【摘要】：熱再生氨化學電池(Thermally regenerative ammonia battery,TRAB)是一種利用低品位熱能產(chǎn)生電能的新型電化學電池,具有結(jié)構(gòu)簡單、可循環(huán)再生、綠色環(huán)保等優(yōu)點。過往對TRAB的研究主要集中于離子交換膜材料、結(jié)構(gòu)改進、應(yīng)用方向拓展等方面,對其電極反應(yīng)、再生循環(huán)的熱物理機理研究相對較少。為此,本文開展了以下工作:(1)實驗研究了 TRAB在寬電解液濃度、溫度范圍內(nèi)的電極電勢。常壓下測量了以(0.1～3.5)mol/L硝酸銅溶液為電解液的TRAB在(20～50)℃范圍內(nèi)的正負極電極電勢,并根據(jù)實驗數(shù)據(jù)擬合得到了負極和正極的電極電勢溫度系數(shù)分別為(-0.955～-0.806)mV/K、(-0.523～-0.390)mV/K;建立了非常壓實驗裝置,測量了以(4.0～5.0)mol/L硝酸銅溶液為電解液的TRAB在(30～50)℃范圍內(nèi)的負極電極電勢,擬合得到溫度系數(shù)為(-1.100～-0.928)mV/K。(2)進行了 TRAB電極反應(yīng)的理論分析。建立了化學反應(yīng)平衡、電解質(zhì)溶液活度的理論模型,并采用文獻參數(shù)對電極電勢進行了計算,發(fā)現(xiàn)正負極電極電勢溫度系數(shù)計算值相對實驗值的偏差分別為5.38%、10.07%,負極電極電勢的計算相對偏差為7.81%;根據(jù)實驗數(shù)據(jù)對相互作用參數(shù)BCu(NH3)42+NO3-進行擬合后,負極電極電勢的計算相對偏差能降至2.97%。對TRAB的熱力學分析表明,在(20～50)℃范圍內(nèi)理論電功、可逆反應(yīng)熱效應(yīng)均隨電池工作溫度的升高而增大,而放電效率隨電池工作溫度的升高而減小。(3)采用AspenHYSYS軟件對一個TRAB基本循環(huán)進行模擬,研究了多種因素對循環(huán)性能的影響。在TRAB工作溫度為30 ℃、壓力為101.3 kPa條件下,精餾塔塔板數(shù)不同時,存在不同的最佳進料位置,使得循環(huán)熱效率達到最大;再生溫度的影響十分顯著,當其從75 ℃升高至100℃時,循環(huán)熱效率從0.99%升高至3.36%,熱力學完善度從0.0528升高至0.2601;在(20～45)℃范圍內(nèi)冷凝溫度的變化對循環(huán)熱效率和熱力學完善度的影響較小。
【圖文】：

Ｃｕ２＋邋（ａｑ）邋＋邋２ｅ￣邋－＞邋Ｃｕ（ｓ）邐（ｌ邋－２）逡逑ＴＲＡＢ利用低品位熱能轉(zhuǎn)化為電能的原理如圖１．２所示，可將其分為五個階逡逑段：１）ＴＲＡＢ的正極室與負極室配置相同濃度的硝酸銅溶液，將氨或氨水混合逡逑物加入電池的負極室；２）邋ＴＲＡＢ負極室發(fā)生銅與氨反應(yīng)生成銅氨絡(luò)合物，正極逡逑室發(fā)生銅離子還原為銅的反應(yīng)，，正負極的氧化還原反應(yīng)使電池產(chǎn)生電動勢，向逡逑外輸出電能；３）邋ＴＲＡＢ放電完成后，利用低品位熱能再生負極室的銅氨絡(luò)合物逡逑溶液，生成氨和含銅離子的溶液；４）將再生的氨加入到ＴＲＡＢ的正極室，含銅逡逑離子的溶液則返回至負極室；５）邋ＴＲＡＢ再次放電，此時正極室發(fā)生再生的氨與逡逑之前還原的銅的負極反應(yīng)，負極室發(fā)生再生銅離子還原為銅的正極反應(yīng)，電池逡逑的正極室和負極室反應(yīng)發(fā)生互換�？梢园l(fā)現(xiàn)

Ｚｈａｎｇ等［５８］為了提高ＴＲＡＢ的功率密度和能量密度，對ＴＲＡＢ在不同溫度下逡逑的運行性能進行了研究。發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高，ＴＲＡＢ的功率密度是不斷上升的，逡逑由２３°Ｃ時的９５±５Ｗ／ｍ２上升至７２°Ｃ時的２３６±８Ｗ／ｍ２，如圖１．３所示，相比逡逑發(fā)現(xiàn)，ＴＲＡＢ的功率密度遠遠高于溫差化學電池、液基熱電化學電池等其他電池。逡逑他們進一步分析發(fā)現(xiàn)影響ＴＲＡＢ能量密度（能量密度指的是相對于電池單位負逡逑極室體積產(chǎn)生的能量）的因素主要是溫度和放電速率。在３７°Ｃ時ＴＲＡＢ能量密逡逑度和放電效率達到最大，分別為６５０邋Ｊ／ｍ３和５４％，對應(yīng)的相對卡諾效率為１３°／。，逡逑熱效率為０．５％。他們提出可以利用性能更佳的離子交換膜或者采用換熱器來提逡逑高ＴＲＡＢ對低品位熱能的利用率。逡逑２８０邋卜７２逡逑＾邋２４０邋＊邐５６逡逑＞邋２００邐－＊－３７邐＼邋ｘ逡逑＂ｏＪ＾＿＿＾＾Ｉ逡逑圖１．３不同溫度下ＴＲＡＢ的功率密度圖【５８］逡逑８逡逑
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM911

【參考文獻】

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本文編號：2627603