【摘要】：近年來(lái),碳納米材料一直處于科學(xué)研究的前沿領(lǐng)域,各種各樣的碳納米材料層出不窮,從二維的石墨烯到一維的碳納米管再到零維的富勒烯。其各自?xún)?yōu)越的物理化學(xué)性質(zhì),使其在光電領(lǐng)域、醫(yī)學(xué)、生物工程、分析檢測(cè)和催化等多個(gè)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。本文建立了幾種基于碳納米材料的光譜平臺(tái),并將其應(yīng)用于Al(Ⅲ)、過(guò)氧化氫和葡萄糖、自來(lái)水中活性氯的分析檢測(cè)。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下：1.基于鋁離子增強(qiáng)的氯化血紅素功能化氧化石墨烯(H-GO)共振瑞利散射信號(hào),實(shí)現(xiàn)自來(lái)水、嘉陵江水樣以及阿司匹林藥片中痕量Al(Ⅲ)的檢測(cè)。H-GO對(duì)Al(Ⅲ)有很靈敏的散射響應(yīng),隨著Al(Ⅲ)濃度的增加,H-GO的散射信號(hào)增大,基于這種現(xiàn)象建立起檢測(cè)Al(Ⅲ)的新方法。在最優(yōu)條件下,測(cè)定Al (Ⅲ)的線(xiàn)性方程式AI/Io=0.5070+0.9872 C(R2=0.9975),相對(duì)應(yīng)的線(xiàn)性范圍是10nM-6μM檢測(cè)限是0.87 nmol L-1。本實(shí)驗(yàn)應(yīng)用了紫外-可見(jiàn)光譜、共振瑞利散射光譜、紅外光譜對(duì)實(shí)驗(yàn)機(jī)理進(jìn)行了研究,實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)EDTA的加入并不能猝滅增強(qiáng)的散射信號(hào),說(shuō)明在pH為5.9的條下,體系共振瑞利散射的增強(qiáng)應(yīng)歸因于生成的Al (OH)3膠體誘導(dǎo)了H-GO表面性質(zhì)的改變。從紫外光譜圖和紅外光譜也可以推斷出：Al(Ⅲ)加入后,氯化血紅素(hemin)功能化石墨烯的電子轉(zhuǎn)移到A1(OH)3膠體,H-GO表面親水性的性質(zhì)發(fā)生改變導(dǎo)致散射信號(hào)增強(qiáng)。2.基于石墨烯量子點(diǎn)-芬頓反應(yīng)體系構(gòu)建熒光檢測(cè)過(guò)氧化氫和葡萄糖的新方法。芬頓試劑Fe2+和H202均不會(huì)猝滅石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)的熒光,但是芬頓反應(yīng)的產(chǎn)物Fe3+卻能靈敏地猝滅GQDs的熒光,基于這種現(xiàn)象建立了間接檢測(cè)過(guò)氧化氫的熒光新方法。同時(shí),因?yàn)槠咸烟茄趸改軌蛱禺愋缘匮趸咸烟遣殡S產(chǎn)生過(guò)氧化氫,因此該方法也適用于間接檢測(cè)葡萄糖。本實(shí)驗(yàn)對(duì)體系的pH條件、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化,在最優(yōu)條件下,得到了檢測(cè)過(guò)氧化氫的兩段線(xiàn)性方程,分別是F-F0=42.8876 C-1.1229和F-F0=7.2123 C+219.5063,相對(duì)應(yīng)的線(xiàn)性范圍分別是0.5-6μmo\L-1和6-30μmolL-1;算出檢出限(36/slope)是0.03 μmol L-1;在同樣的最優(yōu)條件下,檢測(cè)葡萄糖也是呈現(xiàn)兩段線(xiàn)性,分別是F-F0=26.5506 C+2.4915和F-F0=5.7736 C+172.4911,對(duì)應(yīng)的線(xiàn)性范圍是1-8μmolL-1和8-35μmolL-1,檢出限為0.08μmol L-1。3.摻鎂的碳量子點(diǎn)(Mg-CPNs)作為藍(lán)色熒光傳感器檢測(cè)自來(lái)水中的活性氯。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在pH為6.09的B-R緩沖溶液中Mg-CPNs在440nm處能發(fā)出穩(wěn)定且溫和的藍(lán)色熒光,但是當(dāng)加入一定量的活性氯時(shí),Mg-CPNs的熒光會(huì)迅速猝滅,基于以上現(xiàn)象建立了一種快速、簡(jiǎn)易、靈敏、選擇性檢測(cè)水體中活性氯的熒光新方法。實(shí)驗(yàn)對(duì)體系的pH值、反應(yīng)時(shí)間、Mg-CPNs的濃度進(jìn)行了優(yōu)化,在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下得到檢測(cè)活性氯的線(xiàn)性方程式為F-F0=723.369 C-23.01,對(duì)應(yīng)的線(xiàn)性范圍和檢出限分別是50 nmol L-1-1.75μmol L-1和8 nmol L-1,最后我們將該方法應(yīng)用于自來(lái)水中活性氯的檢測(cè),并得到了滿(mǎn)意的結(jié)果。該實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛴糜跈z測(cè)活性氯可能是由于Mg-CPNs表面有很多含氧官能團(tuán)提供的電子能夠和強(qiáng)氧化性的活性氯發(fā)生作用,因而改變了Mg-CPNs表面的性質(zhì)使得其熒光猝滅。
[Abstract]:In recent years, carbon nanomaterials have been in the forefront of scientific research, and a variety of carbon nanomaterials emerge in endlessly, from two-dimensional graphene to one-dimensional carbon nanotubes to zero dimension fullerenes. Their respective superior physical and chemical properties make them in the field of photoelectric, medicine, bioengineering, analytical detection and catalysis. Several spectral platforms based on carbon nanomaterials have been established and applied to the analysis and detection of active chlorine in Al (III), hydrogen peroxide and glucose, and water in tap water. The main contents of this paper are as follows: 1. based on the aluminum ion enhanced hemin functionalized graphene oxide (H-GO) resonance Rayleigh scattering signal, The current tap water, the Jialing River water sample and the trace Al (III) in the aspirin tablets are sensitive to the Al (III) scattering response. With the increase of Al (III) concentration, the H-GO scattering signal increases. Based on this phenomenon, a new method for detecting Al (III) is established. Under the optimal condition, the linear