本文選題：有序介孔碳　切入點：活性炭　出處：《武漢工程大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：藥品與個人護理品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)作為一種新型有機污染物,近些年被環(huán)境學者們廣泛關注,并且在水環(huán)境中各種PPCPs不斷被檢出。盡管PPCPs在水環(huán)境中檢出的濃度較低,但由于其具有“假持續(xù)性”和生物累積性等特點,并且可以通過生物富集或食物鏈傳遞,對生態(tài)系統(tǒng)及人體存在潛在威脅。常規(guī)的水處理工藝對這類有機污染物不能很有效的去除,需進行探尋其他工藝對這類物質進行去除。近年來發(fā)展起來的以自由基氧化有機物的非均相Fenton氧化這一方法,是一種有效處理該類物質的方法。本文通過對選定的炭材料—活性炭和有序介孔碳進行鈷修飾,采用類Fenton氧化法—鈷和過硫酸鹽體系對沙利度胺和硝酸咪康唑兩種典型PPCPs進行降解去除研究,得到如下結論:(1)以軟模板法合成的空白有序介孔碳(OMC)為載體,然后利用后浸漬—焙燒法制備出鈷修飾有序介孔碳(Co/OMC),通過熱重(TGA)、X-射線衍射(XRD)、N2吸附-脫附及透射電鏡(TEM)等手段對OMC和Co/OMC進行表征結構特征。結果表明,制備OMC過程中除去模板劑F127在700℃條件下最佳,煅燒Co/OMC在600℃最佳;經過鈷修飾后,低添加量的Co/OMC仍然具有良好的有序性和二維孔道結構,隨著鈷添加量的增加有序性降低;OMC比表面積從676 m2·g-1降低到652 m2·g-1,孔徑變化不明顯;Co/OMC中的鈷粒子以Co2O3的形式存在,且在OMC基體上分散均勻。(2)使用Co/OMC活化過硫酸鈉(PDS)對沙利度胺進行降解表明:Co/OMC在常溫下能很好的活化PDS降解沙利度胺,隨著溫度的升高,其降解速率越快;室溫25℃下,去除濃度為20 mg/L的沙利度胺溶液,在溶液初始pH值為3.0,PDS和Co/OMC投加量均為100 mg/L,經過120 min后,降解去除率可達97.6%;Co/OMC與PDS這一體系對沙利度胺的降解符合一級動力學模型;Co/OMC材料催化有良好的催化性能,使用三次仍具有較高的催化活性。(3)對預處理后的木質粉末活性炭(AC)進行鈷修飾,研究了Co/AC-Cl材料和Co/AC-N材料的結構特點,通過廣角XRD和N2吸附-脫附等手段表明,Co/AC-N材料比表面積較大,孔徑稍大;而Co/AC-Cl材料中鈷粒子會造成AC孔道堵塞;Co/AC-N材料中鈷粒子以CoO和Co2O3的形式分布在AC表面,而Co/AC-Cl材料則以粒徑較大的Co3O4形式分布。(4)通過使用Co/AC-N和Co/AC-Cl材料活化PDS對硝酸咪康唑進行降解去除,Co/AC-Cl材料降解硝酸咪康唑反應速率更快,但是鈷溶出率較高,對環(huán)境有害,重復使用效果不佳,而Co/AC-N材料表現(xiàn)出較高的催化活性和較好的重復利用性。通過正交實驗對影響Co/AC-N材料活化PDS降解硝酸咪康唑的因素進行了研究,結果表明對降解影響最大的因素是溶液初始pH值,降解去除濃度為50 mg/L硝酸咪康唑的最佳反應條件為:在室溫條件下,溶液初始pH值為3.0,Co/AC材料投加量為500 mg/L,PDS投加量為200 mg/L,反應時間120 min后,去除率為97.2%。
[Abstract]:Pharmaceutical and personal care products (Pharmaceuticals and personal care products, PPCPs) as a new type of organic pollutants in recent years, environment by the attention of scholars, and various in water environment PPCPs has been detected. Although the concentration of PPCPs was detected in the water environment is low, but because of its "false persistence" and bioaccumulation etc, and can pass through biological enrichment or the food chain, and the ecological system and human potential threat. The conventional water treatment process on the removal of organic pollutants can not be very effective, need to explore other process for this type of material removal. The free radical oxidation of organic compounds by heterogeneous Fenton oxidation of this a method developed in recent years, is an effective method for treatment of such substances. Based on the selected co modified carbon materials and activated carbon and ordered mesoporous carbon, using Fe Nton oxidation of cobalt sulfate system and Study on removal of two kinds of typical PPCPs thalidomide and miconazole nitrate, we get the following conclusions: (1) the blank soft template method synthesis of ordered mesoporous Kong Tan (OMC) as the carrier, and then use after dipping roasting prepared cobalt modified ordered mesoporous carbon (Co/OMC), thermogravimetry (TGA), X- ray diffraction (XRD), N2 adsorption desorption and transmission electron microscopy (TEM) and characterized the structure characteristics of OMC and Co/OMC. The results showed that the preparation of the template was removed F127 best under the condition of 700 DEG C in the process of OMC, the best calcined Co/OMC at 600 DEG C after modification; cobalt, low amount of Co/OMC still has a good order and two-dimensional pore structure, with the addition of the order of cobalt decreased; OMC surface area from 676 m2 / g-1 reduced to 652 M2 - g-1, the change of pore size is not obvious; cobalt particles in OMC Co/ exists in the form of Co2O3, And on the substrate of OMC dispersion. (2) using Co/OMC (PDS) on activated persulfate degradation showed that Co/OMC thalidomide thalidomide to activate PDS to degrade very well at room temperature, with the increase of temperature, the degradation rate is faster; room temperature of 25 DEG C, removal of thalidomide concentration is 20 mg/L, in solution the initial pH value of 3 PDS and Co/OMC dosage was 100 mg/L, after 120 min, the degradation removal rate was 97.6%; the degradation of Co/OMC and PDS of the system of thalidomide with a kinetic model; Co/OMC material has good catalytic catalytic properties, catalytic activity three times still has high. (3) of powdered activated carbon after pretreatment (AC) was modified with cobalt, structural features of the Co/AC-Cl and Co/AC-N materials, through the wide angle XRD and N2 adsorption desorption method showed that the Co/AC-N material is larger than the surface area, pore size slightly larger; and Co The cobalt particle /AC-Cl material will cause AC pore blockage; cobalt particles in Co/AC-N material with CoO and Co2O3 in the form of distribution on the surface of AC and Co/AC-Cl materials with larger particle size distribution. The form of Co3O4 (4) by using Co/AC-N and Co/AC-Cl materials of activated PDS of miconazole nitrate reducing solution removal, Co/AC-Cl degradation miconazole nitrate faster reaction rate, but cobalt dissolution rate is higher, harmful to the environment, the repeated use of poor results, while the Co/AC-N materials exhibit higher catalytic activity and better reusability. Through orthogonal experiment of activated PDS miconazole nitrate on degradation effect of Co/AC-N materials were studied, the results show that the degradation the biggest factor is the initial pH value of solution, concentration of degradation and removal of the optimum reaction conditions of 50 mg/L miconazole nitrate: at room temperature, the initial pH value of solution was 3, Co/AC dosage was 500 mg/L When the dosage of PDS is 200 mg/L and the reaction time is 120 min, the removal rate is 97.2%.

【學位授予單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X52;TQ127.11

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