【摘要】：石墨烯(Graphene)是一種由碳原子以sp~2雜化連接形成的單原子層二維晶體。石墨烯特殊的單原子層結(jié)構(gòu)使其具有許多獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),包括疏水親油性,高比表面積,量子霍爾效應(yīng)等,為開(kāi)發(fā)高性能的復(fù)合材料提供了可能。本文首次采用微波膨化石墨法分別在玻璃基片和三聚氰胺泡沫上制備了石墨烯材料,系統(tǒng)研究了工藝參數(shù)對(duì)石墨烯結(jié)構(gòu)與性能的影響規(guī)律。利用氧化鈦對(duì)石墨烯進(jìn)行修飾,分別在三聚氰胺泡沫和氧化鋁微濾膜表面制備了氧化鈦-石墨烯復(fù)合改性膜,進(jìn)一步獲得了超疏水的石墨烯泡沫材料和超親水的改性氧化鋁微濾膜。取得的研究結(jié)果如下:(1)微波膨化石墨法機(jī)理:微波一方面增加了原始石墨結(jié)構(gòu)的無(wú)序度,另一方面增大了石墨晶相的晶面間距,使石墨沿C軸方向發(fā)生膨脹,實(shí)現(xiàn)膨化。(2)創(chuàng)新性地引入氨水作為插層劑制備石墨烯,并系統(tǒng)研究了其插層作用機(jī)理:氨水與石墨形成C=N鍵合,有利于氨分子進(jìn)入石墨層間用。相對(duì)于插層劑乙二胺和二乙醇胺,氨水分子直徑和空間位阻更符合“楔子”模型中的楔子尺寸,有利于插層剝離石墨制備石墨烯。通過(guò)優(yōu)化工藝,最終制得了厚度2.3 nm左右、3-8層的薄層石墨烯材料。(3)通過(guò)優(yōu)化制備工藝參數(shù),在親水性多孔三聚氰胺泡沫基體上獲得了負(fù)載石墨烯膜、具有良好疏水性能的表面,水潤(rùn)濕角達(dá)到166°。石墨烯膜中的C與三聚氰胺中的H、C和N分別形成了C-H鍵、C=C鍵和C-N鍵,使石墨烯與三聚氰胺牢固結(jié)合。(4)采用納米氧化鈦溶膠摻雜石墨烯,開(kāi)展了超疏水復(fù)合薄膜的設(shè)計(jì)與制備。氧化鈦在石墨烯膜表面形成了粒徑為50 nm左右的類(lèi)荷葉結(jié)構(gòu),獲得具有超疏水性能的復(fù)合膜,潤(rùn)濕角達(dá)到171°。(5)改性氧化鋁微濾膜制備:采用二次鍍膜方式制備的石墨烯-氧化鈦復(fù)合材料,具有良好的可見(jiàn)光光催化性能和親水性。用其對(duì)商品氧化鋁微濾膜管進(jìn)行改性,可使材料的潤(rùn)濕角從21.7°降低為9.8°改性膜滲透水通量提高36.8%,油截留率達(dá)到98.7%。
【圖文】：

種納米級(jí)復(fù)合吸附劑。膨脹石墨（EG）吸附劑主要適合液相吸附，其具有親油疏水性，可有效實(shí)現(xiàn)油水分離。1 g 膨脹石墨吸附劑可以除去 80 g 重油，，其回收率可達(dá) 80%[62]。（3）粉煤灰吸附劑該吸附劑為燃煤電廠的固體廢棄物，通常呈灰白色粉末狀。受原煤成分、燃燒情況和處理方式的影響，粉煤灰吸附劑的組成差別大。粉煤灰吸附劑為高分散性的固相集合體，具有多孔蜂窩狀的組織結(jié)構(gòu)，使其具有很大的比表面積[63]。此外，粉煤灰顆粒上有一定量的活性基團(tuán)，具有較強(qiáng)的吸附能力。（4）石墨烯吸附劑石墨烯是一種由碳原子緊密堆積而成、具有單層晶格結(jié)構(gòu)的二維材料。石墨烯具有疏水性和非極性，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。同時(shí)，石墨烯獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性使其非常容易實(shí)現(xiàn)各種功能化改性，提高粗糙度，改善其疏水親油性[64]（圖 1.1），在含油廢水處理領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)異的應(yīng)用前景。

圖 1.2 單層石墨烯材料結(jié)構(gòu)模型Fig. 1.2 Structure model of single layer graphen殊的結(jié)構(gòu)決定了其獨(dú)特的性質(zhì)[70]。從分子的 C 原子在眾多性質(zhì)有相似之處。然而而且其邊緣的氫原子對(duì)整個(gè)分子的貢獻(xiàn)。從宏觀層面看，石墨烯是層數(shù)只有一層上與石墨相似。因此，石墨烯兼具部分石兩側(cè)有豐富的電子云，使單層石墨烯非常烯甚至多層石墨的結(jié)構(gòu)。：并不存在嚴(yán)格意義上完美、無(wú)缺陷的石陷或非碳原子官能團(tuán)。僅當(dāng)優(yōu)化制備方法能更接近理想的石墨烯。表 1.2 總結(jié)出理表 1.2 石墨烯性質(zhì)總結(jié)[71-73]
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TQ127.11

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本文編號(hào)：2652973