本文選題：功能化石墨烯 + 銅催化劑　； 參考：《西華師范大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：本文系統(tǒng)研究了功能化石墨烯材料在C-N偶聯(lián)反應(yīng)和Knoevenagel縮合反應(yīng)中的應(yīng)用,通過(guò)簡(jiǎn)單的化學(xué)方法制備了具有不同性能的石墨烯材料,利用不同的表征方法對(duì)各種石墨烯材料進(jìn)行了詳細(xì)分析,主要研究?jī)?nèi)容如下:首先,通過(guò)簡(jiǎn)單的原位化學(xué)還原制備出了銅石墨烯復(fù)合材料(Cu-r GO),利用傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、X-射線單晶衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和X-射線光電子能譜(XPS)等手段對(duì)該復(fù)合材料進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,銅已經(jīng)成功負(fù)載到了石墨烯表面,并且主要以二價(jià)形式存在。催化活性研究結(jié)果表明,Cu-rGO材料作為多相催化劑用于C-N偶聯(lián)反應(yīng)具有很好的催化活性,催化劑用量少,易分離循環(huán)。其次,利用L-氨基酸中氨基和氧化石墨烯(GO)上羧基之間的酰胺化反應(yīng)對(duì)氧化石墨烯材料進(jìn)行了改性,再通過(guò)原位化學(xué)還原制備了氨基酸石墨烯銅雜化材料(A-G-Cu),并對(duì)所有催化劑進(jìn)行了詳細(xì)的表征,包括原子力顯微鏡(AFM)和電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)。結(jié)果表明,功能化后的石墨烯材料能夠更好地固載金屬納米粒子,同時(shí)氨基酸對(duì)金屬納米粒子具有電子改性的作用。將該材料作為多相催化劑也用于C-N偶聯(lián)反應(yīng)中,結(jié)果表明,該催化劑具有比Cu-rGO催化劑更高的催化活性,修飾上的氨基酸和Cu NPs之間具有一定的協(xié)同催化作用。此外,系統(tǒng)研究了L-酪氨酸修飾的石墨烯銅催化劑(Tyr-G-Cu)在C-N偶聯(lián)反應(yīng)中的通用性和循環(huán)穩(wěn)定性。最后,我們制備了兩種堿性石墨烯材料,并研究了其催化Knoevenagel縮合反應(yīng)的活性。一方面,通過(guò)丙二腈與GO上環(huán)氧官能團(tuán)的加成反應(yīng)制備了丙二腈功能化石墨烯,再原位還原獲得了氨基石墨烯材料(G-NH2)。另一方面,采用堿性L-賴氨酸修飾氧化石墨烯制備了L-賴氨酸功能化石墨烯材料(Lys-GO)。通過(guò)CO2脫吸附證實(shí),G-NH2和Lys-GO材料都具有一定的堿性,比較而言,Lys-GO的堿度更高,結(jié)果表明堿性氨基基團(tuán)可以有效調(diào)節(jié)石墨烯的酸堿度。催化性能測(cè)試表明,兩種材料都具有好的催化活性,其催化活性的大小與催化劑材料的堿度有關(guān)。
[Abstract]:The applications of functionalized graphene materials in C-N coupling reactions and Knoevenagel condensation reactions were systematically studied. Graphene materials with different properties were prepared by simple chemical method. Various graphene materials are analyzed in detail by different characterization methods. The main contents are as follows: firstly, Copper-graphene composites (Cu-r go) were prepared by simple in situ chemical reduction. Fourier transform infrared (FT-IR) X-ray single crystal diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used. The composite was characterized by other means. The results show that copper has been successfully loaded on the surface of graphene and mainly exists in the form of divalent. The results of catalytic activity study showed that Cu-rGO as a heterogeneous catalyst had a good catalytic activity for C-N coupling reaction, the amount of catalyst was less, and the separation cycle was easy. Secondly, graphene oxide materials were modified by amidation reaction between amino groups and carboxyl groups of graphene oxide (go) in L-amino acids. Amino acid graphene copper hybrid materials (A-G-Cu) were prepared by in situ chemical reduction. All the catalysts were characterized in detail, including atomic force microscopy (AFM) and inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (ICP-AES). The results show that the functionalized graphene materials can better immobilize metal nanoparticles and amino acids have the effect of electronic modification on metal nanoparticles. The catalyst was also used as a heterogeneous catalyst for C-N coupling reaction. The results showed that the catalyst had higher catalytic activity than Cu-rGO catalyst, and there was a certain synergistic catalysis between amino acid and Cu NPs. In addition, the universality and cyclic stability of L-tyrosine modified graphene copper catalyst (Tyr-G-Cu) in C-N coupling reaction were systematically studied. Finally, we prepared two basic graphene materials and studied their catalytic activity for Knoevenagel condensation. On the one hand, the functionalized graphene was prepared by the addition reaction of malonitrile and epoxy functional group on go, and then in situ reduction was carried out to obtain the amino graphene material (G-NH2). On the other hand, L-lysine functionalized graphene (Lys-GO) was prepared by alkaline L-lysine modified graphene oxide. The results of CO _ 2 desorption show that both G-NH _ 2 and Lys-GO have certain alkalinity, and the alkalinity of Lys-GO is higher than that of Lys-GO. The results show that the basic amino group can effectively regulate the acidity of graphene. The results showed that both materials had good catalytic activity, and their catalytic activity was related to the alkalinity of the catalyst materials.
【學(xué)位授予單位】：西華師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TQ127.11

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本文編號(hào)：2112388