【摘要】：環(huán)境污染、食品安全、能源危機(jī)等問題嚴(yán)重地威脅著人類的健康和可持續(xù)發(fā)展,成為人們迫切需要解決的問題。由于操作簡便、檢測速度快、準(zhǔn)確率高、儀器便攜等特點(diǎn),表面增強(qiáng)拉曼光譜可以作為高靈敏度的檢測手段在化學(xué)分子探測和識別方面有著廣泛的應(yīng)用前景。發(fā)展可控的生物相容性良好的、優(yōu)良的表面拉曼光譜增強(qiáng)基底探針材料是有望獲得到高靈敏度傳感器的重要手段。氫能作為清潔經(jīng)濟(jì)的二次能源是不可再生化石能源的重要替代品。電解水制氫是其生產(chǎn)的重要方法,該過程的效率強(qiáng)烈依賴于催化劑的發(fā)展。因此開發(fā)高活性,低過電勢的高效水電解催化劑是氫能大規(guī)模應(yīng)用的前提條件。尤其是堿性溶液中使用的非貴金屬催化劑,主要是希望得到高催化活性和高持久性,并且便宜的催化劑,因此3d過渡族金屬氧化物/氫氧化物成為研究重點(diǎn)。本論文中以PS-NH2納米球為模板,結(jié)合了化學(xué)電鍍和去合金化等方法合成了NPAu。另一方面通過配位刻蝕沉積方法(CEP)合成了M(OH)2(M=Mn,Fe,Co,Ni)和鈷系列二元Co M(M=Mn,Ni,Zn)復(fù)合氫氧化物。分別對以上兩種材料進(jìn)行了表面增強(qiáng)拉曼性能和電化學(xué)析氧性能的研究,得出以下結(jié)論:1.NPAu中空納米結(jié)構(gòu),同時具有中空結(jié)構(gòu)和連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)的特點(diǎn),這種特點(diǎn)能顯著提高拉曼增強(qiáng)效果,檢測羅丹明R6G探針分子的極限濃度能達(dá)到~10-12M。研究表明,NPAu中空納米結(jié)構(gòu)的殼是互連互通的多孔結(jié)構(gòu),不僅大大增加了比表面積和吸附更多羅丹明R6G分子,而且納米尺度的金韌帶在激光激發(fā)下表現(xiàn)出強(qiáng)的電磁場,與鄰近金韌帶的磁場耦合作用制造了大量的熱點(diǎn)(hot-spot),極大地提高表面增強(qiáng)拉曼效果。2.過渡族金屬具有含量豐富,成本低的特點(diǎn)。M(OH)2(M=Mn,Fe,Co,Ni)和鈷系列二元Co M(M=Mn,Ni,Zn)復(fù)合氫氧化物可作為便宜的電催化析氧反應(yīng)催化劑,取代Ir,Ru等氧化物在堿性溶液中的應(yīng)用。對于M(OH)2(M=Mn,Fe,Co,Ni),其中M2+(M=Mn,Fe,Co,Ni)與OH鍵結(jié)合的強(qiáng)度順序是NiCoFeMn,所以電化學(xué)析氧活性的順序為Ni(OH)2Co(OH)2Fe(OH)2Mn(OH)2;同時由于制備的結(jié)構(gòu)是空心結(jié)構(gòu)的特點(diǎn),具有更多的比表面積和活性反應(yīng)位點(diǎn),比一般的相應(yīng)物的電化學(xué)析氧性能也有一定的提高;對于Co M(M=Mn,Ni,Zn)復(fù)合氫氧化物,Co Mn和Co Ni復(fù)合氫氧化物的電化學(xué)析氧性能并沒有有顯著提高。Co Zn復(fù)合氫氧化物由于Zn對復(fù)合物結(jié)構(gòu)的支撐和協(xié)同效應(yīng),同時空心結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)提供更多的電化學(xué)活性位點(diǎn),Co Zn復(fù)合氫氧化物的電化學(xué)析氧性能顯著增強(qiáng)。
[Abstract]:Environmental pollution, food safety, energy crisis and other problems seriously threaten human health and sustainable development, and become an urgent problem to be solved. Because of the advantages of simple operation, high detection speed, high accuracy and portable instrument, surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) can be used as a highly sensitive detection method in the detection and recognition of chemical molecules in a wide range of prospects. The development of controllable biocompatible and excellent surface Raman spectrum-enhanced substrate probe materials is an important means to obtain high sensitivity sensors. As the secondary energy of clean economy, hydrogen energy is an important substitute for non-renewable fossil energy. Hydrogen production from electrolytic water is an important method, and the efficiency of this process depends strongly on the development of catalysts. Therefore, the development of high activity, low overpotential water electrolysis catalyst is the prerequisite for large-scale application of hydrogen energy. In particular, the non-precious metal catalysts used in alkaline solutions mainly hope to obtain high catalytic activity and high persistence, and cheap catalysts, so 3D transition metal oxides / hydroxides have become the focus of research. In this paper, NPAu. was synthesized using PS-NH2 nanospheres as template, combined with chemical plating and de-alloying. On the other hand, M (OH) 2 (mn, Fe, Co, Ni) and Co series binary Co M (mn, Ni, Zn) complex hydroxides were synthesized by (CEP). The surface-enhanced Raman and electrochemical oxygen evolution properties of the above two materials were studied respectively. The conclusions are as follows: 1.NPAu hollow nanostructure has the characteristics of hollow structure and continuous porous structure at the same time. The maximum concentration of Rhodamine R6G probe molecule can reach ~ 10 ~ 10 ~ 12m 路m ~ (- 1), and the Raman enhancement effect can be greatly improved by this characteristic. The results show that the shell of NPAu hollow nanostructure is an interconnected porous structure, which not only greatly increases the specific surface area and adsorbs more Rhodamine R6G molecules, but also exhibits strong electromagnetic fields in nanoscale gold ligaments under laser excitation. The magnetic field coupling with the adjacent gold ligament creates a large number of hot spots (hot-spot), which greatly improves the surface-enhanced Raman effect. 2. M (OH) 2 (M (OH) 2, Fe, Co, Ni) and Co series binary Co M (mn, Ni, Zn) complex hydroxides can be used as cheap electrocatalytic catalysts for oxygen evolution reaction to replace Ir,. Application of Ru and other oxides in alkaline solution. For M (OH) 2 (mn, Fe, Co, Ni), the bond strength of M _ 2 (M _ x mn, Fe, Co, Ni) with OH is in the order of NiCoFeMn, so the order of electrochemical oxygen evolution activity is Ni (OH) 2Co (OH) 2Fe (OH) 2Mn (OH) _ 2; At the same time, because the prepared structure is hollow structure, it has more specific surface area and active reaction sites, and its electrochemical oxygen evolution performance is also improved. For Co M (mn, Ni, Zn) composite hydroxides, the electrochemical oxygen evolution performance of, Co Mn and Co Ni composite hydroxides has not been improved significantly. Co-Zn composite hydroxide is due to the support and synergetic effect of Zn on the structure of the composite. At the same time, the characteristics of hollow structure provide more electrochemical active sites, Co Zn complex hydroxide electrochemical oxygen evolution performance significantly enhanced.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ116.2;O643.36

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本文編號：2430988