【摘要】：微型流化床因其區(qū)別于大型流化床的眾多特點(diǎn)及潛在特定應(yīng)用受到了越來(lái)越多的關(guān)注,按照實(shí)驗(yàn)、模擬、應(yīng)用驗(yàn)證的思路,本論文系統(tǒng)研究了微型流化床內(nèi)氣體返混特性。通過(guò)研究微型流化床內(nèi)氣體返混程度,揭示了微型流化床內(nèi)氣體流動(dòng)可實(shí)現(xiàn)最大程度接近平推流的特征,首次界定了“微型流化床”概念;借助CFD模擬,驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果;進(jìn)而分別選取Geldart B和Geldart A類流化顆粒,在微型流化床反應(yīng)分析儀(MFBRA)中進(jìn)行了氣固反應(yīng)測(cè)試,提供了微型流化床在最適條件下開展反應(yīng)分析的有效應(yīng)用案例。論文的主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:1.微型流化床系統(tǒng)的氣體返混特性研究�？疾煊蓺怏w混合、流化床和檢測(cè)部分構(gòu)成的微型流化床系統(tǒng)利用FCC作為流化顆粒時(shí)隨床徑D,顆粒靜床高Hs和床內(nèi)表觀流化氣速Ug而變化的氣體停留時(shí)間分布(RTD)。結(jié)果表明,隨著床徑,靜床高以及表觀氣速的提高,操作參數(shù)對(duì)微型流化床系統(tǒng)中氣體的返混程度影響增大,造成微型流化床以外部分與流化床部分的氣體流動(dòng)間差異增大,整個(gè)系統(tǒng)內(nèi)氣體RTD按照軸向擴(kuò)散模型分析時(shí)產(chǎn)生的偏差增大。基于分析軸向擴(kuò)散模型對(duì)系統(tǒng)內(nèi)氣體流動(dòng)描述的適用性,定性判斷了微型流化床系統(tǒng)內(nèi)氣體返混程度較小的操作條件范圍,為微型流化床內(nèi)氣體流動(dòng)接近平推流的判讀提供了提供參考依據(jù)。2.微型流化床中氣體返混特性研究。結(jié)合反卷積數(shù)學(xué)方法和軸向擴(kuò)散模型,定量分析了不同內(nèi)徑微型流化床內(nèi)氣體停留時(shí)間分布(RTD)的變化特性。考察了不同類型和大小的流化顆粒、靜床高以及表觀流化氣速對(duì)RTD的影響,確定了停留時(shí)間分布函數(shù)方差σt2和峰高E(t)h之間的量化關(guān)系曲線。利用Geldart B類顆粒作為微型流化床顆粒介質(zhì)時(shí),σt2小于0.25,E(t)h大于1.0,E(t)h隨著σt2的減小而指數(shù)式增大,σt2逐漸逼近0;此時(shí)Pea,g20,結(jié)果表明氣體流動(dòng)基本接近平推流。當(dāng)利用Geldart A類顆粒作為流化顆粒時(shí),σt2在0.25和5.0之間,E(t)h在1.0和0.25之間,當(dāng)且僅當(dāng)靜床高較小(Hs=20mm)時(shí),方差與峰高能很好關(guān)聯(lián),Pea,g10,氣體流動(dòng)的返混程度相對(duì)最小。這些結(jié)果為描述微型流化床內(nèi)氣體流動(dòng)狀態(tài)、判斷和分析氣體返混的特征提供了基礎(chǔ)和依據(jù),從而首次定義了什么是微型流化床。3.微型流化床氣體返混特性CFD模擬。采用雙流體歐拉模型對(duì)微型流化床內(nèi)氣體停留時(shí)間分布進(jìn)行研究,系統(tǒng)考察了顆粒靜床高、表觀氣速及流化床內(nèi)徑對(duì)氣體停留時(shí)間分布的影響規(guī)律。獲得結(jié)果表明:模擬預(yù)測(cè)的RTD與實(shí)驗(yàn)曲線基本吻合,驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)中所運(yùn)用的實(shí)驗(yàn)方法的準(zhǔn)確性以及反卷積數(shù)學(xué)處理方法、軸向擴(kuò)散模型的可靠性,同時(shí)驗(yàn)證了基于軸向擴(kuò)散模型確定的RTD方差σt2和峰高E(t)h的關(guān)系曲線。進(jìn)而運(yùn)用穩(wěn)定連續(xù)示蹤法對(duì)微型流化床內(nèi)氣體返混程度開展進(jìn)一步驗(yàn)證,明確了氣體返混量通常小于2%,定量說(shuō)明了微型流化床內(nèi)氣體的返混程度。4.利用B類顆粒的微型流化床反應(yīng)研究。在MFBRA中進(jìn)行以石英砂為流化顆粒的活性焦燃燒等溫動(dòng)力學(xué)研究,考察了不同操作條件對(duì)MFBRA求算的該反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響。表明,所用流化氣速太低或流化顆粒較小時(shí),反應(yīng)受外擴(kuò)散影響較大,得到的反應(yīng)活化能值較小。流化氣速太高或流化顆粒太大時(shí),反應(yīng)顆粒與流化顆粒不能完全混合,導(dǎo)致氣固傳熱傳質(zhì)效率降低,活化能值減小,活化能最高點(diǎn)出現(xiàn)的位置向轉(zhuǎn)化率大的方向偏移。當(dāng)反應(yīng)器直徑D減小時(shí),計(jì)算的活化能值增大,證實(shí)了流化床內(nèi)氣體返混程度與床徑的關(guān)系。針對(duì)反應(yīng)分析的最佳操作條件,應(yīng)當(dāng)選用合適大小的流化顆粒,操作氣速通常應(yīng)為3倍的流化顆粒Umf,既能盡可能消除外擴(kuò)散對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響,同時(shí)保證氣固間的傳熱傳質(zhì)效率。5.利用A類顆粒的微型流化床床反應(yīng)研究。選取最優(yōu)的MFBRA操作條件,利用α-Al2O3作為流化顆粒,開展了氣固催化反應(yīng):甲烷催化裂解(CMD)的動(dòng)力學(xué)研究,比較了三種不同方法,即MFBRA法,微型流化床中氣體切換法和固定床中氣體切換法獲得的CMD動(dòng)力學(xué)行為。結(jié)果表明,MFBRA方法使催化劑與流化顆粒充分流化混合,增大了催化劑的比表面積及與甲烷分子充分接觸機(jī)會(huì),得到了分散性更好的碳納米管,且反應(yīng)氫氣開始生成的時(shí)間明顯提前。此方法類似于工業(yè)上穩(wěn)定進(jìn)料的甲烷催化裂解流化床反應(yīng),表明用該方法得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù)對(duì)于實(shí)際工業(yè)流化床中的甲烷催化裂解反應(yīng)更具應(yīng)用指導(dǎo)價(jià)值和意義。
【圖文】：

