本文選題：抗藥性 + 石墨烯�。� 參考：《中國科學技術(shù)大學》2016年博士論文

【摘要】：細菌抗藥性的出現(xiàn)與擴散嚴重威脅全球公共衛(wèi)生安全。發(fā)展新型抗菌藥物是解決細菌抗藥性的關(guān)鍵策略之一。石墨烯這種二維碳材料具有優(yōu)越的物理性質(zhì)和化學可修飾性,在生物醫(yī)學領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。本論文以氧化石墨烯類二維材料為研究對象,圍繞它們的抗菌性能,從以下3個方面開展了一系列系統(tǒng)性的研究工作：一,揭示了導致氧化石墨烯的爭議性抗菌性能的原因。有些文獻報道稱氧化石墨烯有廣譜抗菌活性,而另一些則稱氧化石墨烯沒有抗菌活性、甚至對細菌生長有促進作用。那么氧化石墨烯是否具有抗菌活性、是什么原因?qū)е滤目咕阅芫哂袪幾h?我們從建立有可比性的實驗條件和實驗方法著手,系統(tǒng)比較了在生理鹽水與添加了少量細菌培養(yǎng)液的生理鹽水(體積比≤10%)這兩種條件下氧化石墨烯的抗菌活性,發(fā)現(xiàn)基面裸露的氧化石墨烯的確具有抗菌活性,但是其基面吸附某些培養(yǎng)液成分會導致不同程度失活。這種失活機制得到了采用胎牛血清白蛋白和色氨酸為模型吸附劑分子的類似實驗的證實,而且也適用于解答氧化石墨烯對哺乳動物細胞到底有無毒性,顯示氧化石墨烯的基面裸露程度決定其細胞毒性。二,以還原氧化石墨烯為光敏劑構(gòu)建光控抗菌表面。光控抗菌表面具有可遙控性,但是當前光控抗菌表面基本都以半導體金屬材料為光敏成分、因此只對紫外或者可見光具有響應(yīng)性。與紫外可見光比,近紅外光具有更大的組織穿透力和更小的組織傷害力。我們首次提出利用還原氧化石墨烯的近紅外光熱效應(yīng)、構(gòu)建光控抗菌表面。我們利用上述失活機制屏蔽了還原氧化石墨烯自身的抗菌性能,并通過層層自組裝技術(shù)構(gòu)建可抗菌表面,所得表面在避光條件下不具有抗菌活性、但在一個太陽光強照射下產(chǎn)生迅速局部升溫并殺死90%的黏附其上的多種細菌(包含耐藥菌)。進一步實驗證實太陽光的近紅外波段是導致上述抗菌性能的主要激發(fā)光,顯示了這種光控抗菌表面在生物醫(yī)學領(lǐng)域中具有應(yīng)用前景。三,闡釋了氧化石墨烯量子點的抗菌活性。石墨烯量子點有多種制備方式、對應(yīng)也有多種來源材料。源于氧化石墨烯的氧化石墨烯量子點沒有抗菌活性。與它不同,近期報道的源于富勒烯裂解碎片的氧化石墨烯量子點的碳原子同時具有六元環(huán)與五元環(huán)的排列方式。這種細節(jié)結(jié)構(gòu)差異反映在抗菌性能上會導致何種相似與不同?我們以分別源于富勒烯裂解碎片的與源于有機小分子“自下而上”合成制得的氧化石墨烯量子點為研究對象,發(fā)現(xiàn)前者具有針對金黃色葡萄球菌的窄譜抗菌活性,而后者則與源于氧化石墨烯的氧化石墨烯量子點一樣沒有菌活性。進一步研究發(fā)現(xiàn)源于氧化石墨烯量子點可能通過黏附與細菌細胞表面并破壞其細胞壁與細胞膜的完整性導致細菌死亡,而氧化石墨烯量子點與目標細菌細胞的表面曲率是否匹配決定了氧化石墨烯量子點能否黏附于目標細菌細胞表面發(fā)揮后續(xù)抗菌作用。這個工作顯示以目標細菌的形狀大小為選擇因子、定點清除目標細菌而不干擾其他細菌有望成為新型抗菌策略。
[Abstract]:The emergence and diffusion of bacterial resistance is a serious threat to global public health security. The development of new antimicrobial agents is one of the key strategies for the solution of bacterial resistance. The two dimensional carbon materials, such as graphene, have excellent physical properties and chemical modifiers, and have a good application prospect in the field of biomedicine. This paper is based on graphene oxide. A series of systematic studies have been carried out in the following 3 aspects: first, it reveals the cause of the controversial antibacterial properties that lead to graphene oxide. Some reports have reported that oxygen fossil Mexico has broad-spectrum antibacterial activity, while others say that graphene oxide has no antibacterial activity. It even promotes the growth of bacteria. Then, what is the reason for the antibacterial activity of graphene oxide is controversial? We have systematically compared the physiological saline with the addition of a small amount of bacterial culture (volume ratio less than 10%) from the establishment of experimental conditions and methods of comparison. The antibacterial activity of graphene oxide under two conditions was found. It was found that the exposed graphene oxide on the base surface did have antibacterial activity, but its base surface adsorbed some components of the medium to deactivate different degrees. This inactivation mechanism was confirmed by similar experiments with the use of fetal bovine serum albumin and tryptophan as a model adsorbent. It can also be used to solve the nontoxic effect of graphene oxide on mammalian