equation AI/Io=0.5070+0.9872 of Al (III) is determined. C (R2=0.9975), the corresponding linear range is that the detection limit of 10nM-6 mu M is 0.87 nmol L-1.. The UV visible spectrum, resonance Rayleigh scattering spectrum and infrared spectrum are used to study the experimental mechanism. It is found that the addition of EDTA can not quench the enhanced scattering signal, indicating that the system resonances Rayleigh scattering under the pH of 5.9. The enhancement should be attributed to the formation of the Al (OH) 3 colloid to induce the change of the surface properties of the H-GO. From the UV and IR spectra, it is also inferred that after the addition of Al (hemin), the electron transfer to the A1 (OH) 3 colloid of the fossils of the hemin (hemin) function to the A1 (OH) colloid, the change of the surface hydrophile property of the H-GO surface leads to the enhancement of the scatter signal based on the stone. A new method of fluorescence detection of hydrogen peroxide and glucose was constructed by the Fenton reaction system of the Fenton reaction. Both Fenton's reagent and H202 did not quenched the fluorescence of the graphene quantum dots (GQDs), but the product Fe3+ of the Fenton reaction could be sensitive to quenching the fluorescence of GQDs. Based on this phenomenon, a new method for the indirect fluorescence detection of hydrogen peroxide was established. At the same time, because glucose oxidase can oxidize glucose specifically and produce hydrogen peroxide, the method is also suitable for indirect detection of glucose. The experimental parameters such as pH condition, reaction temperature, reaction time and other experimental parameters are optimized. Under the optimal conditions, the two segment linear equation for detection of hydrogen peroxide is obtained. It is not F-F0=42.8876 C-1.1229 and F-F0=7.2123 C+219.5063, the corresponding linear range is 0.5-6 moL-1 and 6-30 mu molL-1, and the detection limit (36/slope) is 0.03 mol L-1. Under the same optimal conditions, the detection of glucose is also two segment linear, which is the corresponding linear norm. The carbon quantum dots (Mg-CPNs) with a detection limit of 0.08 Mu mol L-1.3. doped with magnesium (Mg-CPNs) were measured as a blue fluorescent sensor for the detection of active chlorine in tap water. It was found that Mg-CPNs at 440nm could produce a stable and mild blue fluorescein at 440nm at pH 6.09, but when a certain amount of active chlorine was added, Mg-CPNs was added to the B-R buffer solution, but when a certain amount of active chlorine was added, Mg-CPNs was found, Mg-CPNs. A fast, simple, sensitive and selective fluorescence method for the detection of active chlorine in water is established based on the above phenomenon. The pH value, reaction time and Mg-CPNs concentration of the system are optimized. The linear equation of the detection of active chlorine is F-F0=723.369 C-23.01 and the corresponding line is obtained under the optimal experimental conditions. The range and detection limit are 50 nmol L-1-1.75 mol L-1 and 8 nmol L-1 respectively. Finally, we apply this method to the detection of active chlorine in tap water and obtain satisfactory results. The experiment can be used to detect active chlorine on the surface of the Mg-CPNs, which has many oxygen functional groups provided by oxygen and strong oxidizing active chlorine. Thus, the fluorescence of Mg-CPNs is quenched by changing the properties of the surface.
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ127.11;O657.3

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本文編號(hào)：2136585