介孔二元金屬氧化物納米棒析氧催化劑的制備及性能研究
發(fā)布時間:2018-04-13 17:06
本文選題:電解水 + 析氧反應(yīng); 參考:《太原理工大學》2017年碩士論文
【摘要】:氫能以清潔無污染、熱值高、可再生等優(yōu)點受到人們的廣泛關(guān)注,有望成為未來的重要能源。在氫能的應(yīng)用中,儲氫是前提,制氫是關(guān)鍵。其中電解水制氫以其工藝簡單、產(chǎn)品純度高、環(huán)保無污染等特點成為了最有前途的制氫手段,但由于能耗高限制了其大規(guī)模應(yīng)用。目前電解水制氫技術(shù)能耗主要集中在陽極析氧反應(yīng),所以尋求一種廉價易得、性能高、穩(wěn)定性強的陽極析氧催化劑成為了氫能應(yīng)用的主要難題。Ni基、Co基等過渡金屬氧化物因其成本低、析氧性能高等優(yōu)點成為了當前析氧催化劑的主要研究熱點,但其仍有穩(wěn)定性較差以及催化活性比貴金屬氧化物催化劑低等問題。研究證明,通過化學改性和結(jié)構(gòu)改性可以進一步提高過渡金屬氧化物催化劑的析氧性能。基于此,本文通過元素摻雜以及納米調(diào)控的手段制備了一系列Ni_(1-x)Fe_xO_y、Co1-xFexOy材料,得到了性能優(yōu)異的析氧催化劑并深入探討了結(jié)構(gòu)、組成成分與催化性能之間的關(guān)系。具體內(nèi)容有:(1)通過空氣氛圍下350℃熱分解NiFe基配位聚合物前驅(qū)體制備了不同F(xiàn)e摻雜量的一維Ni_(1-x)Fe_xO_y(0≤x≤1)多孔納米棒,結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明隨著Fe含量的增加催化劑晶粒尺寸先減小后增加且物質(zhì)組成發(fā)生改變,當Fe的含量為20 at%時,催化劑為NiO,33 at%Fe含量的催化劑是NiO/NiFe_2O_4的異質(zhì)結(jié)構(gòu),Fe含量為66 at%得到了尖晶石氧化物NiFe_2O_4,Fe含量為100at%時,催化劑為α-Fe2O3。電化學測試結(jié)果表明隨著Fe含量的增加析氧性能先增強后降低,其中NiO/NiFe_2O_4的異質(zhì)結(jié)構(gòu)(33 at%Fe)性能最優(yōu),過電位為302 mV,Tafel斜率為42 mV/dec。根據(jù)結(jié)構(gòu)與性能的結(jié)果,深入研究了其構(gòu)效關(guān)系。(2)分別在300℃/400℃/450℃下熱解33 at%Fe催化劑前軀體,得到的催化劑與350℃時比較。結(jié)構(gòu)表征顯示300℃時前驅(qū)體還原不完全,450℃時催化劑中出現(xiàn)α-Fe2O3。電化學測試結(jié)果表明350℃時得到的NiO/NiFe_2O_4異質(zhì)結(jié)構(gòu)性能最優(yōu)。(3)分別在300℃/400℃/450℃下熱解66 at%Fe催化劑前軀體,得到的催化劑與350℃時比較。結(jié)果表明350℃得到的尖晶石氧化物Ni Fe_2O_4性能最優(yōu),過電位為342 mV,Tafel斜率為44 mV/dec。(4)利用相同的方法制備了不同F(xiàn)e摻雜量的一維Co1-xFex Oy(0≤x≤1)多孔納米棒。通過結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn),隨著Fe含量的增加催化劑(100 at%Fe除外)晶粒尺寸逐漸較小,比表面積逐漸增大。電化學測試后發(fā)現(xiàn)16 at%Fe催化劑性能最優(yōu),表明Fe摻雜量是影響催化劑性能的主要因素。
[Abstract]:A series of Ni _ ( 1 - x ) Fe _ x O _ y ( 0 鈮,
本文編號:1745415
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