本文選題：Ti0.7W0.3O2 + 碳納米管��； 參考：《華東交通大學》2015年碩士論文

【摘要】：燃料電池電催化劑是燃料電池的一部分，它影響著燃料電池的性能，也是燃料電池成本的一個重要組成部分，它是燃料電池能否商業(yè)化推廣的關(guān)鍵因素。目前，常用的催化劑是商業(yè)Pt/C催化劑，由于成本高，資源有限，嚴重阻礙著Pt/C催化劑的商業(yè)化生產(chǎn)。特別的，Pt/C催化劑在甲醇催化過程中易CO中毒，在氧氣催化還原過程中，因為甲醇滲透，產(chǎn)生混合電位等缺點，使得Pt/C催化劑的催化活性下降，從而也影響著燃料電池的商業(yè)化生產(chǎn)。因此，制備高活性，低成本，穩(wěn)定性好的新型電催化劑越來越引起研究者的關(guān)注。本論文從貴金屬-非貴金屬合金、載體、氮源、鐵源等四個方面，通過SEM，XRD，EDS，F(xiàn)TIR，XPS，TGA等研究手段對其進行結(jié)構(gòu)形貌表征，通過電化學測試手段研究了它們對甲醇，對氧氣的催化性能的影響。詳細內(nèi)容如下： 1.制備新型貴金屬-非貴金屬催化劑，研究其在甲醇燃料電池中的催化活性。 以氮-氮-二甲基甲酰胺(DMF)為溶劑和還原劑，制備Pt NPs、PtCu催化劑，經(jīng)過酸處理，得到純凈的PtCu催化劑。并對其進行XRD，SEM，EDS進行表征，觀察催化劑的形貌，測量催化劑中Pt的含量，及催化劑的組成。在酸性條件下，研究PtCu、PtNPs、Pt/C催化劑在燃料電池中作為陽極催化劑對甲醇的催化能力，抗CO中毒能力，及它們作為陰極催化劑對氧氣的催化還原性能。 2.其次我們研究了不同碳載體對Pt催化劑催化活性的影響。 Ti0.7W0.3O2是一種導(dǎo)電性與C相比較弱的載體，但它含有的WO2可以很好的增強Pt抗CO的中毒能力，與C形成復(fù)合材料，即可以增強其導(dǎo)電性，又可以增強Pt催化劑抗CO的能力，提高催化活性。我們先通過溶膠凝膠法制備Ti0.7W0.3O2，然后通過水熱反應(yīng)初步制備Ti0.7W0.3O2@C，再經(jīng)過熱處理，制備具有新型核殼結(jié)構(gòu)的Ti0.7W0.3O2@C。最后利用硼氫化鈉原位還原得到了Pt/Ti0.7W0.3O2@C，這是一種新型的燃料電池催化劑。我們通過XRD、SEM、EDS對其結(jié)構(gòu)進行表征，通過研究Pt/C、Pt/Ti0.7W0.3O2、Pt/Ti0.7W0.3O2@C催化劑在酸性溶液中對甲醇氧化的催化能力，對氧氣還原的催化能力，，以及比較其在酸性溶液中的穩(wěn)定性，研究不同碳載體對Pt催化劑催化性能的影響。 3.再次我們研究了N源、Fe源對催化劑催化活性的影響。 研究證明N源可以促進活性中心的形成，提高對氧氣還原的催化能力，不同的N源對催化劑的影響不同。鹽酸多巴胺是一種易溶于水的氮源，其單體含氮量約為7.4%，在pH=8.5的情況下容易發(fā)生自聚合生產(chǎn)聚多巴胺，經(jīng)過高溫熱處理可以形成類卟啉環(huán)結(jié)構(gòu)的物質(zhì)。因此，我們將已經(jīng)洗滌至中性的羧基化CNTs均勻分散在水中，加入鹽酸多巴胺，用Tris-HCl緩沖液調(diào)pH=8.5，使聚多巴胺沉積在表面，經(jīng)熱處理，在CNTs上負載一層類卟啉環(huán)結(jié)構(gòu)的NC，得到CNTs@NC催化劑，再與鐵源絡(luò)合，熱處理，制備Fe-CNTs@NC催化劑。通過FTIR、XPS對其結(jié)構(gòu)進行表征，通過對CNTs@NC、Fe-CNTs@NC、Pt/C催化劑在堿性條件下對氧氣還原催化性能的檢測，研究多巴胺，鐵源對催化劑催化還原氧氣的促進能力，制備新型的Fe-CNTs@NC催化劑。 4.研究表明，增大N的摻雜量可以很好的提高催化劑的催化活性，我們希望提高N源的含氮量來進一步的提高催化劑對氧氣的催化還原能力。 按照文獻合成一種氮含量高（12%），多孔性的有機金屬框架化合物(ZIF-90)，常用于氣體分離。其單體含有兩個N原子，兩個Zn離子，利用高溫熱處理，可以造成Zn的流失。因此，將ZIF-90與CNTs充分混合，熱處理以后，隨著Zn的流失，會在CNTs表面造成多孔結(jié)構(gòu)，有利于O2分子向電極表面擴散，有利于氧氣還原電催化反應(yīng)的進行；得到樣品，經(jīng)過酸處理，除去多余的Zn，得到N-CNTs催化劑，然后加入Fe源，再進行熱處理，得到多孔的Fe-N-CNTs催化劑。通過FTIR、XPS進行結(jié)構(gòu)表征，對ZIF-90，N-CNTs，F(xiàn)e-N-CNTs、Pt/C進行氧氣還原表征，研究ZIF-90、N-CNTs、Fe-N-CNTs催化氧氣還原的能力，和耐甲醇的能力。
[Abstract]:In this paper , the catalytic activity of Pt / C catalyst is studied by means of SEM , XRD , EDS , FTIR , XPS , TGA etc . The catalytic performance of Pt / C catalyst is studied by means of SEM , XRD , EDS , FTIR , XPS and TGA .

