發(fā)布時(shí)間：2019-02-16 18:02

【摘要】：作為非共價(jià)鍵中最重要的兩種弱相互作用力——?dú)滏I和陽離子-π作用力,它們所具有的能量僅為共價(jià)鍵能量的十幾分之一甚至幾十分之一;因此,很多分子在通常情況下都具有足夠的能量將這種弱相互作用力破壞。所以,這類弱相互作用力在往往很容易被破壞,同時(shí)也很容易重新形成。本文正是基于這兩類非共價(jià)鍵弱相互作用力的這一特點(diǎn),一方面,我們分別利用超長一維納米結(jié)構(gòu)的α-MnO2以及V_2O_5作為結(jié)構(gòu)基元構(gòu)建出了一種宏觀薄膜,這類薄膜因?yàn)槠浣Y(jié)構(gòu)基元表面暴露的氧原子(氫鍵受體)而很容易與外來溶劑中的氫鍵供體結(jié)合形成氫鍵,以至于氫鍵供體分子另一端的基團(tuán)(烷基)被暴露以薄膜表面。因此,當(dāng)我們利用不同的氫鍵供體溶劑對(duì)薄膜進(jìn)行交替處理時(shí),薄膜表面就會(huì)交替地被不同的基團(tuán)所覆蓋。正是基于此,當(dāng)我們利用水和乙醇分別對(duì)薄膜進(jìn)行淋洗處理之后發(fā)現(xiàn)該薄膜對(duì)非極性有機(jī)溶劑的通透性會(huì)發(fā)生極大的改變:被水處理之后非極性有機(jī)溶劑完全不能透過薄膜,而被乙醇處理之后,非極性溶劑變得能暢通無阻地通過;并且還發(fā)現(xiàn),不同乙醇含量的乙醇-水的混合溶劑能對(duì)薄膜的這種“開關(guān)”大小程度能起到有效的調(diào)控作用。基于此,我們利用這種薄膜對(duì)均勻乳液進(jìn)行了有效地分離,一定程度上實(shí)現(xiàn)了油水分離的應(yīng)用。另一方面,我們利用另一種納米結(jié)構(gòu)作為結(jié)構(gòu)基元來構(gòu)建薄膜,即氧化石墨烯(GO);由于GO結(jié)構(gòu)中包含有sp2雜化的π電子體系和sp3雜化成分,于是當(dāng)以陽離子修飾之后,GO納米片與陽離子之間將以陽離子-π相互作用力結(jié)合,使得陽離子被固定在薄膜表面和內(nèi)部的納米片之間;得到的這種薄膜與純的GO薄膜相比,其對(duì)有機(jī)溶劑的通透性表現(xiàn)出截然不同的現(xiàn)象:這種薄膜對(duì)于不同的有機(jī)溶劑表現(xiàn)出不同的透過速率;并且醇類不能透過此薄膜,而芳香性溶劑卻可以透過此薄膜,這是因?yàn)楸∧ぶ星度氲年栯x子與溶劑中的芳香環(huán)的π電子體系以陽離子-π作用力結(jié)合之后,層與層之間的陽離子逐漸導(dǎo)通的結(jié)果�；诖藢�(shí)驗(yàn)結(jié)果,這種薄膜還被成功地應(yīng)用于膜反應(yīng)器中,對(duì)一系列酯化反應(yīng)的連續(xù)進(jìn)行起到了良好的促進(jìn)作用,這一應(yīng)用在促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的正向進(jìn)行進(jìn)而提高化工產(chǎn)品生產(chǎn)效率等重大課題中具有巨大的潛力。
[Abstract]:As the two most important weak interaction forces in non-covalent bond, hydrogen bond and cationic 蟺 interaction force, their energy is only 10 percent or even tens of percent of the energy of covalent bond. Therefore, many molecules usually have enough energy to destroy this weak interaction. As a result, such weak interactions are often easily destroyed and easily re-formed. In this paper, based on the weak interaction between these two kinds of noncovalent bonds, on the one hand, we have constructed a kind of macroscopical thin films by using 偽-MnO2 and V_2O_5 of super long one-dimensional nanostructures as structural primitives, respectively. Because of the exposed oxygen atoms (hydrogen bond receptors) on the surface of the structural unit, such thin films are easily bound to hydrogen bond donors in foreign solvents, so that the groups (alkyl) at the other end of the hydrogen bond donor are exposed to the surface of the film. Therefore, when the films are alternately treated with different hydrogen bond donor solvents, the surface of the films will be alternately covered by different groups. Because of this, when we wash the film separately with water and ethanol, we find that the permeability of the film to non-polar organic solvent will be greatly changed: after water treatment, the non-polar organic solvent can not penetrate the film. After being treated with ethanol, the non-polar solvent can pass through unhindered. It is also found that the mixed solvent of ethanol and water with different ethanol content can play an effective role in regulating the size of the "switch" of the film. Based on this, we used the thin film to separate the homogeneous emulsion effectively, and to some extent realized the application of oil and water separation. On the other hand, we use another kind of nanostructure as the structure unit to construct the thin film, called graphene oxide (GO);). Because the structure of GO contains sp2 hybrid 蟺 electron system and sp3 hybrid, when modified by cationic, the cationic-蟺 interaction between GO nanoparticles and cations will be combined. The cations are fixed between the surface of the film and the inside of the film. Compared with the pure GO film, the film shows a different permeability to organic solvents: the film exhibits different transmittance rates for different organic solvents; And alcohols do not pass through the film, but aromatic solvents do, because the cation embedded in the film binds to the 蟺 electron system of the aromatic ring in the solvent by cationic-蟺 force. The result of the gradual conduction of cations between layers. Based on the experimental results, the film was also successfully used in the membrane reactor, which played a good role in promoting a series of esterification reactions. This application has great potential in promoting forward chemical reaction and improving the production efficiency of chemical products.
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ051.893

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本文編號(hào)：2424702