本文選題：中溫固體氧化物燃料電池　切入點(diǎn)：非氫燃料　出處：《天津大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFC)能夠經(jīng)電化學(xué)途徑直接將燃料的化學(xué)能高效環(huán)保地轉(zhuǎn)化為電能。其較高的工作溫度(800 oC以上)雖能帶來許多優(yōu)勢(shì),但又會(huì)引發(fā)諸多問題。因此在400-800 oC的中低溫工作成為了其主要發(fā)展趨勢(shì)。對(duì)電池材料結(jié)構(gòu)及制備工藝進(jìn)行優(yōu)化開發(fā),實(shí)現(xiàn)非氫燃料的直接利用,則成為了中溫SOFC發(fā)展應(yīng)用的關(guān)鍵。本文對(duì)此從多個(gè)角度做出探索與嘗試,取得以下進(jìn)展:(1)第二章制備的Sr2Fe1.5Mo0.5O6(SFM)鈣鈦礦材料,作為中溫SOFC陽極表現(xiàn)出良好的活化醇類燃料的性能和抗積碳能力。SFM材料采用檸檬酸-EDTA溶膠凝膠法制備,在氧化和還原氣氛中均能穩(wěn)定存在。通過絲網(wǎng)印刷法制備的電解質(zhì)支撐SFM|La0.8Sr0.2Ga0.83Mg0.17O3|Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3全鈣鈦礦單電池片,在使用甲醇和乙醇作為燃料進(jìn)行放電測(cè)試時(shí),可以分別獲得800 oC時(shí)431和340 mW cm-2的輸出性能,并且在SFM陽極上并沒有觀察到有積碳生成。(2)第三章采用SFM與Ce0.8Sm0.2O2-Na2CO3的復(fù)合材料成功制備了新型的單部件燃料電池(SLFC),揭示其離子電子混合電導(dǎo)的比例與電池性能間的關(guān)系。復(fù)合材料中SFM的含量對(duì)SLFC電池影響性能顯著,含30 wt.%SFM的SLFC可以在750 oC獲得1.05 V的開路電壓和360 mW cm-2的最高功率輸出,與常規(guī)的三部件電池相匹及。通過對(duì)SLFC開路電壓影響因素的討論,進(jìn)一步揭示了SLFC中離子電子電導(dǎo)比例與其電池性能間的關(guān)系。(3)第四章考察了Li Ni0.5Mn1.5O4(LNM)尖晶石作為中溫SOFC陰極的材料性質(zhì)和電極性能,闡述了電化學(xué)性能與其快速的吸放氧能力間的關(guān)系。LNM材料顯示出了良好的熱穩(wěn)定性和與YSZ電解質(zhì)的兼容性。在800 oC的空氣中材料電導(dǎo)約為5 S cm-1。材料中高含量的Mn4+使LNM有著更好的化學(xué)及電化學(xué)催化活性。使得LNM陰極在700 oC以上表現(xiàn)出比傳統(tǒng)La0.8Sr0.2MnO3更好的電極性能,以及熱重分析表現(xiàn)出的更強(qiáng)的吸放氧能力。(4)第五章提出了一種新型的四電極交流阻抗測(cè)試法用于考察中溫SOFC電解質(zhì),并測(cè)量分析了常規(guī)的Gd0.1Ce0.9O2(GDC)材料在四電極及兩電極連接方法下的交流阻抗及直流電阻。測(cè)試結(jié)果、交流阻抗擬合及電阻來源驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明,四電極交流阻抗法可以獲得樣品阻抗并排除電極上界面過程的影響,因此可以更好地理解材料中的界面過程。此方法還可以進(jìn)一步被用來考察更加復(fù)雜的摻雜氧化鈰-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)系統(tǒng),相關(guān)工作整理進(jìn)行中。
[Abstract]:Solid oxide fuel cell (SOFC) can directly convert the chemical energy of fuel into electric energy by electrochemical route. Its higher working temperature is more than 800oC, although it can bring many advantages. However, it will lead to many problems. Therefore, the low and medium temperature work in 400-800oC has become the main development trend. The structure of battery materials and the preparation process are optimized to realize the direct utilization of non-hydrogen fuel. It has become the key to the development and application of medium-temperature SOFC. In this paper, we have explored and tried from many angles, and made the following progress: 1) the Sr2Fe1.5Mo0.5O6SFM) perovskite material prepared in Chapter 2. As a moderate temperature SOFC anode, it shows good properties of activated alcohols fuel and its ability to resist carbon deposition. It was prepared by citric acid-EDTA sol-gel method. SFM La0.8Sr0.2Ga0.83Mg0.17O3 Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3 full perovskite monolithic cells were supported by electrolytes prepared by screen printing. When methanol and ethanol were used as fuel for discharge test, The output performance of 431 and 340 MW cm-2 can be obtained at 800oC, respectively. No carbon deposition was observed on the anode of SFM.) in chapter 3, a novel single-component fuel cell was successfully fabricated by using composite materials of SFM and Ce0.8Sm0.2O2-Na2CO3 to reveal the relationship between the ratio of ion and electron mixing conductance and the performance of the cell. The content of SFM in composite material has a significant effect on the performance of SLFC battery. The SLFC with 30 wt.%SFM can obtain an open circuit voltage of 1.05 V and a maximum power output of 360MW cm-2 at 750oC, which is comparable to the conventional three-component battery. The factors affecting the open circuit voltage of SLFC are discussed. The relationship between ion electron conductance ratio and battery performance in SLFC was further revealed. Chapter 4th investigated the material properties and electrode properties of Li Ni 0.5 mn 1.5 O 4 LNM) spinel as intermediate temperature SOFC cathode. The relationship between electrochemical performance and its rapid oxygen absorption and discharge ability. LNM material shows good thermal stability and compatibility with YSZ electrolyte. The conductivity of the material is about 5S cm-1 in 800oC air. Mn4 makes LNM have better chemical and electrochemical catalytic activity, and makes LNM cathode show better electrode performance than traditional La0.8Sr0.2MnO3 at 700oC. In chapter 5th, a new four-electrode AC impedance method is proposed for investigating SOFC electrolytes at moderate temperature. The AC impedance and DC resistance of conventional Gd0.1Ce0.9O2GDC-based materials under four-electrode and two-electrode connection methods are measured and analyzed. The results of measurement, AC impedance fitting and resistance source verification experiments show that, The four-electrode AC impedance method can obtain the impedance of the sample and exclude the influence of the interface process on the electrode. This method can be further used to investigate the complex doped cerium oxide carbonate composite electrolyte system and the related work is in progress.
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TM911.4

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