【摘要】：五氧化二鉭(Ta2O5)是鉭最常見的氧化物,也是鉭在空氣中燃燒生成的最終產(chǎn)物,主要用作拉鉭酸鋰單晶和制造特種光學(xué)玻璃。由于鉭具有多種可變價(jià)態(tài),因而,五氧化二鉭在電化學(xué)能源及催化方面也得到了廣泛的關(guān)注。近年來,五氧化二鉭在鋰離子、鈉離子電池和超級(jí)電容器等儲(chǔ)能器件電極材料方面有著很多應(yīng)用。通過部分轉(zhuǎn)化反應(yīng),Ta2O5可以提供高達(dá)482 m Ah g-1的理論容量,高于石墨負(fù)極及一些常規(guī)氧化物,因而在電化學(xué)儲(chǔ)能方面具有潛在的應(yīng)用性。然而,Ta2O5的寬帶隙(4.2 e V)和低電子導(dǎo)電率導(dǎo)致了其較差的電化學(xué)性能,故無法滿足實(shí)際應(yīng)用的需要。本論文工作針對(duì)Ta2O5導(dǎo)電性差的缺點(diǎn),通過設(shè)計(jì)三維自支撐結(jié)構(gòu)的Ta2O5薄膜以及調(diào)控其氧缺陷的方法,最終有效降低了氧化鉭的能量帶隙,并較好地提升了其導(dǎo)電性能。隨后在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了系統(tǒng)的電化學(xué)性能表征,取得了一些有意義的成果。具體研究內(nèi)容如下:1)針對(duì)氧化鈮和氧化鉭具有相似的物理化學(xué)性質(zhì),從目前研究報(bào)道較多的五氧化二鈮入手,運(yùn)用電化學(xué)陽極氧化的方法在金屬鈮的表面合成三維有序自支撐的納米多孔陣列,為三維自支撐納米結(jié)構(gòu)氧化鉭薄膜的合成提供實(shí)驗(yàn)思路和方法的支撐。然后對(duì)樣品進(jìn)行高溫處理,開展后續(xù)的表征和電化學(xué)測試工作。將處理后的自支撐氧化鈮薄膜作為超級(jí)電容器的負(fù)極材料測試其電化學(xué)性能,展現(xiàn)出了典型的贗電容性和較好的穩(wěn)定性,也為后續(xù)的研究打下了基礎(chǔ)。2)在五氧化二鈮工作的基礎(chǔ)上,重點(diǎn)探究如何在金屬鉭表面生長有序納米結(jié)構(gòu)的五氧化二鉭薄膜,并在合適的溫度下于氬氣中進(jìn)行退火處理,最后運(yùn)用到電化學(xué)儲(chǔ)能器件的電極材料中。三維自支撐結(jié)構(gòu)保證了離子的固相傳輸始終處在納米尺度,并且在作為電化學(xué)儲(chǔ)能器件的電極材料時(shí)無需使用粘結(jié)劑和集流體,能夠提高離子擴(kuò)散速率。在氬氣中高溫退火處理能夠充分除去合成過程中的水分殘留和產(chǎn)生氧空位,降低氧化鉭的帶隙,最終提升了氧化鉭薄膜的導(dǎo)電性,也提升了氧化鉭電極材料的電化學(xué)儲(chǔ)能的容量和循環(huán)穩(wěn)定性。將處理后的樣品作為鋰離子電池的負(fù)極材料進(jìn)行電化學(xué)測試。450oC氬氣中退火的樣品(Ta2O5-450)在96.4 m A g-1(0.2 C,1 C表示8個(gè)鋰離子在1小時(shí)內(nèi)嵌入Ta2O5中,等于482 m A g-1)的電流密度下能保持402 m Ah g-1的容量,在較大的電流密度2410 m A g-1(5 C)下循環(huán)10000次后仍然能保持209 m Ah g-1的容量,該倍率和循環(huán)性能優(yōu)于目前的文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)果。氧化鉭在充放電過程中表現(xiàn)出贗電容性能,并且在儲(chǔ)鋰過程中主要發(fā)生嵌入反應(yīng)。3)在此基礎(chǔ)上,對(duì)五氧化二鉭薄膜在水系和有機(jī)體系中的儲(chǔ)鈉性能進(jìn)行了研究。在水系中,氧化鉭薄膜的儲(chǔ)鈉表現(xiàn)出贗電容性特性和較好的穩(wěn)定性。而在有機(jī)系中,五氧化二鉭儲(chǔ)鈉的性能一般,擬通過調(diào)控氧化鉭表面形貌的方法來提高其儲(chǔ)鈉活性。
【圖文】：

圖 1-1 地殼中元素豐度圖素位于海洋和湖泊中，易于開采。相應(yīng)的，工業(yè)純堿 (Na2CO3左右，是 Li2CO3的 1 %，成本低廉，所以鈉離子電池是鋰離子，從上世紀(jì)七八十年代開始，鈉離子電池的研究開始興起。此 1.02 ，大于 Li (0.76 )，其還原電位為 2.71 V，略低于 Li 大于 Li (23 g mol 1vs. 6.9 g mol 1)這導(dǎo)致了鈉離子電池在比容面遜于鋰離子電池[2, 18, 35]。綜上所述，鈉離子電池在大型比如智能電網(wǎng)和電動(dòng)汽車）的應(yīng)用前景較好，在小型儲(chǔ)能器件子電池。子電池的工作原理子電池相似，鈉離子電池也是 搖椅式電池 。在充電過程中 N

電化學(xué)儲(chǔ)能研究 第級(jí)電容器的工作原理和其類似，但又有所不同。超級(jí)電容器按工作原理雙電層電容 (EDLC)和法拉第贗電容 (Pseudocapacitor)[49]。電層電容是由德國物理學(xué)家亥姆霍茲提出的界面雙電層理論發(fā)展而成間施加一個(gè)小于電解液分解電位的電勢差，電解液中的異性電荷就會(huì)迅液和兩極板的界面處，并在極板上感應(yīng)出電性相反的電荷，形成雙電荷雙電層電容，，見圖 1-2。其原理和傳統(tǒng)電容器類似，充放電過程中沒有，只有電荷在極板上的感應(yīng)。但是由于極板與電解液
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ135.13

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本文編號(hào)：2632270