【摘要】：石墨烯由于獨特的電學(xué)、機械性質(zhì)以及超高的比表面積等特點有著非常廣泛的應(yīng)用,結(jié)構(gòu)調(diào)控對于石墨烯的實際應(yīng)用至關(guān)重要。我們通過對石墨烯進行宏觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控以保證石墨烯較好的電學(xué)性能,研究石墨烯在電學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用;對石墨烯進行微觀結(jié)構(gòu)的缺陷調(diào)控來調(diào)節(jié)石墨烯表面的電子分布,并研究它在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用。我的主要工作如下:1.采用γ射線法對石墨烯進行了宏觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控,制備了具有超低密度(5mg cm~(-3))、高電導(dǎo)率(0.24 S m~(-1))、優(yōu)異的機械穩(wěn)定性(50%應(yīng)變下800次循環(huán)后,最大應(yīng)力仍保持率大于76%)和電學(xué)穩(wěn)定性(在相同應(yīng)力下20次循環(huán)中的電導(dǎo)率變化幾乎相同)的石墨烯海綿(GS)。另外,相同應(yīng)變下(應(yīng)變80%時僅為4.2 kPa)的應(yīng)力較小,較低應(yīng)力區(qū)(0-0.5kPa)的靈敏度(1.03kPa~(-1))高于大多數(shù)報道的文獻,使得GS可以精確檢測低至10Pa的壓力信號。為了進一步闡述應(yīng)力對于靈敏度的作用,我們將CNT添加到石墨烯海綿(GS-nwt%-CNT,n取決于CNT的質(zhì)量分數(shù))之中來加強石墨烯的強度,發(fā)現(xiàn)最大應(yīng)力的樣品(GS-10wt%-CNT)的靈敏度降低至0.81 kPa~(-1),并且僅可以檢測到的最低應(yīng)力為25 Pa。2.通過等離子體對單層石墨烯模型電極進行微觀結(jié)構(gòu)的缺陷調(diào)控,以每7 s的工作間隔把缺陷濃度控制在0.23×10~(11)～5.04×10~(11) cm~(-2),在-0.6 V的電位下電流密度從11.6增加到42uAcm~(-2)。然而,當(dāng)缺陷濃度從5.04×10~(11)cm~(-2)增加至6.02×10~(11)cn-2時,電流密度從42uAcm~(-2)減小至34.8uAcm~(-2)。我們針對兩種不同電催化活性的缺陷狀態(tài)(nd5.04×10~(11)cm~(-2);nd6.02×10~(11)cn-2)研究了無摻雜的拓撲缺陷對于碳材料ORR催化活性的影響機制,發(fā)現(xiàn)了 Thrower-Stone-Wales缺陷(55-77)對于ORR催化活性提升的機理。
【圖文】：

反應(yīng)效率取決于陰極的氧還原反應(yīng)的效率。逡逑同類型燃料電池的電極反應(yīng)有所不同，但其工作原理類似，都是由陰極、陽極、逡逑電解質(zhì)這幾個單元構(gòu)成。如圖１．２所示，，為質(zhì)子交換膜燃料電池的構(gòu)成圖，整個電逡逑能轉(zhuǎn)化機制主要如下：在陽極催化劑的幫助下，氫氣在電極表面發(fā)生氧化反應(yīng)，生逡逑成陽離子（質(zhì)子）并同時產(chǎn)生與之對應(yīng)的電子。質(zhì)子通過質(zhì)子交換膜的進入到陰極逡逑附近，電子則通過外電路到達陰極并在陰極催化劑的幫助下和氧氣反應(yīng)。雖說燃料逡逑電池的總反應(yīng)看起來很簡單，事實上涉及的電子動力學(xué)卻是非常復(fù)雜［９（Ｗ１１，具體可逡逑以分為二電子以及四電子反應(yīng)［９２＿９４］。逡逑１０逡逑

圖２．１邋Ｙ－射線輻照法合成石墨烯海綿的機理流程圖逡逑Ｆｉｇ邋２．１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋ＧＳ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｂｙ邋ｙ－ｒａｙ邋ｍｅｔｈｏｄ逡逑如圖２．１所示，在醇－水體系經(jīng)過Ｙ－射線輻照后產(chǎn)生具有高還原性的氫自由基逡逑（Ｈ＊）水合電子（ｅａｑ）以及乙醇自由基（Ｃ２Ｈ５０＊）。分散后的ＧＯ在這種還原物質(zhì)逡逑的氛圍下被溫和的還原（輻射劑率僅為３．１２邋ｋＧｙ．１Ｔ１）后由于含氧官能團的缺失而逡逑由親水性轉(zhuǎn)為疏水性，而還原后的ＧＯ邋（ｒＧＯ）在疏水作用力以及墨烯表面靜電作逡逑用力以及７１－７１共軛鍵的恢復(fù)下實現(xiàn)自組裝，形成石墨烯海綿。逡逑２．２．２．２機械性能的測試逡逑采用ＵＴＭ邋２０００電子萬能試驗機對合成的石墨海綿進行壓縮性能和電阻率的逡逑測試，通過石墨烯海綿在壓縮－釋放過程中通道的變化來記錄電阻值的不同。此外，逡逑在測試電阻率時，需要把銅片連接到石墨烯海綿的兩端以達到較好的接觸，減少電逡逑阻誤差，確保石墨烯海綿在壓縮－釋放的過程中始終可以保持較為準確的測試。逡逑２．２．３樣品表征逡逑２．２．３．１冷場掃描電子顯微鏡逡逑掃描電子顯微鏡（ＳＥＭ）可以表征出材料表面的微觀結(jié)構(gòu)等信息，本實驗通過逡逑？ＪＯＥＬＪＳＭ－６７００Ｆ冷場發(fā)射掃描電子顯微鏡，加速電壓為５ｋＶ，利用樣品本身較好逡逑的導(dǎo)電性
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ127.11

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