本文選題：產(chǎn)氫 + 光催化　； 參考：《蘭州大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：化石燃料是不可再生能源,并且由化石燃料燃燒所釋放的二氧化碳?xì)怏w所導(dǎo)致的全球變暖和環(huán)境污染問(wèn)題也隨之而來(lái)。因此,探索清潔、環(huán)境友好、可持續(xù)的非化石燃料能源已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注。由于太陽(yáng)能是取之不竭、清潔、尤其是可再生的能源,因此它將成為未來(lái)新能源開發(fā)的焦點(diǎn)。與此同時(shí),氫氣由于具有高的燃燒值并且燃燒產(chǎn)物只有水(不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染)而被看作是化石燃料最理想替代品的候選者。因此,利用太陽(yáng)能制氫將會(huì)成為一個(gè)最具有前景的策略。多金屬氧酸鹽是一種已經(jīng)被明確定義的金屬.氧簇,它是由早期過(guò)渡金屬組成并且具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征和可調(diào)變性。多金屬氧酸鹽是由過(guò)渡金屬.氧陰離子簇的d。電子結(jié)構(gòu)所組成的因而表現(xiàn)出與金屬氧化物半導(dǎo)體相類似的性質(zhì),所以它被看作是一類最具前景的制氫光催劑。此外,多金屬氧酸鹽還具有富氧化還原化學(xué)性質(zhì)以及高的水解穩(wěn)定性而被看作是多電子氧化還原過(guò)程的最佳的催化劑。因此多金屬氧酸鹽可作為產(chǎn)氫催化劑,加入光敏劑以及犧牲試劑構(gòu)筑高效的均相光催化產(chǎn)氫體系,光敏劑的加入成功的實(shí)現(xiàn)了在可見光的照射下的制氫反應(yīng)。多金屬氧酸鹽同時(shí)結(jié)合了多相催化劑穩(wěn)定性的優(yōu)勢(shì)和均相催化劑的其他優(yōu)點(diǎn),許多具有制氫性能的多酸光催化劑也被研究。然而,幾乎很少有基于地球豐產(chǎn)元素的多金屬氧酸鹽的光催化產(chǎn)氫體系被報(bào)道,因此,對(duì)于多金屬氧酸鹽化合物在不同光催化制氫體系中的光催化制氫性能的探索具有很大的空間。本文將以含地球豐產(chǎn)元素的多金屬氧酸鹽為對(duì)象,詳細(xì)研究其在不同的光催化產(chǎn)氫體系中的產(chǎn)氫效率以及其究竟以何種機(jī)理進(jìn)行產(chǎn)氫。主要工作包括以下幾方面：(1)分別合成了含地球豐產(chǎn)元素鈷(K7[CoⅢCoⅡ(H20)W11039].15H20),鐵(Na27[Fe11(H2O)14(OH)2(W3010)2(α-SbW9O33)6]103H2O), 錳 (Na11(NH4)[(Mn11(H20))3(SbW9033)2].45H20,K18([Mn(H20)3]2Mn(H20)2][(B-β-SM9033(OH))-Mn3(H20)(B-β-SM8030(0H))]2)·16H20和Na10[Mn4(H20)2(VW9034)2].26H20)的多金屬氧酸鹽,并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。(2)對(duì)上述所合成的化合物在不同的光催化產(chǎn)氫體系中,不同的反應(yīng)條件下,全面考察其光催化產(chǎn)氫性能。同時(shí)對(duì)包括催化劑濃度,光敏劑濃度,犧牲試劑的濃度,pHs,以及助催化劑的濃度在內(nèi)的一系列反應(yīng)條件進(jìn)行優(yōu)化,而得到最佳的產(chǎn)氫效率。其中,含鈷的多金屬氧酸鹽在可見光染料敏化體系中獲得了目前已報(bào)道的多金屬氧酸鹽產(chǎn)氫體系中的最大的產(chǎn)氫速率(13395μmol h-1g-1)。含鐵的多酸在紫外光光催化產(chǎn)氫體系中,展現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性,其產(chǎn)氫速率高達(dá)820μmol h-1g-1.(3)使用多種表征手段(例如UV-vis、紅外、動(dòng)態(tài)光散射、循環(huán)伏安、催化劑回收、陳化實(shí)驗(yàn)等)考察了催化劑在反應(yīng)溶液中的水解穩(wěn)定性以及在反應(yīng)過(guò)程中的光催化穩(wěn)定性。(4)結(jié)合穩(wěn)態(tài)熒光光譜、紫外可見漫反射以及循環(huán)伏安測(cè)試,對(duì)不同光催化產(chǎn)氫體系的機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的研究。
[Abstract]:Fossil fuels are non renewable sources of energy, and the global warming and environmental pollution caused by the carbon dioxide gas released by fossil fuels are also ensuing. Therefore, the exploration of clean, environmentally friendly, sustainable non fossil fuel energy has caused widespread concern. Because of the inexhaustible, clean, especially available, the solar energy is available. Renewable energy, so it will be the focus of new energy development in the future. At the same time, hydrogen will become the most promising alternative to fossil fuels because of its high burning value and combustion products only water (not polluting the environment). Therefore, the use of solar energy to make hydrogen will be the most promising strategy. Oxalate is a metal that has been clearly defined. The oxygen cluster is composed of early transition metals and has unique structural characteristics and tunable denaturalization. Polyoxometalate