【摘要】：能源和環(huán)境是制約人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的兩大關(guān)鍵問題。陶瓷換熱器能夠顯著提高能源利用效率,降低能源消耗,減少污染排放,在化工、冶金、石油和電力等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。碳化硅(Silicon Carbide, SiC)陶瓷具有熱導(dǎo)率高、耐高溫、耐腐蝕、耐磨損和化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是制備陶瓷換熱器,特別是用于高溫、強(qiáng)酸堿腐蝕及強(qiáng)磨損等惡劣工況換熱器較為理想的材料。本論文的目的是通過配方組成和制備工藝的研究提高SiC陶瓷的熱導(dǎo)率,探討SiC陶瓷的導(dǎo)熱機(jī)理,解決換熱器設(shè)計(jì)和制造中的關(guān)鍵技術(shù)難題,促進(jìn)SiC陶瓷換熱器的工業(yè)化應(yīng)用。本論文分別采用反應(yīng)燒結(jié)、無壓液相燒結(jié)和無壓固相燒結(jié)方法制備SiC陶瓷材料,研究了配方組成、燒結(jié)制度等對(duì)材料力學(xué)性能、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率及微觀結(jié)構(gòu)的影響,優(yōu)化了制備高熱導(dǎo)率SiC陶瓷的工藝參數(shù),探討了SiC陶瓷導(dǎo)熱機(jī)理。在此基礎(chǔ)上,依據(jù)實(shí)際工況,創(chuàng)新結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),制備了SiC陶瓷換熱器,并成功用于冷軋板生產(chǎn)線水蒸氣與濃鹽酸的熱交換。主要研究結(jié)論如下：1)采用正交試驗(yàn)方法研究了SiC微粉顆粒級(jí)配、碳(C)含量和成型壓力對(duì)反應(yīng)結(jié)合SiC(RBSC)陶瓷性能、物相組成及微觀結(jié)構(gòu)的影響。研究結(jié)果表明：C含量和成型壓力對(duì)RBSC陶瓷性能有較大影響；隨著C含量和成型壓力的增加,RBSC陶瓷試樣中游離si含量逐漸降低,密度、熱導(dǎo)率、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性和顯微硬度逐漸增大。但是,當(dāng)C含量和成型壓力超過一定數(shù)值時(shí),反而導(dǎo)致滲Si困難,試樣內(nèi)出現(xiàn)殘留C,使力學(xué)性能和熱導(dǎo)率降低。當(dāng)平均粒徑為7.0和13.0μm的SiC微粉的質(zhì)量比6：4,C含量20wt.%,成型壓力90 MPa時(shí),1650℃保溫120 min燒結(jié)制得的RBSC試樣密度最大達(dá)到3.13 g/cm3,熱導(dǎo)率最大為124W/(m·K),顯微硬度為27 GPa,彎曲強(qiáng)度為425 MPa,斷裂韌性為5.5MPa·m1/2。2)以Al2O3-Y2O3為基礎(chǔ)燒結(jié)助劑,并分別加入La2O3、Nd2O3、Eu2O3、Dy2O3和Yb203組成復(fù)合氧化物助劑,研究了燒結(jié)助劑組成及含量、燒結(jié)溫度和氣氛對(duì)無壓液相燒結(jié)SiC陶瓷性能的影響。研究結(jié)果表明：氬氣氣氛下制得試樣的性能比氮?dú)飧�；氬氣氣氛�?當(dāng)Al2O3-Y2O3(摩爾比5：3)添加量相同時(shí),在1750～1900℃范圍內(nèi),隨著燒結(jié)溫度提高,試樣的相對(duì)密度、熱導(dǎo)率、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性和顯微硬度均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)添加8wt.%的Al2O3-Y2O3為液相助劑,燒結(jié)溫度1850℃時(shí),相對(duì)密度最大達(dá)到97.47%,熱導(dǎo)率最大達(dá)到72 W/(m-K),彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性最大分別為576 MPa和7.6MPa·m1。在Al2O3-Y2O3中分別加入少量La2O3、Nd2O3、Eu2O3、Dy2O3和Yb2O3組成復(fù)合氧化物助劑,沒有對(duì)試樣的熱導(dǎo)率產(chǎn)生有利影響。3)研究了C源及含量、B4C含量和燒結(jié)制度對(duì)無壓固相燒結(jié)SiC(SCBC)陶瓷試樣性能、物相組成及微觀結(jié)構(gòu)的影響。研究結(jié)果表明：以液體酚醛樹脂(PF)為C源的試樣性能比碳黑的更好,在2.0～12.0wt.