發(fā)布時(shí)間：2018-09-02 08:20

【摘要】：隨著現(xiàn)代社會(huì)的發(fā)展,各行各業(yè)對(duì)于材料的要求越發(fā)多樣化。與傳統(tǒng)的金屬材料或陶瓷材料相比,高分子材料有耐腐蝕、易加工且耐疲勞等諸多優(yōu)點(diǎn)。因此,高分子材料是材料領(lǐng)域的重要研究方向。不可否認(rèn)的是,高分子樹(shù)脂自身的性能也具有局限性,單一的高分子樹(shù)脂材料往往無(wú)法滿足現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)對(duì)材料力、熱性能或光電等功能性要求。通過(guò)向高分子樹(shù)脂材料中加入無(wú)機(jī)填料、纖維等對(duì)其進(jìn)行復(fù)合改性無(wú)疑是目前解決上述問(wèn)題最為有效的方式。這種物理改性方式操作簡(jiǎn)單,容易進(jìn)行大規(guī)模的工業(yè)化生產(chǎn)。因此,大量的改性材料被研發(fā)出來(lái)并應(yīng)用于日常的生產(chǎn)生活中。例如,碳纖維增強(qiáng)型樹(shù)脂基復(fù)合材料被用作豐田汽車的骨架材料,使得汽車骨架重量降至420kg,從而降低了油耗。石墨納米片(Graphite Nanoplatelets,GNPs)作為一種目前可實(shí)現(xiàn)量產(chǎn)的新型高性能無(wú)機(jī)填料逐漸進(jìn)入研究人員們的視野。它在力、熱、光電等性能上優(yōu)于普通石墨,同時(shí)價(jià)格遠(yuǎn)低于石墨烯,具有優(yōu)異的性價(jià)比,在制備防腐涂料、超級(jí)電容器以及摩擦材料中有著廣泛的應(yīng)用。但是,GNPs很難與高分子材料形成良好的界面相互作用,并且在制備GNPs/高分子復(fù)合材料的過(guò)程中,GNPs還會(huì)大量團(tuán)聚進(jìn)而形成缺陷,這二者均不利于復(fù)合材料性能的提升。但是,市面上常見(jiàn)的用來(lái)修飾無(wú)機(jī)填料的小分子分散劑、高分子分散劑或硅烷偶聯(lián)劑的分解溫度較低,在使用上述改性劑對(duì)GNPs進(jìn)行分散時(shí),無(wú)法避免其會(huì)在復(fù)合材料的熱加工過(guò)程中分解,從而導(dǎo)致材料內(nèi)部產(chǎn)生大量空洞缺陷,限制GNPs在復(fù)合材料中性能發(fā)揮。市面上耐高溫高分子界面修飾劑的缺失導(dǎo)致的分散問(wèn)題以及界面問(wèn)題限制了GNPs在高性能聚合物體系,如聚醚醚酮體系中的應(yīng)用。聚醚醚酮作為20世紀(jì)新發(fā)展起來(lái)的一類熱塑性特種工程塑料,它具有較高的耐熱等級(jí)、良好的力學(xué)性能、較好的耐化學(xué)腐蝕性以及優(yōu)異的生物相容性。因此,本論文選擇制備一種同樣含有醚酮結(jié)構(gòu)的耐高溫高分子聚合物用以對(duì)GNPs進(jìn)行表面修飾。修飾無(wú)機(jī)填料GNPs的方法主要分為兩種,共價(jià)修飾和非共價(jià)修飾。共價(jià)修飾是通過(guò)化學(xué)反應(yīng)將界面修飾劑以共價(jià)鍵鏈接在GNPs表面,這一方法會(huì)破壞GNPs的表面結(jié)構(gòu),進(jìn)而影響GNPs的性能。非共價(jià)修飾則是利用GNPs具有大共軛結(jié)構(gòu)的特點(diǎn),憑借共軛基團(tuán)之間的π-π相互作用這一分子間作用力使界面修飾劑吸附在GNPs表面,可以在保證GNPs的結(jié)構(gòu)完整性即保持其優(yōu)異的性能的同時(shí),還可以提高GNPs在樹(shù)脂基體中的分散程度。從作用力強(qiáng)弱角度分析,分子間作用力的強(qiáng)度遠(yuǎn)小于“共價(jià)鍵”,為了確保用于修飾的高分子聚合物與GNPs之間有足夠強(qiáng)的相互作用,在高分子聚合物的分子設(shè)計(jì)中需要引入一定量的共軛基團(tuán)。芘分子具有平面大共軛結(jié)構(gòu)和良好的穩(wěn)定性,因此,本論文利用Suzuki C-C偶聯(lián)反應(yīng)設(shè)計(jì)并制備了含有芘結(jié)構(gòu)的雙羥基單體,然后通過(guò)共聚反應(yīng)得到芘含量可控的含芘側(cè)基聚芳醚酮。經(jīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)試表明,含芘聚芳醚酮不僅具有良好的耐熱等級(jí)和優(yōu)異的力學(xué)性能,而且含芘聚芳醚酮在常見(jiàn)有機(jī)溶劑中的溶解性較好,便于在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中對(duì)GNPs進(jìn)行修飾。在相同處理?xiàng)l件下,經(jīng)含芘聚合物修飾的GNPs在N-甲基吡咯烷酮中的分散度是未經(jīng)修飾的GNPs的88倍。通過(guò)溶液共混的方法制備的GNPs/PEEK復(fù)合材料中,加入0.5 wt.%含芘聚合物修飾后的GNPs時(shí),復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度提升12%、拉伸強(qiáng)度提升10%,與此同時(shí)斷裂伸長(zhǎng)率也提升一倍多。
[Abstract]:With the development of modern society, all walks of life have more and more diversified requirements for materials. Compared with traditional metal or ceramic materials, polymer materials have many advantages, such as corrosion resistance, easy processing and fatigue resistance. Due to its limitations, a single polymer resin material is often unable to meet the requirements of modern industrial production for its mechanical, thermal or photoelectric properties. As a result, a large number of modified materials have been developed and used in daily life. For example, carbon fiber reinforced resin matrix composites have been used as the skeleton materials of Toyota automobiles, reducing the weight of the car skeleton to 420 kg, thereby reducing fuel consumption. Platelets, GNPs, as