cells. It shows that the exposure degree of the base surface of graphene oxide determines its cytotoxicity. Two, using the reduction of graphene oxide as a photosensitizer to construct a light controlled antibacterial surface. The surface of the light controlled antibacterial surface is remote-controlled, but the surface of the front photocontrolled antibacterial surface is basically semiconductor metal. As a photosensitive component, it is responsive only to UV or visible light. Compared with UV visible light, near infrared light has greater tissue penetration and smaller tissue damage. We first proposed the use of the near infrared photothermal effect of reduced graphene oxide to construct a light controlled antibacterial surface. The antibacterial properties of the original graphene oxide, and the antibacterial surface constructed by the layer self assembly technique, have no antibacterial activity on the surface, but the rapid local heating and killing 90% of the bacteria (including resistant bacteria) are produced under a solar light intensity. Further experiments confirm that the solar light is near. The infrared band is the main exciting luminescence that leads to the above antibacterial properties. It shows that the optically controlled antibacterial surface has a promising application in the biomedical field. Three, the antibacterial activity of the quantum dots of graphene oxide is explained. There are a variety of preparation methods for graphene quantum dots, and a variety of source materials. The graphene oxide is derived from graphene oxide. The quantum dots have no antibacterial activity. Unlike it, the recent reports that the carbon atoms of the graphene oxide quantum dots from the fullerene fragmentation fragment have simultaneous arrangement of six membered rings and five membered rings. What are the similarities and differences in the antibacterial properties of this detail structure? We are derived from the fragmentation fragments of fullerenes, respectively. The graphene oxide quantum dots, derived from the "bottom-up" synthesis of small organic molecules, have been found to have narrow antimicrobial activity against Staphylococcus aureus, and the latter has no bactericidal activity as the graphene oxide quantum dots originate from graphene oxide. The further study was found in the quantum dots of graphene oxide. The possibility of bacterial death by adhering to the surface of the cell and destroying the integrity of the cell wall and cell membrane, and whether the matching of the graphene oxide quantum dots and the surface curvature of the target bacterial cells determines whether the graphene oxide quantum dots can adhere to the following antibacterial action on the surface of the target bacterial cells. The size of the target bacteria is a selection factor. Targeted bacteria removal without interfering with other bacteria is expected to become a new antibacterial strategy.
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：R318.08;TQ127.11;TB383.1

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本文編號：2019387