%范圍內(nèi),隨著C含量增加,試樣彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性、顯微硬度和熱導(dǎo)率均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)；隨B4C含量增加試樣性能有相同的變化趨勢(shì)；提高燒結(jié)溫度或延長(zhǎng)保溫時(shí)間均有利于提高試樣力學(xué)性能和熱導(dǎo)率,但燒結(jié)溫度過高或保溫時(shí)間過長(zhǎng)反而導(dǎo)致力學(xué)性能和熱導(dǎo)率的降低。優(yōu)化的SCBC陶瓷配方和制備工藝為：8wt.%的PF, 1wt.%的B4C,2100℃保溫60 min,氬氣氣氛無壓固相燒結(jié)。所制備材料的相對(duì)密度99.05%,維氏顯微硬度27 GPa,彎曲強(qiáng)度423 MPa,斷裂韌性4.6MPa·m1/2,熱導(dǎo)率113W/(m·K)。4)在優(yōu)化的SCBC陶瓷配方和工藝基礎(chǔ)上加入石墨烯,研究了石墨烯加入量對(duì)試樣性能的影響。研究結(jié)果表明：在0-5.0wt.%范圍內(nèi),隨著石墨烯加入量的增加,試樣的相對(duì)密度逐漸降低,電導(dǎo)率逐漸增大,熱導(dǎo)率、彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性和顯微硬度均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)石墨烯含量為2.0wt.%時(shí),熱導(dǎo)率達(dá)到最大值145W/(m·K),比不含石墨烯的試樣提高了27%。分別研究了添加AlN和TiB2對(duì)SCBC陶瓷性能的影響。研究結(jié)果表明：雖然A1N的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)高于TiB2,而且添加A1N試樣的致密度更高,但是,在燒結(jié)過程中,由于AlN與SiC反應(yīng)形成低熱導(dǎo)率的固溶體,而TiB2與SiC不反應(yīng),使得添加A1N試樣的熱導(dǎo)率反而低于添加TiB2的試樣。5)探討了SiC陶瓷導(dǎo)熱機(jī)理,研究了SiC陶瓷熱導(dǎo)率的影響因素。SiC陶瓷主要依靠晶格振動(dòng)的格波導(dǎo)熱,即聲子導(dǎo)熱�；趯�(duì)SiC陶瓷熱導(dǎo)率影響因素的分析,建立了“聲子勢(shì)壘”數(shù)理模型,并用該模型定性地描述了不同SiC陶瓷的導(dǎo)熱過程。氣孔、雜質(zhì)和晶界等缺陷都可以視作聲子導(dǎo)熱的“勢(shì)壘”,聲子在傳輸過程中越過“勢(shì)壘”導(dǎo)致能量降低、數(shù)量減少,“勢(shì)壘”高度越大,對(duì)熱導(dǎo)率的影響也越大。RBSC陶瓷中,聲子導(dǎo)熱需要越過游離硅形成的“聲子勢(shì)壘”,游離硅含量越高,“勢(shì)壘”高度越大,對(duì)熱導(dǎo)率影響越大；液相燒結(jié)SiC陶瓷中,聲子導(dǎo)熱需要越過晶界液相形成的“聲子勢(shì)壘”,液相組成越復(fù)雜,含量越高,“勢(shì)壘”高度越大,對(duì)熱導(dǎo)率影響越大；SCBC陶瓷中,聲子導(dǎo)熱需要越過B4C和C雜質(zhì)形成的“聲子勢(shì)壘”,并受到氣孔形成的“聲子勢(shì)壘”的影響；添加石墨烯的SCBCG陶瓷的導(dǎo)熱過程與SCBC陶瓷導(dǎo)熱過程相似,但石墨烯高的熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率相當(dāng)于“拓寬”了聲子傳輸?shù)耐ǖ?因而提高了SCBCG陶瓷的熱導(dǎo)率。6)通過對(duì)SiC陶瓷換熱管制備工藝的研究,制備了SiC陶瓷換熱管；通過換熱管壁厚對(duì)換熱效果影響及密封方式的研究,確定采用同心圓扇形輻射分布的排管方式,以壁厚為3.5 mm、內(nèi)徑為18 mm的反應(yīng)結(jié)合SiC陶瓷換熱管制備了用于加熱濃鹽酸的換熱器,分別采用“臺(tái)階孔-聚四氟乙烯橡膠套”相結(jié)合的密封結(jié)構(gòu)和彈簧膨脹補(bǔ)償作用解決了SiC陶瓷管與陶瓷板之間、SiC陶瓷換熱器內(nèi)芯與金屬外殼之間的密封難題。該換熱器成功用于冷軋板生產(chǎn)線,應(yīng)用結(jié)果表明：相同條件下,SiC陶瓷換熱器可將鹽酸加熱溫度由61℃提高到85℃,冷流體溫度效率比原來的石墨換熱器提高了77%。本文研究了反應(yīng)結(jié)合SiC陶瓷、無壓液相燒結(jié)SiC陶瓷和無壓固相燒結(jié)SiC陶瓷熱導(dǎo)率的影響因素,探討了SiC陶瓷材料的導(dǎo)熱機(jī)理,制備了節(jié)能效果顯著的SiC陶瓷換熱器,為高熱效率換熱器工業(yè)化生產(chǎn)提供了有價(jià)值的理論指導(dǎo),對(duì)于促進(jìn)我國(guó)工業(yè)節(jié)能和環(huán)境保護(hù)具有積極意義。
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【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ174.75

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2317041