【摘要】：氫能作為一種新型的清潔能源,不僅降低了不可再生能源的消耗還可減輕環(huán)境問題,逐漸成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。硼烷氨(NH_3BH_3)儲(chǔ)氫容量高達(dá)19.6 wt%,室溫穩(wěn)定、無毒,被認(rèn)為是理想的、前景廣闊的氫能源載體。但是,目前催化NH_3BH_3放氫體系(NH_3BH_3+2H_2O?NH_4BO_2+3H_2)還面臨著如催化劑活性低、成本高等問題。因此,合理設(shè)計(jì)催化劑并提升其活性成為了NH_3BH_3高效放氫的關(guān)鍵�；诖�,本論文從促進(jìn)NH_3BH_3高效、低成本催化放氫的角度出發(fā),以結(jié)晶度不同的氧化物、石墨相氮化碳(C_3N_4)半導(dǎo)體為載體,制備了一系列負(fù)載型金屬納米催化劑,并研究了它們?cè)诳梢姽庹丈湎麓呋疦H_3BH_3的放氫性能,主要結(jié)果如下:(1)以氧化物TiO_2、ZrO_2、Al_2O_3和SiO_2為載體,采用高溫H_2還原方法制備了一系列高分散、具有可見光響應(yīng)的Ru納米催化劑,考察了金屬負(fù)載量、還原溫度、還原方法和載體對(duì)光催化NH_3BH_3放氫性能的影響。結(jié)果表明,催化劑中Ru納米粒子的尺寸大小、在載體表面的分散度以及金屬與載體間相互作用是影響催化劑光催化放氫活性的主要因素。其中,在400 ~oC、H_2還原制備的TiO_2負(fù)載1.0 wt%Ru的催化劑具有最高的可見光放氫活性,TOF值高達(dá)1034.5 min~(-1),是目前報(bào)道中催化活性最高的Ru基催化劑。(2)以不同前驅(qū)體合成了一系列的石墨相氮化碳(C_3N_4),并以其為載體,通過原位還原方法制備一系列非貴金屬納米催化劑,研究了不同的C_3N_4在可見光照射下的催化性能。結(jié)果表明,以不同原料為前驅(qū)體制備的C_3N_4具有的不同形貌、能帶結(jié)構(gòu)以及光生載流子分離效率是影響催化劑放氫活性的主要因素。其中,以尿素為前驅(qū)體的C_3N_4負(fù)載的Co催化劑具有最高的可見光放氫活性。(3)以結(jié)晶度不同的氧化物SiO_2和ZrO_2為載體,通過原位還原方法制備了一系列具有可見光響應(yīng)的非貴金屬(Co、Ni)納米催化劑,探索了不同結(jié)晶度的載體對(duì)催化放氫活性的影響。結(jié)果表明,金屬與載體的結(jié)晶度影響催化劑的放氫活性,結(jié)晶度低的催化劑具有更多的缺陷位,有利于催化放氫活性的提高。金屬與載體均為無定形的催化劑表現(xiàn)出了高的活性,其中無定形的SiO_2負(fù)載無定形Co納米粒子的催化劑在可見光照射下具有最高的活性,TOF值高達(dá)203.6 min~(-1)。
【圖文】：

第一章 緒論1.1 能源現(xiàn)狀環(huán)境問題是 21 世紀(jì)最重要的話題之一。能源是人類生存發(fā)展不可或缺的物每一次進(jìn)步都可能會(huì)有能源的革新[1]。能源的開發(fā)利用在一定程度上推動(dòng)。目前，隨著人口增長(zhǎng)和工業(yè)生產(chǎn)的快速發(fā)展，對(duì)能源的需求直線上升，以不可再生的三大化石燃料煤炭、石油、天然氣為主[2]。大量的開采利用料帶來了一些嚴(yán)重的問題。一方面，不可再生能源短缺日益突出，雖然我但是總有用盡枯竭的一天。另一方面，能源的利用與環(huán)境有著密不可分的石燃料大規(guī)模的應(yīng)用，一系列環(huán)境惡化問題也隨之產(chǎn)生，如大氣污染、溫室因此，為了降低不可再生能源的消耗、減輕環(huán)境問題、促進(jìn)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的可以替代化石燃料的可再生、清潔綠色新能源勢(shì)在必行。太陽(yáng)能 風(fēng)能 海洋能

燃燒只會(huì)生成水，不會(huì)對(duì)人體和環(huán)境造成威，從而被循環(huán)利用；燃燒熱值高，每千克氫燃燒所產(chǎn)生的氫氣燃燒速度快，性能好，導(dǎo)熱性好，，可作為傳熱載熱能推動(dòng)熱力發(fā)動(dòng)機(jī)工作，最主要的是可以用于燃料電以上優(yōu)點(diǎn)，所以很多國(guó)家都致力于開發(fā)氫能，實(shí)現(xiàn)其潛經(jīng)濟(jì)鏈，表明了氫能從生產(chǎn)到利用的整個(gè)過程。目前解水和生物制氫。催化重整主要是以化石燃料為原材但是該方法不僅會(huì)不斷地消耗儲(chǔ)量有限的化石燃料，氫，雖然得到的氫氣純度比較高，但是效率比較低，高，不合算。生物制氫是一種環(huán)境友好的制氫方法，階段，還無法大規(guī)模應(yīng)用。研究表明，如果要大規(guī)模的儲(chǔ)運(yùn)，針對(duì)這一關(guān)鍵問題，這些年來國(guó)內(nèi)外許多研10-11]。
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：2655850