本文選題：前驅體　切入點：炭膜　出處：《沈陽工業(yè)大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：炭膜是含碳有機物膜經(jīng)高溫熱解制備而得，具有杰出氣體分離性能、耐熱性、耐腐蝕性等優(yōu)點的一種新型高效無機膜材料。在制取與分離高純氮（氧）氣體、富集與回收氫氣、分離烴類氣體及脫除空氣中有機蒸汽等多種廣闊應用領域表現(xiàn)出極其誘人的前景。但造價高、質地脆、滲透性與選擇性間相互制約的矛盾極大地限制了炭膜工業(yè)化進程。近二十多年的研究結果顯示：傳統(tǒng)炭膜的氣體分離性能似乎已達上限，需要優(yōu)化微觀孔隙結構從根本上大幅提高分離性能。近年來，一種新型可用于拓展功能化、模型化的有序孔隙結構的炭膜逐漸引起人們的注意，并嘗試用于氣體分離。雖然從理論上分析，若實現(xiàn)規(guī)則有序孔炭膜孔結構精細調(diào)控將會獲得超高滲透性與識別分離能力。但遺憾的是目前還鮮有能制備得到分子篩分能力的有序孔炭膜（OPCM）。 本文采用自制酚醛樹脂作前驅體，嵌段共聚物P123和F127為軟模板劑，經(jīng)有機-有機自組裝成膜及熱解過程制得OPCM；采用聚酰亞胺母體為炭源，介孔SBA-15作硬模板劑，經(jīng)雜化、成膜、熱解及刻蝕過程得到OPCM。另外，通過涂覆法將上述炭膜復合到支撐體表面制備了平板狀支撐式炭膜。采用熱重分析、紅外光譜、X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡、滲透法等方式對樣品的熱穩(wěn)定性、官能團演變、炭結構、炭膜的微觀形貌及氣體分離性能進行了表征分析。考察了模板劑的含量、炭化溫度、溶劑的蒸發(fā)時間及刻蝕條件等因素對炭膜熱穩(wěn)定性、孔隙結構、炭結構及氣體分離性能的影響。 研究結果顯示：（1）酚醛樹脂是制備炭膜理想的前驅體材料，，因為具有較少的活性位苯酚能夠有效控制酚醛樹脂的合成速率，并與聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯嵌段共聚物P123/F127形成有機-有機自組裝結構，有利于后續(xù)炭膜中有序孔隙的生成；（2）酚醛樹脂基OPCM的成膜性能難以控制，因而其微觀結構與分離性極易受到P123含量、溶劑的蒸發(fā)時間以及成膜基質等因素的顯著影響。當炭化溫度為600℃，P123摩爾比為0.012，溶劑的蒸發(fā)時間為6h時，得到OPCM對H2、CO2、O2和N2的滲透系數(shù)分別達到40342.96Barrer，51857.11Barrer，60316.96Barrer及8285.88Barrer，同時對H2/N2、CO2/N2、O2/N2的選擇性分別為4.87、6.25和7.28。（3）以F127為模板劑制備酚醛樹脂基OPCM時，發(fā)現(xiàn)F127的含量越高，炭膜的孔徑、孔體積及比表面積越大，確定了最佳的摩爾比為0.01。（4）以SBA-15硬模板法所制備的聚酰亞胺基OPCM能夠形成分子級別的微孔，摻雜SBA-15提高了前驅體聚合物膜的熱穩(wěn)定性，含量越高膜的熱穩(wěn)定性越好，且氣體滲透性越好，但過高的摻雜量容易造成SBA-15團聚，而不利于選擇性。當摻雜量為0時，對H2、CO2、O2和N2的滲透系數(shù)分別達到874.37Barrer，687.15Barrer，143.94Barrer和63.04Barrer，對H2/N2、CO2/N2、O2/N2的選擇性分別為13.87,10.90和2.28。當摻雜量為1%時，雜化炭膜對H2、CO2、O2和N2的滲透系數(shù)分別為：23163.78Barrer，197.42Barrer，271.35Barrer和62.04Barrer，對H2/N2、CO2/N2、O2/N2的選擇性分別為373.37,3.18和4.37。（5）在用硬模板法制備支撐式炭膜時，涂膜次數(shù)對炭膜微觀形貌及最終的氣體分離性能影響顯著，最佳涂膜次數(shù)為4次，此時OPCM對H2、CO2、O2的透氣性是涂膜6次的2.94倍、1.63倍、2.58倍，對H2/N2、CO2/N2、O2/N2的選擇性是涂膜6次的3.99倍、2.19倍和3.52倍。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：沈陽工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ051.893

【參考文獻】

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本文編號：1558314