本文選題：碳硅炔 + 分子動力學模擬��； 參考：《上海大學》2017年博士論文

【摘要】：石墨炔相關(guān)材料是近期人們研究的熱點之一。近年來,隨著理論方法和實驗手段的不斷改進,對石墨炔納米材料的研究有了很大的進展。許多關(guān)于石墨炔制備,表征,摻雜和相關(guān)機械性能理論和實驗工作被報道出來。更值得關(guān)注的是,石墨炔的帶隙值與硅很相近,而且石墨炔直接帶隙的存在,促進了光—電能的高效轉(zhuǎn)換,有助于其在光電學器件上的應用。相比石墨烯,石墨炔更適合被應用于場效應晶體管,這些優(yōu)點就使得石墨炔很可能成為硅電學器件優(yōu)異的替代材料�，F(xiàn)今實驗研究還很不充分,其首要問題就是找到一種低成本、可控的、新穎的制備石墨炔的方法。如能在理論方面盡快地尋找基于石墨炔的不同類型的具有更優(yōu)異性能的類似物,會使石墨炔的研究更具有指導意義。本論文采用半經(jīng)驗參數(shù)化的哈密頓量方法和第一性原理計算方法進行理論研究,通過計算機模擬,對Si摻雜的各種形態(tài)石墨炔進行弛豫,獲得新型石墨炔體系,并對這些結(jié)構(gòu)的性質(zhì)做了研究,具體開展了如下一些研究工作:1.采用基于量子力學的半經(jīng)驗哈密頓量的計算方法,即SCED-LCAO方法,模擬研究了碳硅二炔的穩(wěn)定性結(jié)構(gòu)、成鍵特點、電子結(jié)構(gòu)等性質(zhì)。得出其最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)是單層平面結(jié)構(gòu),晶格常數(shù)為12.251?。它通過含有兩個Si-C三鍵的鏈連接六元環(huán)構(gòu)成。這種平面結(jié)構(gòu)在很大高溫范圍內(nèi)都可以保持其穩(wěn)定特性,直到1520K時,該基本結(jié)構(gòu)才被破壞,且結(jié)構(gòu)中出現(xiàn)四元環(huán)。體系溫度低于1520K時,均可通過降溫,恢復其零溫時的結(jié)構(gòu)。研究還發(fā)現(xiàn)這種共軛結(jié)構(gòu)中Si、C原子間存在穩(wěn)定的sp雜化形式,對分布函數(shù)得出其鍵長為1.58?左右。計算結(jié)果表明,在零溫下,該電中性系統(tǒng)中存在離域π鍵,使得系統(tǒng)中的Si-C鍵長呈現(xiàn)平均化趨勢。研究表明,碳硅二炔的能隙為1.416eV,是一種n型半導體。2.我們對SimCn碳硅炔穩(wěn)定性以及電子結(jié)構(gòu)進行模擬研究。本章從理論設(shè)計的石墨炔結(jié)構(gòu)出發(fā),設(shè)計了一種尋找穩(wěn)定的Si摻雜的石墨炔方法,我們詳細解釋了如何用這種設(shè)計方法得到不同碳硅炔的初始結(jié)構(gòu),之后通過計算機模擬并少量修正,得到最終的三種穩(wěn)定碳硅炔結(jié)構(gòu)(Si C graphyne,Si1C9 graphyne和Si2C8graphyne)。SiC graphyne和Si1C9 graphyne的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)是平面結(jié)構(gòu),Si2C8graphyne的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)是一個帶有微小彎曲形變的準二維結(jié)構(gòu)。sp雜化不僅可以存在C-C原子之間,也可以存在Si-C原子之間。更重要的是,SimCn graphyne的電子結(jié)構(gòu)不僅依賴硅原子所在的位置,亦和碳硅原子的比例有關(guān)。SiC graphyne是帶隙為0.955eV的間接帶隙半導體,Si1C9 graphyne是帶隙為0.689eV的直接帶隙半導體,與前兩者不同的是,Si2C8 graphyne則是只有0.06eV大小的帶隙值。熱穩(wěn)定性的研究表明這三種結(jié)構(gòu)在較低溫度下都可以保持其基本構(gòu)型,當溫度分別高于2350K(SiC graphyne),2600K(Si1C9 graphyne)和3300K(Si2C8 graphyne)時,其結(jié)構(gòu)被破壞。表明SimCn graphyne材料擁有較好的熱穩(wěn)定性。3.我們采用基于密度泛函理論的VASP方法對應力調(diào)控下的α-Si1C7-graphyne的電子結(jié)構(gòu)進行模擬研究。研究發(fā)現(xiàn)與α-graphyne相比,其帶隙值為0.83 eV。隨后我們研究了這種結(jié)構(gòu)在三種應力拉伸方式下(雙軸拉伸,armchair方向,zigzag方向)的禁帶寬度的變化,表明禁帶寬度在雙軸應力拉伸下呈現(xiàn)線性減小趨勢,在armchair方向的應力拉伸下,其值呈現(xiàn)非線性減小的趨勢,與前兩者不同的是,在zigzag方向的應力下,其值在不同的應力值區(qū)間內(nèi)分別呈現(xiàn)線性減小的趨勢。由此可見,其電子結(jié)構(gòu)在應力拉伸下是各向異性的。最后我們研究了其電子結(jié)構(gòu)在應力調(diào)制下的變化原因。
[Abstract]:Graphite alkyne related materials are one of the hotspots of recent research. In recent years, with the continuous improvement of theoretical methods and experimental methods, there have been great progress in the research of graphite acetylene nanomaterials. Many reports on the preparation, characterization, doping and related mechanical properties of graphite alkynes have been reported. The band gap of the alkyne is very close to that of silicon, and the existence of the direct band gap of the graphite acetylene promotes the efficient conversion of light to electric energy, which is helpful to its application in the optoelectronic devices. Compared with graphene, graphite alkynes are more suitable to be applied to the field effect transistors. These advantages make Shi Moque very likely to be an excellent substitute for silicon electrical devices. The first problem is to find a low cost, controllable and novel method for preparing Shi Moque. If we can find different types of graphene based analogues with better performance as soon as possible, it will make Shi Moque's research more instructive. This paper uses semi empirical parameters in this paper. The modified Hamiltonian method and the first principle calculation method are studied. Through the computer simulation, the various morphologic graphite alkynes doped by Si are relaxed and the new type of graphite acetylene system is obtained. The