【摘要】：質(zhì)子膜燃料電池(PEMFC)的能源利用率高、結(jié)構(gòu)簡單,是環(huán)境友好型能源,也是替代傳統(tǒng)汽車動力系統(tǒng)的理想動力源之一,其中富氫氣體的深度凈化是限制PEMFC應(yīng)用的瓶頸之一。CO選擇性甲烷化作為去除富氫氣體中少量CO的有效方法之一,其關(guān)鍵在于具有高的低溫活性、高選擇性和穩(wěn)定性的CO選擇性甲烷化催化劑的研制。Ni基甲烷化催化劑具有較好的活性和選擇性,價格低廉,是目前被廣泛應(yīng)用和研究的催化劑。本文制備了一系列Ni基Zr摻雜SBA分子篩催化劑并考察了其CO選擇性甲烷化催化性能。采用XRD、N_2吸附-脫附測試、H_2-TPR、CO/CO_2-TPD、FTIR、XPS、SEM、TEM、ICP-OES等表征分析技術(shù)對催化劑進行表征,分析了催化劑的性質(zhì)與其催化性能之間的關(guān)系。主要研究內(nèi)容如下:(1)采用直接水熱法合成了Zr摻雜的SBA-15分子篩ZrSBA-15,并研究其負載Ni基甲烷化催化劑的催化性能,考察了還原溫度、Zr摻雜量以及Ni負載量對催化性能的影響。結(jié)果表明,適量的Zr摻雜能夠提高Ni基催化劑的比表面積,增強金屬與載體之間的相互作用,有效抑制金屬Ni的團聚和燒結(jié),增強了催化劑對CO的吸附能力同時抑制CO_2的吸附。活性測試表明:當催化劑的還原溫度為350°C,Zr/Si摩爾比為0.05,Ni負載量為25wt%時,25Ni/0.05ZrSBA-15催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫催化性能,能夠在較低的溫度范圍內(nèi)(170-220°C)將富氫重整氣中的CO深度去除(10×10~(-6)),同時保持CO甲烷化反應(yīng)的選擇性高于50%,較好地滿足燃料電池對高品質(zhì)氫源的要求,并且在連續(xù)120 h的穩(wěn)定性測試中,反應(yīng)器出口CO和CH_4濃度基本不變,說明具有很好的催化穩(wěn)定性。(2)采用直接水熱法成功合成了Zr摻雜的SBA-16分子篩ZrSBA-16,采用浸漬法負載活性金屬Ni,并考察了還原溫度、Zr摻雜量以及Ni負載量對ZrSBA-16催化性能的影響。研究結(jié)果表明,Ni基鋯摻雜SBA-16分子篩具有較好的CO選擇性甲烷化性能,當催化劑的還原溫度為450°C,Zr/Si摩爾比為0.05,Ni負載量為15wt%時,其能夠在180-230°C反應(yīng)溫度范圍將出口CO濃度降至10×10~(-6)以下,且保持反應(yīng)的選擇性高于50%。連續(xù)120 h的穩(wěn)定性測試中,催化劑表現(xiàn)出較為穩(wěn)定的催化活性和選擇性。
【圖文】：

第一章 緒論第一章 緒論 6 月，《BP 世界能源統(tǒng)計年鑒》中指出，按照 2016 年全球產(chǎn)量水平石油儲量僅能夠開采 50.6 年，天然氣儲量僅能滿足 52.5 年的生產(chǎn)需，可供使用 153 年[1]。而隨著人們生活水平的提高和社會經(jīng)濟的高速求量越來越大，由此引發(fā)的能源危機以及環(huán)境污染等問題逐漸受到廣池（Fuel cell）能夠?qū)⑷剂系幕瘜W能直接轉(zhuǎn)化為電能，其不受卡諾循-1），能源利用率高達 60~70%[2]，可有效地減少能源的損耗以及污染到世界各國的廣泛關(guān)注[3]。

