本文選題：光電催化 + 光陽極��； 參考：《北京化工大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：為解決傳統(tǒng)能源的日漸短缺和其使用時(shí)對環(huán)境產(chǎn)生的污染和危害,利用清潔能源如太陽能光解水制氫或二氧化碳還原得到碳?xì)淙剂鲜且粋�(gè)重要途徑。在水分解反應(yīng)中,水氧化半反應(yīng)具有高的反應(yīng)勢壘,且需要同時(shí)轉(zhuǎn)移4個(gè)電子(伴隨質(zhì)子耦合過程),成為水分解的瓶頸,因此設(shè)計(jì)高效、功能耦合的光陽極具有重要意義。光陽極的設(shè)計(jì)面臨許多制約其性能的關(guān)鍵問題,例如：光陽極表面水氧化反應(yīng)速率慢、電子-空穴容易發(fā)生表面復(fù)合、體相電子-空穴的分離效率低等。本工作從設(shè)計(jì)復(fù)合結(jié)構(gòu)(如：核/殼結(jié)構(gòu)、異質(zhì)結(jié)構(gòu))光陽極入手,利用雙金屬氫氧化物的催化與光吸收性質(zhì)實(shí)現(xiàn)光陽極的性能強(qiáng)化,取得主要研究結(jié)果如下：1.發(fā)展了光輔助電沉積法在TiO2納米陣列光陽極上構(gòu)建磷酸化雙金屬氫氧化物@TiO：核-殼結(jié)構(gòu)光陽極,該方法獲得的修飾層具有超薄(≈10nm)、均勻覆蓋的特點(diǎn)。將其用于光電催化水氧化反應(yīng),光電流起始電位較TiO2顯著降低約200 mV,在1-1.8 V的氧化效率高達(dá)100%。這是由于雙功能修飾殼層同時(shí)抑制了表面電子—空穴復(fù)合與電子參與的氧還原逆反應(yīng),從而增強(qiáng)了光生電荷分離,提高了氧化效率2.在BiVO4光陽極的表面生長了雙金屬氫氧化物(LDH)納米墻網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),構(gòu)筑了新型LDH@BiVO4復(fù)合光陽極,LDH二維納米片以垂直BiVO4表面交錯(cuò)生長為納米墻結(jié)構(gòu)。復(fù)合光陽極的光電流起始電位較單純BiVO4顯著降低610 mV,且光電轉(zhuǎn)化效率(IPCE)和氧化效率明顯提升。這首先是因?yàn)長DH的催化作用提升了表面水氧化反應(yīng)速率,且二維納米片交錯(cuò)形成的網(wǎng)絡(luò)減小了光生空穴擴(kuò)散距離；另外,BiVO4與LDH的帶隙及相對能級關(guān)系,使其可提高對可見光的吸收。該研究為催化/光敏/二維結(jié)構(gòu)三重性質(zhì)耦合的復(fù)合光陽極設(shè)計(jì)提供了思路。3.發(fā)展了以Zn2+為添加劑對BiVO4光陽極形貌和尺寸進(jìn)行調(diào)控的方法,得到了不同粒徑、顆�？紫�、表面粗糙度的BiVO4光陽極,結(jié)構(gòu)優(yōu)化的BiVO4的光電流在1.23 V時(shí)提高了3倍,這是由于調(diào)控的BiVO4具有更高的表面粗糙度以及更小的顆粒尺寸,有利于體相電荷的分離。該工作利用低價(jià)、無毒的鋅離子作為添加劑,在生長階段對BiVO4結(jié)構(gòu)進(jìn)行控制,且不影響其組成,是一種調(diào)控光陽極尺寸、形貌的簡便、有效方法。
[Abstract]:In order to solve the increasing shortage of traditional energy and the pollution and harm to the environment in its use, it is an important way to make hydrogen by using clean energy, such as solar photolysis and carbon dioxide reduction. In the water decomposition reaction, the semi reaction of water oxidation has a high reaction barrier and 4 electrons are transferred at the same time. The design of efficient and functional coupling of the photo anode is of great significance. The design of the photo anode is faced with many key problems that restrict its performance, such as the slow reaction rate of the surface of the anodic surface of the photo anode, the surface recombination of the electron hole easily and the low separation efficiency of the body phase electron hole. The performance enhancement of the photo anode was achieved by using the composite structure (such as nuclear / shell structure, heterostructure) and the photocatalytic and optical absorption properties of bimetal hydroxide. The main results were as follows: 1. the phosphorylated bimetallic hydroxide @TiO was constructed by optical assisted electrodeposition on the TiO2 nanowire anode. The nucleation and shell structure photoanode, the modified layer obtained by this method has the characteristics of ultra thin (10nm) and uniform coverage. It is used for the photoelectrochemical catalytic water oxidation. The initial potential of the photocurrent is reduced by about 200 mV compared with TiO2, and the oxidation efficiency of 1-1.8 V is as high as 100%.. This is due to the simultaneous inhibition of the surface electron hole recombination with the double functional modified shell. The oxygen reduction inverse reaction of electronic participation enhanced the separation of light generated charge and increased the oxidation efficiency of 2. on the surface of the BiVO4 photoanode. The new LDH@BiVO4 composite photoanode was constructed, and the LDH two-dimensional nanometers were staggered to the nano wall structure with the vertical BiVO4 surface. The composite photoanode was used as a composite photoanode. The initial potential of the photocurrent is significantly reduced by 610 mV than that of the simple BiVO4, and the photoelectric conversion efficiency (IPCE) and the oxidation efficiency are obviously enhanced. This is first because the catalytic action of LDH enhances the surface water oxidation reaction rate, and the network formed by the two dimensional nanoscale reduces the distance of the photogenerated hole diffusion; in addition, the band gap and relative energy of BiVO4 and LDH The study provides an idea for the design of a composite photoanode with three heavy properties coupled with a catalytic / photosensitive / two-dimensional structure..3. has developed a method to regulate the morphology and size of the BiVO4 photoanode with Zn2+ as a additive. The BiVO4 photoanode with different particle size, particle pore and surface roughness is obtained. The optical current of the optimized BiVO4 increased by 3 times at 1.23 V, which is due to the higher surface roughness and smaller particle size of the controlled BiVO4, which is beneficial to the separation of the body phase charge. This work uses low price, non-toxic zinc ions as additives and controls the structure of BiVO4 at the growth stage without affecting its composition. It is a simple and effective way to control the size and morphology of the anode.

【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ116.2;O646.54

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：1867360