Ｆｌｕｉｄ邋ｖｅｌｏｃｉｔｙ邋（ｍｍ／ｓ）邐Ｆｌｕｉｄ邋ｖｉｌｍｉｔｙ邋（ｔｎｍ／ｓ）逡逑圖１．３液固微型流化床中壓降“駝峰”現(xiàn)象（Ｄｏｒｏｏｄｄｉｉ等，２０１２）逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．３邋Ｔｈｅ邋ｐｒｅｓｓｕｒｅ邋ｏｖｅｒｓｈｏｏｔ邋ｉｎ邋ｌｉｑｕｉｄ－ｓｏｌｉｄ邋ｍｉｃｒｏ邋ｆｌｕｉｄｉｚｅｄ邋ｂｅｄ逡逑流化床直徑由３２ｍｍ降為１２ｍｍ時(shí)，ＡｉＶｍａｘ明顯增大，且固體顆粒越大，增加越明逡逑顯，，說(shuō)明氣固流化床中，床徑減小，壓降“駝峰”現(xiàn)象越明顯。相同的現(xiàn)象也同樣發(fā)逡逑４逡逑

ｇ邋［ｍ／ｓ］邐Ｄｔ邋［ｍｍ】逡逑圖１．２氣固微型流化床壓降（Ｌｉｕ等，２００８）逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．２邋Ｔｈｅ邋ｐｒｅｓｓｕｒｅ邋ｏｖｅｒｓｈｏｏｔ邋ｉｎ邋ｇａｓ－ｓｏｌｉｄ邋ｍｉｃｒｏ邋ｆｌｕｉｄｉｚｅｄ邋ｂｅｄ逡逑在流態(tài)化過(guò)程，即固定床向流化床轉(zhuǎn)變的過(guò)程中，床層壓降在臨界狀態(tài)出現(xiàn)的最逡逑大值ＡＰｍａｘ通常會(huì)比顆粒流化之后的床層壓降要略大，這種現(xiàn)象稱為壓降“駝峰”逡逑（ｐｒｅｓｓｕｒｅ邋ｏｖｅｒｓｈｏｏｔ），如圖邋１．２（ａ）。圖邋１．２（ｂ）所示為邋Ｌｉｕ．Ｘ邋等（２００８）在氣固微型流逡逑化床中的床層壓降實(shí)驗(yàn)結(jié)果，固體顆粒為石英砂，流化氣體為空氣，由圖可知，隨著逡逑１邋}0卜：綮▲秦邋＊▲▲＊▲＊▲“邋⑷邐４５０邋１—＂（ｂｊ逡逑ｇ邐篆邋＿巧■邐／）－１．２邋ｎｕｎ逡逑｜邋１２００邋如邋Ｚ）＝１７．１邋ｍｍ邐｜邋ｄ邋Ｋ邋８邐？邐６逡逑ｉ邐ｄｉ：邐ａ逡逑Ｉ邐焌今邐Ｉ邋Ｚ？0４｜逡逑６．Ｍ邐，邐塞５０、＊邐＾邐ｃ＞ｃｌｉｐ邋Ｓ逡逑ａｌ邋４？ＭＩ邋￣邋Ｉ邐ｆ－邐邐邐邐邐邐邐邋Ｊｒ邐涵邐Ｄ邐ｚ逡逑２側(cè)邋￣：邐Ａ邋ｒｉＭｉｍｉｋｍ邋｛邐５０邋｜ｊ邐飧多邋逡逑０邋ｆ邋一—N，ｆ邋，邋．．．，ｔ．．．一N．．ｊ逡逑Ｉ）邋２邐４邐６邋Ｋ邋１０邐２邐４邐＾邐ｎ逡逑Ｆｌｕｉｄ邋ｖｅｌｏｃｉｔｙ邋（ｍｍ／ｓ）邐Ｆｌｕｉｄ邋ｖｉｌｍｉｔｙ邋（ｔｎｍ／ｓ）逡逑圖１．３液固微型流化床中壓降“駝峰”現(xiàn)象（Ｄｏｒｏｏｄｄｉｉ等
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ051.13

【參考文獻(xiàn)】

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1 王輝;姜秀民;劉建國(guó);;水煤漿和原煤粉居里點(diǎn)裂解儀對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究[J];化學(xué)工程;2007年03期

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本文編號(hào)：2629741