本文選題：微生物燃料電池 + 催化層孔隙率��； 參考：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)是利用電極微生物的催化作用將污水中有機物的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿纳镫娀瘜W(xué)系統(tǒng)。在單室空氣陰極MFC中,活性炭陰極因其成本低廉,易于放大等優(yōu)點得到廣泛關(guān)注。然而,陰極催化性能依然較低,長期運行穩(wěn)定性較差。本文針對輥壓活性炭陰極進行研究,考察了催化層孔隙結(jié)構(gòu)及微生物的附著對陰極活性的影響及作用機理,并通過表面優(yōu)化制備了催化活性高且具有抗生物污染特性的陰極材料,考察了電極長期運行性能。通過向活性炭催化層中摻雜NH4HCO3造孔劑可有效改變催化層孔隙結(jié)構(gòu)。在活性炭:造孔劑(質(zhì)量比)為5:1時,催化層孔隙率及孔面積分別增加37.8%及3.3倍,小孔(0.8μm)孔隙率增加28.4倍。孔隙結(jié)構(gòu)的增加不僅促進了氧氣向催化位點的傳質(zhì),而且拓展了陰極三相界面,陰極電化學(xué)活性明顯提高。與未添加造孔劑陰極相比,通過NH4HCO3的成孔作用,MFC最大功率密度提高32.9%。該陰極具有更加穩(wěn)定的運行性能,經(jīng)過4個月的運行,陰極擴散內(nèi)阻增加,導(dǎo)致MFC產(chǎn)電性能逐漸下降,但活性炭陰極MFC的功率密度僅下降12.7%,低于傳統(tǒng)Pt/C陰極MFC的35.1%。經(jīng)過6個月的運行,活性炭陰極表面被生物膜完全覆蓋,而催化層內(nèi)部的部分孔隙也被生物膜堵塞,致使陰極三相反應(yīng)界面及電極氧傳質(zhì)能力降低,從而抑制了陰極的催化活性。經(jīng)過清除表面生物膜及進一步去除孔隙內(nèi)部生物膜,電極氧傳質(zhì)能力得以增加,交換電流密度分別極高8.6%及34.5%,電荷傳遞內(nèi)阻分別降低23.1%及44.0%,MFC最大功率密度逐步恢復(fù);當陰極去除活性炭催化層時,生物膜的生長導(dǎo)致電極電流輸出降低及過電位增加,陰極的生物膜沒有氧還原催化作用。合成了活性炭負載納米銀催化劑及制備了LA132粘結(jié)劑修飾的親水性催化層,獲得了催化活性高、抗生物污染效果好的空氣陰極�；钚蕴控撦d納米銀后,MFC最大功率密度提高了14.6%。經(jīng)過150天的運行,陰極表面生物膜中蛋白含量僅為活性炭空氣陰極的38.3%。電極表面少量的生物膜不僅利于陰極界面氧氣的傳輸,也緩解了OH-由催化層向主體電解質(zhì)的傳質(zhì)阻力,陰極過電位得以降低;通過在PTFE粘結(jié)劑中加入LA132粘結(jié)劑,活性炭催化層的親水性逐漸提高,增加了三相界面的可潤濕性,促進了質(zhì)子向反應(yīng)位點的傳質(zhì)。當復(fù)合粘結(jié)劑中LA132的比例為67%時,MFC最大功率密度提高了13.9%。在提高親水性的同時,LA132粘結(jié)劑的修飾也增加了催化層表面電負性,因此有效抑制了微生物的附著及生物膜的生長。經(jīng)過150天的運行,該陰極生物膜中的蛋白含量僅為PTFE陰極的52.5%。利用上述制備的陰極考察其在單室MFC中以生活污水為底物的產(chǎn)電能力。與PTFE陰極電壓(323±44 mV)及功率密度(411±5 mW/m2)相比,復(fù)合粘結(jié)劑陰極獲得更高的輸出電壓398±15 mV及功率密度454±24 mW/m2。同時,MFC反應(yīng)器出水中的COD及TN去除率分別達到90.2±3.6%及80.3±8.3%。通過降低外電阻可提高MFC的電流密度,同時增加COD及TN的去除速率。
[Abstract]:Microbial fuel cell (MFC) is a bioelectrochemical system that uses the catalysis of electrode microbes to transform the chemical energy of organic compounds in sewage into electric energy. In the single chamber air cathode MFC, the active carbon cathode is widely concerned because of its low cost and easy amplification. However, the catalytic performance of the cathode is still low. The long-term operation stability is poor. In this paper, the roll pressed activated carbon cathode was studied. The influence and mechanism of the pore structure of the catalytic layer and the attachment of microorganism on the cathodic activity were investigated. The cathode materials with high catalytic activity and biological pollution resistance were prepared by surface optimization, and the long-term performance of the electrode was investigated. The pore structure of the catalytic layer can be effectively changed by doping NH4HCO3 pore forming agent in the activated carbon catalytic layer. In the activated carbon, the porosity and pore area of the catalytic layer are increased by 37.8% and 3.3 times respectively, and the porosity of the pore (0.8 mu m) increases by 28.4 times. The increase of pore structure does not only promote the mass transfer of oxygen to the catalytic site, but also expands. The cathodic electrochemistry activity of the cathode is obviously improved. Compared with the cathode of no pore forming agent, the maximum power density of MFC is enhanced by the pore forming