【摘要】：酶生物燃料電池是一類直接利用生物酶為電極催化劑,將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能的燃料電池。近年來,酶生物燃料電池以其低成本、電解質(zhì)無腐蝕性、較好的生物相容性和工作條件溫和等優(yōu)點,引起了世界各國科學(xué)家的研究興趣。然而,目前酶生物燃料電池存在兩個關(guān)鍵性問題:輸出功率低和使用壽命短,而這兩個問題都與酶催化劑的固定直接相關(guān)。將碳納米管用于修飾構(gòu)建酶生物燃料電池電極已經(jīng)成為研究熱點之一。所以,研究蛋白質(zhì)分子與碳納米管電極相互作用對探討酶生物燃料電池的發(fā)展十分重要。具體研究內(nèi)容可歸納如下:(1)為了明確酶修飾碳納米管電極的π-π相互作用,我們利用密度泛函方法在M06-2X-6-31+G(d,p)//M06-2X-6-31G(d)理論水平上,探究組氨酸、苯丙氨酸、酪氨酸以及色氨酸側(cè)鏈與不同電荷石墨烯片/(7,7)單壁碳納米管界面的相互作用。在不同電荷態(tài)下,芳香環(huán)氨基酸可以平行于碳納米管界面,形成π-π相互作用。這種π-π相互作用主要包括色散力、靜電作用力以及H-π鍵。在不同電荷態(tài)下,相同的芳香環(huán)與石墨烯片/碳納米管作用的色散力幾乎保持不變。然而,靜電作用力和H-π鍵受不同電荷態(tài)的影響較大,這也導(dǎo)致了四種芳香環(huán)與石墨烯片/碳納米管相互作用的綁定順序發(fā)生變化。更重要的是,所有帶電體系的最高雙占據(jù)分子軌道,單占據(jù)分子軌道以及最低空占據(jù)分子軌道全部分布在單獨的碳納米管部分,這也意味著碳納米管與芳香環(huán)氨基酸作用時,負電荷和正電荷很容易聚集在碳納米管上,這些結(jié)果也表明碳納米管可以用來裝備酶修飾碳納米管電極。(2)在本工作中,我們利用密度泛函算法,探究了含硫氨基酸(包括半胱氨酸和甲硫氨酸)與石墨烯片/碳納米管的相互作用機理。相比于碳納米管/含硫氨基酸體系,石墨烯片/含硫氨基酸體系有更高的結(jié)合能。更重要的是,體系在負電荷狀態(tài)下,半胱氨酸/甲硫氨酸不能穩(wěn)定的吸附在碳納米管表面,這是由于結(jié)合能主要由含硫氨基酸上硫原子的孤對電子和H-π鍵貢獻。同樣,我們也計算了體系的結(jié)合能以及電子云分布,結(jié)果顯示與第一部分工作相似,半胱氨酸/甲硫氨酸與石墨烯片/碳納米管是物理吸附�？偠灾�,我們深入探討了半胱氨酸/甲硫氨酸與石墨烯片/碳納米管相互作用機理,為碳納米管在酶生物燃料電池當(dāng)中的應(yīng)用提供了理論指導(dǎo)。(3)苯環(huán)二聚體是π-π相互作用的理想模型,在生物學(xué)相關(guān)系統(tǒng)(DNA堿基對的堆疊作用,蛋白質(zhì)中芳香環(huán)側(cè)鏈作用)以及納米材料科學(xué)等方面應(yīng)用廣泛。因此,在本工作中,我們構(gòu)建了從一元環(huán)到八元環(huán)的多環(huán)二聚體模型,利用六種不同的算法(M06-2X、WB97X-D、B3LYP、B3PW91、B3P86和X3LYP)結(jié)合6-31+G(d)基組上進行優(yōu)化計算。系統(tǒng)的分析了苯環(huán)二聚體的相互作用能隨晶面距離和面積的變化趨勢,這為選擇合適的算法來探究π-π分子體系提供了理論指導(dǎo),同時也促進了多環(huán)二聚體在生物學(xué)以及材料學(xué)等領(lǐng)域上的應(yīng)用。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O641.3;TM911.45

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本文編號：2253702