a new type of high performance inorganic filler which can be produced in large quantities, have gradually come into the field of researchers. It is superior to ordinary graphite in mechanical, thermal, photoelectric and other properties, and its price is much lower than graphene. It has excellent performance-price ratio. It has a wide range of applications in the preparation of anticorrosive coatings, supercapacitors and friction materials. However, it is difficult for GNPs to form good interfacial interaction with polymer materials, and in the process of preparing GNPs/polymer composites, GNPs will agglomerate in large numbers and form defects, which are not conducive to the improvement of composite properties. The decomposition temperature of dispersant or silane coupling agent is low. When GNPs are dispersed by these modifiers, it is unavoidable that they will decompose during the hot working process of the composites, resulting in a large number of void defects in the interior of the composites, limiting the performance of GNPs in the composites. The dispersion and interfacial problems caused by GNPs restrict the application of GNPs in high performance polymer systems, such as polyether ether ketone systems. As a new type of thermoplastic engineering plastics developed in the 20th century, polyether ether ketone has high heat resistance, good mechanical properties, good chemical corrosion resistance and excellent biocompatibility. Therefore, a high temperature resistant polymer containing ether ketone structure was prepared to modify the surface of GNPs. There are two methods to modify the inorganic filler GNPs, covalent modification and non-covalent modification. Non-covalent modification is based on the large conjugate structure of GNPs and the intermolecular interaction between the conjugated groups, which makes the interfacial modifier adsorbed on the surface of GNPs. The structural integrity of GNPs can be guaranteed, i.e. the excellent properties can be maintained while the GNPs are kept. From the point of view of interaction strength, the intermolecular force is far less than the "covalent bond". In order to ensure the strong interaction between the modified polymer and GNPs, a certain amount of conjugated groups should be introduced into the molecular design of polymer. Pyrene molecule has planar macroconjugated structure and good stability. Therefore, in this paper, the dihydroxyl monomer containing pyrene structure was designed and prepared by Suzuki C-C coupling reaction, and then the pyrene content controllable poly (aryl ether ketone) containing pyrene side group was obtained by copolymerization. The dispersity of GNPs modified by pyrene-containing polymers in N-methylpyrrolidone was 88 times higher than that of unmodified GNPs under the same treatment conditions. The flexural strength and tensile strength of GNPs/PEEK composites modified with 0.5 wt.% pyrene-containing polymers were increased by 12% and 10% respectively, and the elongation at break was more than doubled.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ322.3;TQ127.11

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本文編號(hào)：2218797