is made up of the D. electronic structure of the transition metal. The oxygen anion cluster is similar to the metal oxide semiconductor. In addition, polyoxometalate is also considered to be the best catalyst for the multi electron redox process, which is also considered to be the best catalyst in the multi electron redox process. Therefore, polyoxometalate can be used as a catalyst for hydrogen production, added into the photosensitizer and sacrificial reagents to build high efficiency. Phase light catalyzed hydrogen production system, the addition of photosensitizer successfully achieved hydrogen production under visible light. Polyoxometalates also combine the advantages of the stability of multiphase catalysts and other advantages of homogeneous catalysts. Many of the polyacid photocatalysts with hydrogen production properties are also studied. However, almost few are based on the earth's high yield. The photocatalytic hydrogen production system of the elemental polyoxometalate has been reported. Therefore, there is a great space for the exploration of the photocatalytic hydrogen production performance of polyoxometalate compounds in the non photocatalytic catalytic hydrogen production system. This paper will study the different photocatalytic hydrogen producing bodies in detail with the polyoxometalate containing the earth's rich elements. The main work includes the following aspects: (1) the cobalt (K7[Co III Co II (H20) W11039].15H20) is synthesized, and iron (Na27[Fe11 (H2O) 14 (OH) 2 (W3010) 2 (W3010) 6] 103H2O), and manganese (Na11) 3, respectively. Polyoxometalate of 2][(B- beta -SM9033 (OH)) -Mn3 (H20) (B- beta -SM8030 (0H))]2) 16H20 and Na10[Mn4 2. (2) the photocatalytic hydrogen production performance of the synthesized compounds in different photocatalytic hydrogen production systems is investigated and the catalytic concentration of catalyst is also included. A series of reaction conditions, such as degree, photosensitizer concentration, concentration of the sacrificial reagents, pHs, and the concentration of the promoter, were optimized and the best hydrogen production efficiency was obtained. In the visible light dye sensitization system, the maximum hydrogen production rate of the reported polyoxometalate hydrogen production system was obtained. 13395 micron mol h-1g-1). The polyacid containing iron shows good stability in the UV photocatalytic hydrogen production system, and its hydrogen production rate is up to 820 mol h-1g-1. (3) using a variety of characterization methods (such as UV-vis, infrared, dynamic light scattering, cyclic voltammetry, catalyst recovery, aging test and so on) to investigate the hydrolysis stability of the catalyst in the reaction solution. And the photocatalytic stability in the reaction process. (4) the mechanism of different photocatalytic hydrogen production systems was studied in detail with the combination of steady state fluorescence, ultraviolet visible diffuse reflection and cyclic voltammetry.
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：1957270