【摘要】：染料廢水和油水乳液隨著科技的發(fā)展和人們物質(zhì)生活水平的不斷提高被大量的排放到環(huán)境中,嚴(yán)重危害了人類的健康。因此,如何有效的去除染料廢水和分離油水乳液已成為人們迫切需要解決的問題。膜分離技術(shù)因其高效率、低能耗、易操作和低投入等優(yōu)勢發(fā)展起來的一項高新技術(shù)已在處理染料廢水和油水乳液得到了廣泛的應(yīng)用。作為膜分離過程中的基礎(chǔ),膜材料的選擇對于膜能否實現(xiàn)對目標(biāo)物的有效分離具有決定性的作用。氧化石墨烯,作為石墨烯最重要的衍生物,具有片狀納米結(jié)構(gòu)、超大的比表面及表面易于修飾含氧官能團(tuán)等特點,近年來與其相關(guān)的復(fù)合材料在膜分離上的應(yīng)用得到了廣泛的研究。為制備出優(yōu)異的穩(wěn)定性能、高水通量和良好分離性能的氧化石墨烯基分離膜,本課題將采用真空抽濾技術(shù),以片狀氧化石墨烯納米材料為基質(zhì)材料分別結(jié)合氧化鋅納米棒、二氧化鈦納米粒子和異硬脂酸等材料制備三種新型的氧化石墨烯復(fù)合分離膜。通過各種表征手段對所制備膜的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征分析,并詳細(xì)探討膜的穩(wěn)定性及其用于目標(biāo)物的分離性能,主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)以孔徑為0.22μm的商業(yè)混合纖維素膜為基膜,以低氧化程度的石墨烯納米片和氧化鋅納米棒為成膜材料,采用真空抽濾技術(shù)成功制備氧化石墨烯/氧化鋅納米(LGO-ZnO)復(fù)合膜。通過傅里葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、原子力學(xué)顯微鏡(AFM)和拉曼光譜(Raman)對復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)和表面形貌進(jìn)行表征,結(jié)果表明在真空壓力下氧化鋅納米棒成功嵌入到膜層間,LGO-ZnO膜呈層狀堆疊結(jié)構(gòu)。通過水中的穩(wěn)定性實驗表明,LGO-ZnO膜具有比LGO膜更加優(yōu)異的穩(wěn)定性。同時進(jìn)行水通量和對亞甲基藍(lán)染料截留實驗,結(jié)果表明,該膜表現(xiàn)出優(yōu)異水通量(1313 L m~-22 h~-11 bar~(-1))和對亞甲基藍(lán)的截留率(99.4%)。(2)以孔徑為0.22μm的商業(yè)混合纖維素膜為基膜,以氧化石墨烯和二氧化鈦納米粒子為主要成膜材料,采用真空抽濾法成功制備聚乙烯亞胺交聯(lián)的氧化石墨烯/二氧化鈦(GO-TiO_2-PEI)復(fù)合膜。通過FT-IR、TEM、SEM、Raman、X射線光電子能譜(XPS)、AFM和XRD對GO-TiO_2-PEI膜的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析,結(jié)果表明該膜呈致密的層狀堆疊結(jié)構(gòu)。通過靜態(tài)水接觸角測試和膜在水中穩(wěn)定性的對比實驗表明,該膜具有良好的親水性和穩(wěn)定性。通過對牛血清蛋白的抗污性能實驗表明,GO-TiO_2-PEI膜水通量恢復(fù)至原來的72.4%,表現(xiàn)出良好的抗污性能。研究GO-TiO_2-PEI膜的水通量和對各種染料的截留,結(jié)果表明GO-TiO_2-PEI膜的水通量為48.6 L m~-22 h~-11 bar~(-1)并且對亞甲基藍(lán)、羅丹明B、甲基橙、日落黃、莧萊紅和新胭脂紅染料的截留率分別達(dá)到100%、99.4%、99.1%、98.4%、95.1%和97.6%。(3)以孔徑為0.22μm的商業(yè)混合纖維素膜為基膜,以氧化石墨烯納米片和異硬脂酸為成膜材料采用真空抽濾技術(shù)成功制備氧化石墨烯/異硬脂酸(GO-ISA)復(fù)合膜。通過FT-IR、SEM、熱重分析(TG)、XRD、Raman和AFM對膜的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析,結(jié)果表明GO-ISA膜呈無規(guī)則堆疊薄膜,且具有比氧化石墨烯膜更加優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。采用三因素三水平的響應(yīng)曲面BBD實驗優(yōu)化理論對甲苯/水乳液的截留條件進(jìn)行優(yōu)化,結(jié)果表明,在GO/ISA質(zhì)量比為1:2、濾液體積20 mL和膜處理溫度50°C的最佳條件下,可達(dá)到GO-ISA膜對甲苯/水乳液的最優(yōu)截留率93.7%。
【圖文】：

第 1 章 緒論烯概述及其在膜分離領(lǐng)域的應(yīng)用烯概述零維的富勒烯(Fullerene)、1991 年一維碳納米管(Carbo.1)被發(fā)現(xiàn)以來，石墨烯以及其他的碳納米材料一直是納1,2]。2004 年，英國曼徹斯特大學(xué) Geim 等[3]組通過機(jī)械熱解石墨而得到了能夠穩(wěn)定存在的單層二維結(jié)構(gòu)的石墨對新型碳納米材料的關(guān)注。氧化石墨烯(graphene oxide, 烯衍生物之一，其是一種由單碳原子以 SP2雜化形式組構(gòu)的納米材料。與石墨烯在形貌、化學(xué)鍵鍵合方式和特米片結(jié)構(gòu)和超大的比表面使得氧化石墨烯被認(rèn)為是過濾在過去的十年里，基于氧化石墨烯復(fù)合材料被廣泛用于濾和篩分領(lǐng)域的巨大應(yīng)用前景[4,5]。

江蘇科技大學(xué)工程碩士學(xué)位論文因此，，除了氧化石墨烯制備過程中的氧化機(jī)制，其確切的化學(xué)結(jié)構(gòu)目前仍爭議。盡管如此，仍然有很多科學(xué)家致力于解釋氧化石墨烯的化學(xué)結(jié)構(gòu)，化石墨烯的結(jié)構(gòu)模型，如 Lerf-Klinowski 模型[10]、Ruess 模型[11]、Hofmann[12lz-Boehm 模型[13]、Dekany 模型[14]以及 Nakajima-Matsuo 模型[15]。在這些模Klinowski 模型(圖 1.2)是目前最為人們所接受的模型。
【學(xué)位授予單位】：江蘇科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ051.893;X703

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本文編號：2605579