effect of NH4HCO3. The cathode has a more stable operating performance. After 4 months' operation, the internal resistance of the cathodic diffusion is increased and the conductivity of the MFC is gradually reduced, but the active carbon cathode is MFC. The power density only decreased by 12.7%, which was lower than that of the traditional Pt/C cathode MFC. After 6 months of operation, the surface of the active carbon cathode was completely covered by the biofilm, and the part of the pores in the catalytic layer were blocked by the biofilm, which resulted in the reduction of the cathode phase reaction interface and the mass transfer capacity of the electrode oxygen, thus inhibiting the catalytic activity of the cathode. With the surface biofilm and further removal of the inner membrane of the pores, the mass transfer capacity of the electrode oxygen is increased, the exchange current density is 8.6% and 34.5% respectively, the charge transfer internal resistance is reduced by 23.1% and 44% respectively, and the maximum power density of MFC is gradually restored. The active carbon loaded nano silver catalyst was synthesized and the hydrophilic catalytic layer modified by LA132 binder was synthesized. The high catalytic activity and good biological pollution effect were obtained. The maximum power density of MFC was increased by 150 days after the activated carbon was loaded with nano silver. A small amount of biofilm on the surface of 38.3%. electrode surface in the cathode surface biofilm is not only conducive to the transmission of oxygen in the cathode interface, but also alleviates the mass transfer resistance of the OH- from the catalytic layer to the main electrolyte, and the cathode overpotential is reduced. By adding the LA132 binder to the PTFE binder, the activated carbon is catalyzed. The hydrophilicity of the layer is increased gradually, which increases the wettability of the three-phase interface and promotes the mass transfer of the proton to the reaction site. When the ratio of LA132 is 67% in the composite binder, the maximum power density of MFC increases the hydrophilicity of 13.9%., while the modification of the LA132 binder also increases the surface electronegativity of the catalytic layer, thus effectively inhibiting the micro level. Biological adhesion and growth of biofilm. After 150 days of operation, the protein content in the cathode biofilm is only PTFE cathode 52.5%. using the prepared cathode to investigate the power production capacity of the cathode in the single chamber MFC with domestic sewage as the substrate. Compared with the PTFE cathode voltage (323 + 44 mV) and the power density (411 + 5 mW/m2), the composite binder cathode The higher output voltage is 398 + 15 mV and the power density is 454 + 24 mW/m2.. The removal rate of COD and TN in the effluent of the MFC reactor is 90.2 + 3.6% and 80.3 + 8.3%. respectively. The current density of MFC can be increased by reducing the external resistance, while the removal rate of COD and TN is increased.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.45

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本文編號：2103702