【摘要】：污泥微波熱解具有重金屬固化效果好以及產(chǎn)物適合資源化利用等特點(diǎn)。然而其中污泥熱解固體產(chǎn)物(Sewage sludge pyrolysis residues, SSPR)則被填埋或作為吸附劑使用,前者沒(méi)有實(shí)現(xiàn)廢物的資源化,后者沒(méi)有達(dá)到最終處置。本文利用響應(yīng)曲面法獲得了污泥熱解固體產(chǎn)物適合材料化利用且污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率高的熱解條件；并以微波做能源,利用污泥熱解固體產(chǎn)物制備微晶玻璃,實(shí)現(xiàn)其高比例資源化利用；通過(guò)與傳統(tǒng)法制備的微晶玻璃對(duì)比考察污泥熱解固體產(chǎn)物制備微晶玻璃的效能與機(jī)制,揭示了微波對(duì)微晶玻璃性能和析晶的促進(jìn)機(jī)理。文章分別考察了微波功率、污泥含水率以及吸波物質(zhì)添加量對(duì)污泥熱解及其固體產(chǎn)物的影響。微波功率、污泥含水率以及吸波物質(zhì)添加量對(duì)污泥熱解終溫及污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率的影響較大。污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率隨熱解終溫的升高而升高。污泥熱解固體產(chǎn)物的產(chǎn)率及其中有機(jī)物的百分含量均隨污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率的升高而降低。為獲得適合材料化利用的污泥熱解固體產(chǎn)物,以污泥含水率、吸波物質(zhì)添加量以及微波功率為影響因素,以污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率和污泥熱解固體產(chǎn)物中固定碳的百分含量為響應(yīng)值,采用響應(yīng)曲面法對(duì)污泥熱解條件進(jìn)行優(yōu)化,當(dāng)污泥含水率為79.28%、吸波物質(zhì)添加量為0.12 g/g干污泥、微波功率為1909 W時(shí),污泥有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化率為77.38%,固體產(chǎn)物中固定碳的百分含量為12.68%。該條件下得到的污泥熱解固體產(chǎn)物經(jīng)微波輻射氧化后適合進(jìn)一步材料化利用。根據(jù)污泥熱解固體產(chǎn)物利用率以及CaO和Si02引入量的不同,配制了四種CaO/SiO_2比例的微晶玻璃原料。由于微晶玻璃原料在微波作用下不能達(dá)到玻璃熔融所需的溫度,設(shè)計(jì)制造了微波反應(yīng)器成功制備微晶玻璃。反應(yīng)器由三層剛玉坩堝形成一個(gè)雙層結(jié)構(gòu),內(nèi)填不同的吸波物質(zhì),外層填充物質(zhì)為SiC:Al_2O_3=1:1,內(nèi)層填充物質(zhì)為SiC:Al_2O_3=9:1。在微晶玻璃熔制過(guò)程中,考察了CaO/SiO_2對(duì)微晶玻璃析晶行為及性能的影響,當(dāng)污泥熱解固體產(chǎn)物利用率為80%、CaO/SiO_2=0.33時(shí),制得的微晶玻璃主晶相為鈣長(zhǎng)石和透輝石,晶粒大小均勻,排列緊密,密度和機(jī)械性能均優(yōu)于其他CaO/SiO_2的微晶玻璃。當(dāng)CaO/SiO_2=0.33時(shí),分別利用微波法和傳統(tǒng)法制備微晶玻璃。結(jié)果表明：微波法制備微晶玻璃大大減少了基礎(chǔ)玻璃熔制的時(shí)間,降低了熱處理溫度、減少了熱處理時(shí)間,節(jié)約了能耗；微波法制備的微晶玻璃的理化性能優(yōu)于傳統(tǒng)法制備的微晶玻璃。為了探究微波輻射對(duì)微晶玻璃析晶及性能的促進(jìn)機(jī)理,對(duì)微晶玻璃的析晶行為和析晶機(jī)理進(jìn)行了深入的研究。對(duì)微晶玻璃的動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明,微波法基礎(chǔ)玻璃比傳統(tǒng)法基礎(chǔ)玻璃的析晶活化能Ea低76 kJ/mol,微波輻射降低了基礎(chǔ)玻璃析晶反應(yīng)的活化能。微波法和傳統(tǒng)法基礎(chǔ)玻璃的析晶動(dòng)力學(xué)常數(shù)k(Tp)分別為0.24和0.29,k=(Tp)越小則玻璃越穩(wěn)定,進(jìn)一步驗(yàn)證了微波法基礎(chǔ)玻璃更容易析晶。傳統(tǒng)法和微波法基礎(chǔ)玻璃的Avrami常數(shù)n分別為1.74～1.89和3.01～3.45,說(shuō)明微波輻射改變了基礎(chǔ)玻璃的析晶機(jī)理,使基礎(chǔ)玻璃從表面晶化開(kāi)始的二維生長(zhǎng)晶化變?yōu)檎w核化引起的三維晶體生長(zhǎng)。微波輻射促進(jìn)了Si4+被Al3+取代、[AlO_4]Ca[AlO_4]的重排、[AlO_4]Ca[AlO_4]與[Si04]的結(jié)合以及Mg2+移動(dòng),導(dǎo)致微波法制備的微晶玻璃樣品中主晶相鈣長(zhǎng)石(CaAl2Si2O8)的含量高且有透輝石(Ca(Mg,Al)(Si,Al)2O6)生成。高晶相含量及致密的微觀(guān)結(jié)構(gòu)使微波法微晶玻璃具有更優(yōu)良的理化性能。微波法制備微晶玻璃促進(jìn)了重金屬形態(tài)向殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化,使重金屬的固化效果良好。本研究利用污泥熱解固體產(chǎn)物制備微晶玻璃,實(shí)現(xiàn)了污泥熱解固體產(chǎn)物的高比例資源化利用。利用微波做能源,節(jié)約了能耗,提高了微晶玻璃的理化性能和重金屬固化效果,具有重要的研究及應(yīng)用價(jià)值。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ171.733;X703

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本文編號(hào)：2307159