圖 1-2 吸附劑的吸附等溫線[24]Figure 1-2 The adsorption isotherm of the adsorbent[24]性氧化法性氧化法（COPreferentialOxidationReaction，CO-PROX）是整氣的化學方法[25,26]，該方法可以有效脫除低濃度的 CO。常 等貴金屬催化劑[27,28]和 Co、Cu 等非貴金屬催化劑[29,30]。富氫主要反應(yīng)有：：CO(g)+12O2(g)→CO2(g) H298Kθ= 282.984kJ/mol ：H2(g)+12O2(g)→H2O(g) H298Kθ= 241.818kJ/mol (1-1)，(1-2)可知，CO 和 H2都能發(fā)生放熱的氧化反應(yīng)，，因此在
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 蔣清梅;;燃料電池的發(fā)展趨勢及研究進展[J];山東化工;2017年22期

2 胡慶松;;氫燃料電池的研究進展[J];汽車實用技術(shù);2017年21期

3 魯子鳴;;質(zhì)子膜燃料電池的研發(fā)現(xiàn)狀及發(fā)展探究[J];中國戰(zhàn)略新興產(chǎn)業(yè);2017年04期

4 王煜炎;吳剛強;郎中敏;王亞雄;;鎳負載量對Ni/γ-Al_2O_3催化劑的影響及CO甲烷化性能研究[J];化學工程與裝備;2016年12期

5 吳小嶺;;燃料電池及其在新能源客車中的應(yīng)用[J];中國高新技術(shù)企業(yè);2015年18期

6 張旭;王子宗;陳建峰;;助劑對煤基合成氣甲烷化反應(yīng)用鎳基催化劑的促進作用[J];化工進展;2015年02期

7 賀行良;夏寧;劉昌嶺;王江濤;孟慶國;;FID/TCD并聯(lián)氣相色譜法測定天然氣水合物的氣體組成[J];分析測試學報;2012年02期

8 鄭榮兵;徐新良;徐亞榮;王吉德;;復(fù)合載體鎳基催化劑的一氧化碳甲烷化反應(yīng)研究[J];石油與天然氣化工;2011年04期

9 程康;辛陽珍;溫爾康;;質(zhì)子交換膜燃料電池關(guān)鍵技術(shù)的研究進展[J];汽車工程師;2011年05期

10 路霞;陳世恒;王萬麗;馬紫峰;;CO甲烷化Ni基催化劑的研究進展[J];石油化工;2010年03期

相關(guān)博士學位論文 前6條

1 于智慧;以硅藻土為原料合成介孔材料及吸附性能研究[D];大連理工大學;2016年

2 王超賢;新型泡沫鎳負載釕催化劑的構(gòu)筑及其富氫氣體中CO選擇性甲烷化性能[D];華南理工大學;2016年

3 熊軍;富氫氣體中CO選擇性甲烷化新型催化劑研究[D];華南理工大學;2012年

4 馬晶;SBA-15（16）介孔分子篩的功能化修飾及其在多相催化中的應(yīng)用[D];哈爾濱工業(yè)大學;2011年

5 劉建紅;微介孔分子篩負載手性釕基催化劑的制備及其催化苯乙酮不對稱加氫[D];太原理工大學;2010年

6 竇志宇;新型燃料電池用質(zhì)子交換膜的合成和性能研究[D];吉林大學;2006年

相關(guān)碩士學位論文 前4條

1 韓武剛;SBA-16負載金屬簇催化劑及其催化性能研究[D];太原理工大學;2016年

2 魏文龍;負載型納米CeO_2復(fù)合載體的制備及其性能的研究[D];南昌大學;2007年

3 劉志軍;變壓吸附法從合成氣中分離一氧化碳的基礎(chǔ)研究[D];南京工業(yè)大學;2006年

4 姚永海;燃料電池汽車商業(yè)化目標及發(fā)展策略研究[D];華中科技大學;2004年

本文編號：2598169