【摘要】：熱再生氨化學(xué)電池(Thermally regenerative ammonia battery,TRAB)是一種利用低品位熱能產(chǎn)生電能的新型電化學(xué)電池,具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、可循環(huán)再生、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。過(guò)往對(duì)TRAB的研究主要集中于離子交換膜材料、結(jié)構(gòu)改進(jìn)、應(yīng)用方向拓展等方面,對(duì)其電極反應(yīng)、再生循環(huán)的熱物理機(jī)理研究相對(duì)較少。為此,本文開(kāi)展了以下工作:(1)實(shí)驗(yàn)研究了 TRAB在寬電解液濃度、溫度范圍內(nèi)的電極電勢(shì)。常壓下測(cè)量了以(0.1～3.5)mol/L硝酸銅溶液為電解液的TRAB在(20～50)℃范圍內(nèi)的正負(fù)極電極電勢(shì),并根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得到了負(fù)極和正極的電極電勢(shì)溫度系數(shù)分別為(-0.955～-0.806)mV/K、(-0.523～-0.390)mV/K;建立了非常壓實(shí)驗(yàn)裝置,測(cè)量了以(4.0～5.0)mol/L硝酸銅溶液為電解液的TRAB在(30～50)℃范圍內(nèi)的負(fù)極電極電勢(shì),擬合得到溫度系數(shù)為(-1.100～-0.928)mV/K。(2)進(jìn)行了 TRAB電極反應(yīng)的理論分析。建立了化學(xué)反應(yīng)平衡、電解質(zhì)溶液活度的理論模型,并采用文獻(xiàn)參數(shù)對(duì)電極電勢(shì)進(jìn)行了計(jì)算,發(fā)現(xiàn)正負(fù)極電極電勢(shì)溫度系數(shù)計(jì)算值相對(duì)實(shí)驗(yàn)值的偏差分別為5.38%、10.07%,負(fù)極電極電勢(shì)的計(jì)算相對(duì)偏差為7.81%;根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)相互作用參數(shù)BCu(NH3)42+NO3-進(jìn)行擬合后,負(fù)極電極電勢(shì)的計(jì)算相對(duì)偏差能降至2.97%。對(duì)TRAB的熱力學(xué)分析表明,在(20～50)℃范圍內(nèi)理論電功、可逆反應(yīng)熱效應(yīng)均隨電池工作溫度的升高而增大,而放電效率隨電池工作溫度的升高而減小。(3)采用AspenHYSYS軟件對(duì)一個(gè)TRAB基本循環(huán)進(jìn)行模擬,研究了多種因素對(duì)循環(huán)性能的影響。在TRAB工作溫度為30 ℃、壓力為101.3 kPa條件下,精餾塔塔板數(shù)不同時(shí),存在不同的最佳進(jìn)料位置,使得循環(huán)熱效率達(dá)到最大;再生溫度的影響十分顯著,當(dāng)其從75 ℃升高至100℃時(shí),循環(huán)熱效率從0.99%升高至3.36%,熱力學(xué)完善度從0.0528升高至0.2601;在(20～45)℃范圍內(nèi)冷凝溫度的變化對(duì)循環(huán)熱效率和熱力學(xué)完善度的影響較小。
【圖文】：

Ｃｕ２＋邋（ａｑ）邋＋邋２ｅ￣邋－＞邋Ｃｕ（ｓ）邐（ｌ邋－２）逡逑ＴＲＡＢ利用低品位熱能轉(zhuǎn)化為電能的原理如圖１．２所示，可將其分為五個(gè)階逡逑段：１）ＴＲＡＢ的正極室與負(fù)極室配置相同濃度的硝酸銅溶液，將氨或氨水混合逡逑物加入電池的負(fù)極室；２）邋ＴＲＡＢ負(fù)極室發(fā)生銅與氨反應(yīng)生成銅氨絡(luò)合物，正極逡逑室發(fā)生銅離子還原為銅的反應(yīng)，，正負(fù)極的氧化還原反應(yīng)使電池產(chǎn)生電動(dòng)勢(shì)，向逡逑外輸出電能；３）邋ＴＲＡＢ放電完成后，利用低品位熱能再生負(fù)極室的銅氨絡(luò)合物逡逑溶液，生成氨和含銅離子的溶液；４）將再生的氨加入到ＴＲＡＢ的正極室，含銅逡逑離子的溶液則返回至負(fù)極室；５）邋ＴＲＡＢ再次放電，此時(shí)正極室發(fā)生再生的氨與逡逑之前還原的銅的負(fù)極反應(yīng)，負(fù)極室發(fā)生再生銅離子還原為銅的正極反應(yīng)，電池逡逑的正極室和負(fù)極室反應(yīng)發(fā)生互換。可以發(fā)現(xiàn)

Ｚｈａｎｇ等［５８］為了提高ＴＲＡＢ的功率密度和能量密度，對(duì)ＴＲＡＢ在不同溫度下逡逑的運(yùn)行性能進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高，ＴＲＡＢ的功率密度是不斷上升的，逡逑由２３°Ｃ時(shí)的９５±５Ｗ／ｍ２上升至７２°Ｃ時(shí)的２３６±８Ｗ／ｍ２，如圖１．３所示，相比逡逑發(fā)現(xiàn)，ＴＲＡＢ的功率密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于溫差化學(xué)電池、液基熱電化學(xué)電池等其他電池。逡逑他們進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)影響ＴＲＡＢ能量密度（能量密度指的是相對(duì)于電池單位負(fù)逡逑極室體積產(chǎn)生的能量）的因素主要是溫度和放電速率。在３７°Ｃ時(shí)ＴＲＡＢ能量密逡逑度和放電效率達(dá)到最大，分別為６５０邋Ｊ／ｍ３和５４％，對(duì)應(yīng)的相對(duì)卡諾效率為１３°／。，逡逑熱效率為０．５％。他們提出可以利用性能更佳的離子交換膜或者采用換熱器來(lái)提逡逑高ＴＲＡＢ對(duì)低品位熱能的利用率。逡逑２８０邋卜７２逡逑＾邋２４０邋＊邐５６逡逑＞邋２００邐－＊－３７邐＼邋ｘ逡逑＂ｏＪ＾＿＿＾＾Ｉ逡逑圖１．３不同溫度下ＴＲＡＢ的功率密度圖【５８］逡逑８逡逑
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TM911

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2627603