiO / NaTaO3: La 光催化劑，最高是 270nm，達(dá)到 56％的外量子效率[14]。顯然僅在紫外線(xiàn)照射下才有活性。對(duì)太陽(yáng)光而言，一小部分（約 4％），而可見(jiàn)光則更為豐富（

能（如圖 1-6）。電化學(xué)儲(chǔ)能裝置通常由陽(yáng)極，陰極，組成。在放電期間，在電極處發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生流電子;在充電期間，，電極上的外部電壓被施加，從而驅(qū)子和反應(yīng)的移動(dòng)。根據(jù)可充電電池可分為鉛酸，鋅空氣鈉硫，氯化鈉，鋰離子電池（LIBs）。超級(jí)電容器的原和偽電容電荷存儲(chǔ)模式。前者類(lèi)似于物理介電電容器，極和電解質(zhì)之間界面處的電荷分離，后者是涉及電化學(xué)的快速 Faradaic 過(guò)程。超級(jí)電容器的電極材料主要包括氧化物和導(dǎo)電聚合物。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;O644.1;TQ116.2

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4 田曉e

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