【摘要】：燃料電池被認為是21世紀最有希望用于便攜式電子產品和交通運輸?shù)哪茉崔D換裝置,特別是直接甲酸燃料電池和直接甲醇燃料電池。這是因為甲酸和甲醇來源廣泛、價格低廉,而且攜帶和貯存都非常容易。以其為燃料的直接甲酸和直接甲醇燃料電池具有能量轉化效率高、能量密度大和環(huán)境污染小等優(yōu)點。到目前為止,鉑族金屬仍然是燃料電池陽極催化劑的主要成分,但鉑族金屬是一種稀有金屬,在自然界中資源有限,而且價格昂貴。雖然鉑族金屬催化劑具有優(yōu)異的催化活性,但易被表面吸附的CO中間體毒化,導致其催化穩(wěn)定性較差。這兩個因素是鉑族金屬在燃料電池商業(yè)化應用中的主要挑戰(zhàn)。本文通過開發(fā)合適的催化劑載體以及新的合成方法,致力于改進Pt族金屬催化劑的催化性能以及提高其利用率。主要研究進展如下:(1)用磷鉬酸(HPMo)將原始石墨烯表面非共價鍵功能化,隨后采用自組裝法將鈀納米花均勻的生長在石墨烯表面,從而制備出Pd NF/HPMo-G催化劑。在實驗中通過調節(jié)PH值控制鈀納米粒子的形狀生長,生成的納米花形狀催化劑對甲酸氧化具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。通過實驗發(fā)現(xiàn),Pd NF/HPMo-G表現(xiàn)出的甲酸氧化峰電流密度為1.02 A·mg~(-1),分別是Pd NS/HPMo-G和Pd NP/G的4.43倍和7.85倍。同時抗CO中間體中毒的性能也比商業(yè)E-TEK(Pt/C)有明顯的提高。這種催化性能的顯著提高可歸因于獨特的納米花形狀、HPMo的加入以及原始石墨烯這三者所帶來的巨大協(xié)同效應。(2)將甲基葡胺型離子液體經過水熱反應后形成富含N的碳,然后富含N的碳修飾的石墨烯負載Pt納米粒子,得到的G@N-rich C@Pt催化劑相比于G@Pt和商用Pt/C催化劑表現(xiàn)出更優(yōu)異的甲醇氧化催化活性,G@N-rich C@Pt的甲醇氧化峰電流密度分別是G@Pt和商用Pt/C催化劑4.19和5.66倍。同時G@N-rich C@Pt催化劑還表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。G@N-rich C@Pt所表現(xiàn)出來的優(yōu)異性能主要歸因于加入富含N的碳、Pt納米顆粒與原始石墨烯的協(xié)同作用,這種協(xié)同作用可以很好的促進電化學氧化過程。這個工作提供了一種簡便的方法來制備低載量高性能的Pt基甲醇氧化催化劑。
【圖文】：

圖 3.1 Pd NF/HPMo-G 的制備過程示意圖研究 HPMo 非共價修飾的原始石墨烯。HPMo-G10 分鐘的超聲處理足以分散），并且可以保持至相反，，將原始石墨烯分散在去離子水中是非常具后，石墨烯也容易聚集并沉淀（圖 3.2A 左圖）。烯的表面改性。通過 EDX 數(shù)據(jù)分析，HPMo-G了 HPMo 成功地非共價修飾了原始石墨烯（圖 3

圖 3.1 Pd NF/HPMo-G 的制備過程示意圖通過分散實驗研究 HPMo 非共價修飾的原始石墨烯。HPMo-G 可以很容易地離子水中（5-10 分鐘的超聲處理足以分散），并且可以保持至少 8 小時的分散 3.2A 右圖）。相反，將原始石墨烯分散在去離子水中是非常具有挑戰(zhàn)性的，甚的超聲波處理后，石墨烯也容易聚集并沉淀（圖 3.2A 左圖）。這個結果表明 H用于原始石墨烯的表面改性。通過 EDX 數(shù)據(jù)分析，HPMo-G 中的 Mo 含量，進一步證實了 HPMo 成功地非共價修飾了原始石墨烯（圖 3.2B）。
【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻】

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1 蘭月;;中國燃料電池應加速產業(yè)化[J];電源技術應用;2010年09期

2 孔憲文,桂敏言,馮玉全;燃料電池發(fā)電技術現(xiàn)狀與前景[J];東北電力技術;2002年03期

本文編號：2637299