發(fā)布時(shí)間：2018-10-10 11:48

【摘要】：石墨烯是一種由碳原子緊密堆積成二維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的新型碳納米材料。石墨烯因具有優(yōu)異的電學(xué)和光學(xué)特性,在微電子和光電子領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景�；瘜W(xué)氣相沉積(CVD)法可制備大面積、低成本、高質(zhì)量的石墨烯薄膜,因而成為石墨烯微電子與光電子器件領(lǐng)域最有前景的石墨烯制備方法之一。由于石墨烯的結(jié)構(gòu)將顯著影響其物理性能,因此探索CVD石墨烯的可控制備,以及深入理解其結(jié)構(gòu)對(duì)石墨烯電學(xué)和光學(xué)的影響機(jī)制,對(duì)CVD石墨烯在電子和光電器件上的應(yīng)用具有重要的意義。雖然當(dāng)前關(guān)于石墨烯的生長(zhǎng)和性能研究已經(jīng)有了很大進(jìn)展,但無論是在機(jī)制的基礎(chǔ)研究上,還是器件的實(shí)際應(yīng)用上仍然有不少關(guān)鍵性問題亟需攻克。本論文以單層和雙層石墨烯為研究對(duì)象,在理解晶疇、層數(shù)、堆垛以及缺陷等石墨烯結(jié)構(gòu)形成機(jī)制的基礎(chǔ)上,實(shí)現(xiàn)CVD石墨烯的可控制備并進(jìn)一步研究其結(jié)構(gòu)對(duì)石墨烯性能的影響規(guī)律,最終研制了基于石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管的太赫茲調(diào)制器。主要的研究結(jié)果如下:1.針對(duì)目前CVD大面積單層石墨烯均一性差的缺點(diǎn)(雙層點(diǎn)區(qū)域的出現(xiàn)),通過對(duì)“銅原子表面石墨烯生長(zhǎng)—銅原子/石墨烯升華—新銅原子表面石墨烯再生長(zhǎng)”動(dòng)態(tài)平衡的有效控制,在銅箔上實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量均一的大面積單層石墨烯薄膜。研究結(jié)果表明,由于多晶銅箔襯底表面存在大量凹凸不平的缺陷,甲烷極易在這些缺陷處裂解形成雙層石墨烯點(diǎn),雙層石墨烯點(diǎn)的存在,不僅影響其大面積石墨烯薄膜的均勻一致性,還會(huì)使石墨烯表面散射增強(qiáng),從而導(dǎo)致石墨烯電學(xué)性能的下降;為了抑制雙層石墨烯點(diǎn)的形成,提出在1000 oC高溫下,采用120分鐘以上超長(zhǎng)的石墨烯生長(zhǎng)時(shí)間(超過常規(guī)生長(zhǎng)時(shí)間的5~10倍),通過“甲烷在銅箔表面催化裂解形成石墨烯、銅原子/石墨烯升華、甲烷在新露出的銅原子表面催化裂解形成新的石墨烯”的超長(zhǎng)時(shí)間動(dòng)態(tài)平衡過程,使得銅箔表面趨于平坦化(凹凸不平的缺陷減小甚至消失),進(jìn)而有效抑制雙層石墨烯點(diǎn)的形成,最終在銅箔表面獲得大面積均一、無雙層點(diǎn)的單原子層石墨烯薄膜。電學(xué)測(cè)試表明,通過提高石墨烯薄膜的均勻性和一致性,使石墨烯的載流子遷移率從~1000 cm2/V-s提高到~2500cm2/V-s。2.針對(duì)目前CVD大面積石墨烯(多晶)的晶疇小的缺點(diǎn),通過調(diào)控石墨烯晶疇的形核密度和生長(zhǎng)過程,制備出大疇的大面積單層多晶石墨烯薄膜。研究結(jié)果表明,稀釋甲烷的濃度及流量可調(diào)控石墨烯晶疇的形核密度,銅箔襯底溫度及生長(zhǎng)時(shí)間可調(diào)控單個(gè)石墨烯晶疇的尺寸及多個(gè)石墨烯晶疇的合并過程。通過工藝優(yōu)化,實(shí)現(xiàn)了毫米級(jí)石墨烯大疇的可控生長(zhǎng),制備了由大疇合并形成的大面積單層大疇石墨烯薄膜;由該薄膜研制的晶體管場(chǎng)效應(yīng)遷移率高達(dá)4542.5 cm2/V-s、開關(guān)比高達(dá)13.7,這為研制高遷移率,高開關(guān)比的石墨烯晶體管器件打下了材料基礎(chǔ)。3.提出了一種基于癸硼烷輔助催化裂解制備大面積旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯薄膜的新方法,并首次實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了小角度雙層石墨烯在垂直電場(chǎng)下具有電學(xué)傳輸帶隙。研究結(jié)果表明,通過引入癸硼烷作為助催化劑,有效地促進(jìn)了甲烷在銅箔上的催化裂解,在種子限定和自限制生長(zhǎng)機(jī)制下獲得了以小角度為主的旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯;在外加垂直電場(chǎng)作用下,該雙層石墨烯的狄拉克電阻RDirac隨平均電勢(shì)場(chǎng)Dave的增強(qiáng)而增大,這表明該雙層石墨烯具有電學(xué)傳輸帶隙,且可受外加電場(chǎng)調(diào)制。4.通過一次成核的方法,制備了上下兩層一致的旋轉(zhuǎn)堆垛大疇雙層石墨烯,解決了現(xiàn)有雙層石墨烯晶疇上下兩層形狀與大小不一致的問題。研究結(jié)果表明,采用癸硼烷為助催化劑,并通過對(duì)稀釋甲烷流量、生長(zhǎng)溫度及時(shí)間的調(diào)控,在成核初始階段直接獲得了雙層石墨烯疇核(一次成核),并進(jìn)而在初始雙層疇核上生長(zhǎng)出上下兩層一致的雙層石墨烯晶疇,其旋轉(zhuǎn)角度為29.8°;進(jìn)一步通過工藝優(yōu)化,獲得了1.2 mm的大角度旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯大疇。5.研制出基于共平面柵石墨烯晶體管的高性能柔性太赫茲調(diào)制器。研究結(jié)果表明,設(shè)計(jì)并研制的以PET為襯底、石墨烯為導(dǎo)電溝道、離子膠為柵介質(zhì)的共平面柵晶體管太赫茲調(diào)制器,其最大調(diào)制深度為22.4%、損耗小于1.2 dB;該調(diào)制器在平整狀態(tài)和彎曲狀態(tài)下均具有優(yōu)異的調(diào)制穩(wěn)定性,在經(jīng)過彎折1000次以后,該器件仍具有與彎折前同樣的調(diào)制深度和調(diào)制穩(wěn)定性。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.2

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本文編號(hào)：2261649