本文關(guān)鍵詞： 光催化水制氫 聯(lián)噻唑金屬配合物 C_(60) 納米銅 銀量子點(diǎn)　出處：《華南理工大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著社會的不斷發(fā)展,傳統(tǒng)化石能源的消耗。由于化石能源儲備有限,而且對環(huán)境造成的污染不斷加劇,因此開發(fā)一種清潔、環(huán)保的可再生能源,代替?zhèn)鹘y(tǒng)化石能源,已經(jīng)成為人們的目標(biāo)。可再生能源主要包含太陽能、水能、地?zé)崮芎蜌淠艿�。其�?氫能被認(rèn)為是最理想的能源之一�？墒强焖俑咝У刂苽錃錃�,一直是氫能應(yīng)用中的難題。迄今為止,光催化技術(shù)可以將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能,是制備氫氣既環(huán)保又理想的方式。目前采用的光致產(chǎn)氫體系主要由催化劑和電子給體兩種組分構(gòu)成。然而在大多數(shù)光催化體系中,催化劑采用無機(jī)半導(dǎo)體材料,從而限制了它們的光響應(yīng)范圍。因此,探索金屬配合物類催化劑更具有實(shí)際意義。本文通過溶劑熱、摻雜等方法設(shè)計(jì)制備了一系列高性能的光催化劑,所取得的研究結(jié)果主要包括:(1)設(shè)計(jì)和研發(fā)新型聯(lián)噻唑金屬配合物,以此作為光催化劑,設(shè)計(jì)并合成三種聯(lián)噻唑金屬配合物,并借助于核磁共振、紅外、高分辨質(zhì)譜、紫外可見分光光度計(jì)、熒光光譜儀、瞬態(tài)熒光光譜儀對其結(jié)構(gòu)、光學(xué)等能進(jìn)行表征。同時,經(jīng)過光催化水制氫測試,在可見光照射下,發(fā)現(xiàn)它們都有光致產(chǎn)氫活性。(2)在已合成述三種聯(lián)噻唑類金屬配合物的基礎(chǔ)上,,采用溶劑熱法加入C_(60)制備復(fù)合型光催化劑,探討不同C_(60)的量對聯(lián)噻唑類金屬配合物的光催化性能影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)C_(60)的量為2.0 wt%,該復(fù)合型材料的光催化效果最好(7.39 mmol*h~(-1)*g~(-1))。(3)以納米銅和聯(lián)噻唑類金屬配合物為原料,制備等離子體光催化劑,該材料具有蓬松的球形介孔結(jié)構(gòu),比表面積較大,在紫外-可見光區(qū)域均有吸收。在可見光照射下,當(dāng)納米銅負(fù)載量為5.4 wt%時,Cu NPs/Cu-2TPABTz的光催化活性最高。不僅如此,它還呈現(xiàn)較好的催化穩(wěn)定性,循環(huán)使用六次后依然保持活性不變。4、在已優(yōu)化聯(lián)噻唑類金屬配合物的基礎(chǔ)上,以CTAB和Ag NO_3為原料,通過沉淀沉積法結(jié)合光還原技術(shù),制備了不同Ag QDs/Co-2TPABTz高效復(fù)合光催化劑,拓寬了催化劑對光的吸收范圍(從紫外光拓展到可見光范圍),實(shí)現(xiàn)了光催化水制氫,并依據(jù)反應(yīng)條件給出了可見光輻射下催化劑的光催化機(jī)理。5、以納米氧化鋅為前驅(qū)體,采用溶膠-凝膠法,制備得到含釔、鋁共摻雜的,規(guī)整的納米氧化鋅催化劑。該釔鋁共摻雜納米氧化鋅催化劑具有良好的光催化水制氫性能,更加優(yōu)異的光化學(xué)穩(wěn)定性。通過研究不同釔含量的催化劑,我們發(fā)現(xiàn),釔對于該光催化劑規(guī)整球形形貌及多孔結(jié)構(gòu)的形成有著非常重要的作用,通過改變前驅(qū)體中的釔用量,可以調(diào)節(jié)催化劑的多孔結(jié)構(gòu)及比表面積。對于特定的催化劑,當(dāng)釔含量為5%時,其比表面積可高達(dá)118.5 m2*g~(-1)。
[Abstract]:With the continuous development of society, the consumption of traditional fossil energy. Because of the limited reserves of fossil energy and the increasing pollution to the environment, we develop a clean, environmentally friendly renewable energy instead of traditional fossil energy. Renewable energy mainly includes solar energy, water energy, geothermal energy and hydrogen energy. Among them, hydrogen energy is considered as one of the most ideal energy sources. So far, photocatalytic technology has been able to convert solar energy into hydrogen energy. It is an environmentally friendly and ideal way to produce hydrogen. The photogenic hydrogen production system is mainly composed of two components: catalyst and electron donor. However, in most photocatalytic systems, inorganic semiconductor materials are used as catalysts. Therefore, it is of practical significance to explore metal complex catalysts. In this paper, a series of high performance photocatalysts were designed and prepared by solvothermal, doping and other methods. The main results of the study include the design and development of novel bithiazolium metal complexes, which can be used as photocatalysts to design and synthesize three kinds of bithiazolium metal complexes. The complexes are characterized by NMR, IR and high resolution mass spectrometry. The structure and optical properties were characterized by UV-Vis spectrophotometer, fluorescence spectrometer and transient fluorescence spectrometer. It is found that all of them have photogenic activity. 2) on the basis of the three kinds of metal complexes of bithiazoles synthesized, the composite photocatalyst was prepared by solvothermal addition of Che 60). In this paper, we studied the effect of different amount of Che (60) on the photocatalytic properties of thiazolium metal complexes. It was found that when the amount of CSP 60) was 2.0 wt, the photocatalytic effect of the composite material was the best (7.39 mmol / L). Plasma photocatalyst was prepared. The material has a fluffy spherical mesoporous structure, large specific surface area and absorption in the UV-Vis region. The photocatalytic activity of Cu NPs/Cu-2TPABTz is the highest when the loading amount of nano-copper is 5.4 wt%. Not only this, but also the photocatalytic stability is good. After six cycles, the activity remains unchanged .4. on the basis of the optimized metal complexes of bithiazolium, Using CTAB and Ag NO_3 as raw materials, different Ag QDs/Co-2TPABTz composite photocatalysts were prepared by precipitation and deposition combined with photoreduction technology. The range of photoabsorption of the catalysts was broadened from ultraviolet to visible light, and the photocatalytic water production of hydrogen was realized. According to the reaction conditions, the photocatalytic mechanism of the catalyst under visible light radiation was given. Using nanometer zinc oxide as precursor, yttrium and aluminum co-doped were prepared by sol-gel method. This nanometer zinc oxide catalyst co-doped with yttrium and aluminum has good photocatalytic properties for hydrogen production from water and better photochemical stability. By studying the catalysts with different contents of yttrium, we find that, Yttrium plays an important role in the formation of spherical morphology and porous structure of the photocatalyst. By changing the amount of yttrium in the precursor, the porous structure and specific surface area of the catalyst can be adjusted. When the yttrium content is 5, its specific surface area can be as high as 118.5 m ~ (2) g ~ (-1) ~ (-1).
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：1528737