properties of these structures are studied. The following research work is carried out in detail: 1. the semi empirical Hamilton based on quantum mechanics is used. The calculation method of the quantity, that is, the SCED-LCAO method, is used to simulate the stability structure, the bonding characteristics and the electronic structure of the carbon silicon two alkyne. It is concluded that the most stable structure is a single layer structure with a lattice constant of 12.251? It is composed of a six membered ring connected by a chain containing two Si-C three bonds. This plane structure can all be in a very high temperature range. In order to maintain its stability property, the basic structure is destroyed until 1520K, and the structure appears four element ring. When the system temperature is lower than 1520K, the structure can be restored by cooling to restore its zero temperature. It is also found that there is a stable SP hybrid form between Si and C atoms in this conjugated structure, and the bond length of the distribution function is about 1.58? The results show that there is an off domain pi bond in the neutral system at zero temperature, which makes the Si-C bond length of the system averaging. The study shows that the energy gap of the carbon silicon two acetylene is 1.416eV, which is a kind of N type semiconductor.2.. We have simulated the stability of SimCn alkyne and the electronic structure. A method of finding a stable Si doped graphite acetylene was designed. We explained in detail how to use this design method to obtain the initial structure of different carbonyl alkynes. After the computer simulation and a little correction, the final three kinds of stable carbon siliceous alkyne structures (Si C graphyne, Si1C9 graphyne and Si2C8graphyne).SiC graphyne and Si1C9 were obtained. The most stable structure of graphyne is plane structure. The most stable structure of Si2C8graphyne is a quasi two-dimensional structure with tiny bending deformation,.Sp hybrid not only can exist between C-C atoms, but also exist between Si-C atoms. More importantly, the electronic structure of SimCn graphyne is not only dependent on the location of the silicon atom, but also with the carbon and silicon atom. The proportion of.SiC graphyne is an indirect band gap semiconductor with a band gap of 0.955eV, and Si1C9 graphyne is a direct band gap semiconductor with a gap of 0.689eV. Unlike the previous two, the Si2C8 graphyne is a band gap value of only 0.06eV size. The study of thermal stability shows that these three structures can maintain their basic configurations at lower temperatures. When the temperature is higher than 2350K (SiC graphyne), 2600K (Si1C9 graphyne) and 3300K (Si2C8 graphyne), its structure is destroyed. It shows that SimCn graphyne material has better thermal stability. Compared with the alpha -graphyne, the band gap value is 0.83 eV., and then we study the gap width of the structure in three stress stretching modes (biaxial tensile, armchair direction, zigzag direction), indicating that the band gap is linearly decreasing under the double axis stress stretching, and its value is nonlinear under the stress stretching of the armchair direction. The trend of reduction is different from the previous two. Under the stress of the zigzag direction, its value is linearly decreasing in the range of different stress values. Thus, the electronic structure is anisotropic under stress tension. Finally, we have studied the reason for the change of the electronic structure under stress modulation.
【學位授予單位】：上海大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;TQ127.11

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本文編號：1922127