SNCR技術(shù)是最適用于水泥行業(yè)的氮氧化物控制技術(shù),但是分解爐內(nèi)高濃度的鈣基顆粒會(huì)作用于還原劑的轉(zhuǎn)化過程,從而影響SNCR技術(shù)的脫硝性能。本文針對(duì)SNCR脫硝過程中鈣基顆粒對(duì)兩類主要還原劑NH_3和urea轉(zhuǎn)化的影響展開研究,為水泥行業(yè)SNCR技術(shù)的開發(fā)與應(yīng)用提供指導(dǎo)。首先,搭建了固定床氣固反應(yīng)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),結(jié)合TPD-DRIFTS研究了NH_3在鈣基顆粒表面的轉(zhuǎn)化機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn):NH_3在CaO表面的Lewis酸位發(fā)生吸附,吸附態(tài)的NH_3解離生成NH_2是NH_3轉(zhuǎn)化的速控步;NO可以與NH_3在CaO表面共吸附并促進(jìn)NH_3解離生成NH_2,同時(shí)吸附態(tài)的NO可以與NH_2反應(yīng)生成N_2;O_2提高了NH_3在CaO表面的轉(zhuǎn)化率并將NH_2氧化為NO;NH_2與O_2和NO反應(yīng)的相對(duì)速率決定了產(chǎn)物的選擇性。NH_3可以與CaCO_3直接反應(yīng)釋放出HNCO;NO對(duì)NH_3在CaCO_3表面的轉(zhuǎn)化過程沒有影響;O_2對(duì)NH_3在CaCO_3表面的轉(zhuǎn)化率沒有影響,但將NH_3與CaCO_3反應(yīng)的中間產(chǎn)物轉(zhuǎn)化為NO和N_2�；诜磻�(yīng)機(jī)理和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立的動(dòng)力學(xué)模型可以準(zhǔn)確預(yù)測NH_3在CaO和CaCO_3表面的轉(zhuǎn)化過程。在此基礎(chǔ)上研究了CaCO_3分解過程的規(guī)律及其對(duì)NH_3轉(zhuǎn)化的影響,建立了描述對(duì)應(yīng)過程的NH_3轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)模型。其次,搭建了熱解-氣固反應(yīng)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),結(jié)合TGA和TPD-DRIFTS研究了鈣基顆粒在urea熱解及HNCO轉(zhuǎn)化過程中的作用機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn):鈣基顆粒通過與urea和urea熱解中間產(chǎn)物biuret反應(yīng)生成異氰酸鈣以及異氰酸鈣的再轉(zhuǎn)化降低了urea的熱解速率;鈣基顆粒對(duì)urea熱解過程中氮元素向NH_3的轉(zhuǎn)化沒有影響,但是降低了氮元素向HNCO的轉(zhuǎn)化率,同時(shí)提高了氮元素向NO和N_2O的轉(zhuǎn)化率;鈣基顆�？梢耘cHNCO反應(yīng)生成異氰酸鈣,高溫下異氰酸鈣分解為氰氨化鈣和CO_2;O_2促進(jìn)了鈣基顆粒與HNCO的反應(yīng),并將生成的異氰酸鈣氧化為CaO、N_2O和CO_2,同時(shí)將氰氨化鈣氧化為CaO、NO和CO。鈣基顆粒通過與HNCO的反應(yīng)抑制了HNCO向NH_3的轉(zhuǎn)化,降低了urea作為還原劑的利用效率。最后,研究了SNCR反應(yīng)副產(chǎn)物N_2O在鈣基顆粒表面的轉(zhuǎn)化機(jī)理。CaO對(duì)N_2O的分解有催化作用,而CaCO_3則沒有。N_2O在CaO表面形成的吸附產(chǎn)物順式二聚體式亞硝基的解離是N_2O轉(zhuǎn)化過程的速控步。NH_3和O_2對(duì)N_2O的轉(zhuǎn)化過程沒有影響,但NH_3氧化生成的H2O抑制了N_2O的分解。根據(jù)以上機(jī)理建立的動(dòng)力學(xué)模型可以準(zhǔn)確預(yù)測不同氣氛下N_2O在CaO表面的轉(zhuǎn)化過程。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X781.5

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本文編號(hào)：1946106