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三維鈦基納米線復(fù)合結(jié)構(gòu)的可控合成與甲醇氧化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2018-04-04 06:11

  本文選題:TiO_2納米線 切入點(diǎn):Pt納米線 出處:《合肥工業(yè)大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:直接甲醇燃料電池是一種環(huán)境友好型電池,具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、無(wú)污染的能量轉(zhuǎn)換過(guò)程等特點(diǎn),在清潔能源的領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在傳統(tǒng)商業(yè)電極中是以碳黑作為貴金屬Pt的載體,然而,碳黑容易隨著反應(yīng)的進(jìn)行在溶液中被腐蝕,另一方面,貴金屬Pt作為催化劑大大增加了電池的成本,這阻礙了燃料電池的商業(yè)化。本論文中作者將水熱合成法、磁控濺射法與化學(xué)氣相法相結(jié)合制備出具有三維空間結(jié)構(gòu)的TiO2和TiN/TiO2納米線作為催化劑載體,采用甲酸還原的方法在其表面獲得了Pt納米顆粒與超細(xì)Pt納米線以及PtCu合金,系統(tǒng)研究了復(fù)合催化劑的電化學(xué)催化性能。主要研究結(jié)果如下:(1)通過(guò)水熱合成法制備得到了銳鈦礦型TiO2納米陣列,通過(guò)對(duì)溫度、溶液堿性等因素的調(diào)節(jié),可以控制生長(zhǎng)TiO2納米線與納米帶。獲得的高縱橫比的TiO2納米線陣列,納米線的直徑分布在50-100nm之間,長(zhǎng)度在1-10μm左右。(2)利用磁控濺射的方法,先在TiO2納米線陣列的表面濺射一層TiN薄膜,然后在高溫下的氨氣氣氛中,對(duì)TiO2納米線進(jìn)行氮化處理,研究了氮化溫度對(duì)TiO2的物相和形貌的影響,通過(guò)改變不同的氮化溫度,實(shí)現(xiàn)了TiO2轉(zhuǎn)化為T(mén)iN物相。最后,綜合選擇800°C的氮化溫度制備的樣品TiN/TiO2化合物,作為復(fù)合催化劑的載體。(3)采用甲酸還原法在TiO2納米線上負(fù)載貴金屬Pt,獲得了Pt納米顆粒與超細(xì)Pt納米線,成功制備出Pt/TiO2復(fù)合物,并與Pt/Ti-mesh復(fù)合物進(jìn)行比較,由于TiO2納米線與Pt存在協(xié)同作用,在甲醇氧化的性能測(cè)試中,Pt/TiO2復(fù)合物具有更優(yōu)的電催化性能和穩(wěn)定性。(4)采用甲酸還原法在氮化后的TiO2納米線上負(fù)載貴金屬Pt,獲得了Pt納米顆粒與超細(xì)Pt納米線,成功制備出Pt/TiN/TiO2復(fù)合物,并與Pt/C商業(yè)催化劑進(jìn)行比較,Pt/TiN/TiO2復(fù)合物具有更好的電催化活性和穩(wěn)定性。是因?yàn)榈蟮腡iO2具有優(yōu)良的導(dǎo)電性、耐腐蝕性和穩(wěn)定性。(5)采用甲酸還原法在氮化后的TiO2納米線上負(fù)載Pt Cu的合金,成功制備出PtCu/TiN/TiO2復(fù)合物,通過(guò)研究不同Pt/Cu比例,測(cè)試PtCu/TiN/TiO2復(fù)合材料的電催化性能。結(jié)果表明,在一定的Pt含量中,在一定范圍內(nèi),隨著Cu含量的增加,樣品表現(xiàn)出更好的催化性能,當(dāng)Pt和Cu的比例為3:1時(shí),復(fù)合催化劑表現(xiàn)出最高的甲醇氧化的催化性能。
[Abstract]:Direct methanol fuel cell (DMFC) is an environment-friendly battery with simple structure and pollution-free energy conversion process. It has a wide application prospect in the field of clean energy.In traditional commercial electrode, carbon black is used as the carrier of precious metal Pt. However, carbon black is easy to be corroded in solution with the reaction. On the other hand, the noble metal Pt as catalyst greatly increases the cost of the battery.This hinders the commercialization of fuel cells.In this thesis, TiO2 and TiN/TiO2 nanowires with three-dimensional structure were prepared by hydrothermal synthesis, magnetron sputtering and chemical vapor method.Pt nanoparticles, ultrafine Pt nanowires and PtCu alloys were obtained on the surface by formic acid reduction. The electrochemical catalytic properties of the composite catalysts were systematically studied.The main results are as follows: (1) anatase TiO2 nanowires were prepared by hydrothermal synthesis. The growth of TiO2 nanowires and nanobelts could be controlled by adjusting the temperature, solution alkalinity and other factors.The obtained TiO2 nanowire arrays with high aspect ratio, the diameter of nanowires distributed between 50-100nm and the length of nanowires ranged from 1 to 10 渭 m, were sprayed on the surface of TiO2 nanowires by magnetron sputtering, and then in ammonia atmosphere at high temperature.The effect of nitridation temperature on the phase and morphology of TiO2 nanowires was studied. By changing the nitridation temperature, TiO2 was transformed into TiN phase.Finally, Pt nanoparticles and ultrafine Pt nanowires were obtained by loading noble metal Pt on TiO2 nanowires by formic acid reduction method.Pt/TiO2 complexes were successfully prepared and compared with Pt/Ti-mesh complexes. Because of the synergistic effect of TiO2 nanowires and Pt,In the performance test of methanol oxidation, the Pt- / TiO2 composite has better electrocatalytic performance and stability. The Pt nanoparticles and ultrafine Pt nanowires were obtained by formic acid reduction method loaded on nitrided TiO2 nanowires.The Pt/TiN/TiO2 complex was successfully prepared, and compared with the commercial Pt/C catalyst, the PTR / TiN / TiO2 composite had better electrocatalytic activity and stability.Because nitrided TiO2 has excellent electrical conductivity, corrosion resistance and stability. 5) by formic acid reduction method, Pt Cu alloy loaded on nitrided TiO2 nanowires has been successfully prepared, and PtCu/TiN/TiO2 composites have been successfully prepared by studying different Pt/Cu ratios.The electrocatalytic properties of PtCu/TiN/TiO2 composites were tested.The results show that in a certain Pt content and in a certain range, with the increase of Cu content, the sample exhibits better catalytic performance. When the ratio of Pt to Cu is 3:1, the composite catalyst exhibits the highest catalytic performance for methanol oxidation.
【學(xué)位授予單位】:合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O643.36;TM911.4

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7 張路f,

本文編號(hào):1708705


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