1 . A new noble metal - non - noble metal catalyst was prepared and its catalytic activity in methanol fuel cell was studied .

A pure PtCu catalyst was prepared by using nitrogen - nitrogen - dimethyl formamide ( DMF ) as solvent and reducing agent . The catalysts were characterized by XRD , SEM and EDS . The catalysts were characterized by XRD , SEM and EDS . The catalysts were characterized by XRD , SEM and EDS . The catalysts were characterized by XRD , SEM and EDS .

2 . Secondly , we studied the influence of different carbon carriers on the catalytic activity of Pt catalyst .

The catalytic activity of Pt / Ti0 . 3O2 @ C was prepared by sol - gel method . The catalytic capacity of Pt / Ti0 . 7W.3 O2 , Pt / Ti0 . 3O2 @ C catalyst in acid solution was studied .

3 . We studied the influence of N source and Fe source on the catalytic activity of the catalyst .

The results show that N source can promote the formation of active centers , improve the catalytic ability of oxygen reduction , and different N sources have different influence on the catalysts .

4 . The results show that increasing the N doping amount can improve the catalytic activity of the catalyst , and we hope to increase the nitrogen content of the N source to further improve the catalytic reduction ability of the catalyst to oxygen .

According to the literature , a high nitrogen content ( 12 % ) , porous organometallic framework compound ( ZIF - 90 ) is synthesized , which is commonly used in gas separation . The monomer contains two N atoms and two Zn ions .
Through acid treatment , excess Zn was removed to get N - CNTs catalyst , then Fe source was added and heat treatment was carried out to obtain porous Fe - N - CNTs catalyst . By FTIR and XPS , structural characterization was carried out to characterize the oxygen reduction of ZIF - 90 , N - CNTs , Fe - N - CNTs and Pt / C , and the ability of ZIF - 90 , N - CNTs , Fe - N - CNTs to catalyze oxygen reduction and methanol - resistant ability were studied .

【學位授予單位】：華東交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 王彥恩;唐亞文;周益明;高穎;劉長鵬;陸天虹;;Fe對Pt-Fe/C催化劑電催化氧還原反應(yīng)活性的影響[J];高等學校化學學報;2007年04期

2 ;Novel methanol-tolerant Ir-S/C chalcogenide electrocatalysts for oxygen reduction in DMFC fuel cell[J];Particuology;2011年02期

本文編號：1740814