本文關(guān)鍵詞： 定-轉(zhuǎn)子反應(yīng)器 傳質(zhì) NH_3 微乳液 Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2載體 MgCl_2載體　出處：《北京化工大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：定-轉(zhuǎn)子反應(yīng)器(Rotor-stator Reactor, RSR)是一種以旋轉(zhuǎn)填充床(Rotating Packed Bed, RPB)為基礎(chǔ)發(fā)展而來的新型超重力設(shè)備,它主要由在徑向上交錯排布的同心轉(zhuǎn)子環(huán)和定子環(huán)構(gòu)成。液體在RSR中高速旋轉(zhuǎn)的轉(zhuǎn)子及靜止的定子作用下,被剪切破碎,形成微小的液膜、液絲或者液滴,使得氣-液兩相湍動程度及氣-液兩相界面更新速率大大增加,令傳質(zhì)及微觀混合過程得以高度強化。因此,RSR在傳質(zhì)控制的化工過程中展現(xiàn)出很強的應(yīng)用前景。本論文針對RSR這一新型反應(yīng)器,進行了流體流動研究及氣-液傳質(zhì)過程研究等基礎(chǔ)研究,并針對微乳液/乳液體系黏度高、濃度分布不均勻等特點,利用RSR強化傳質(zhì)與混合過程,制得粒徑可控、分布窄、負(fù)載后催化活性高的催化劑載體。本論文的主要研究內(nèi)容如下：1、利用高速攝像系統(tǒng)對于RSR內(nèi)液體流動形態(tài)進行了可視化研究,考察了不同實驗條件下如定/轉(zhuǎn)子環(huán)層數(shù)、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速和液體體積流量對于液滴平均直徑、液滴速度矢量平均角度和液滴平均速率的影響。實驗結(jié)果顯示,在實驗條件下RSR內(nèi)水液滴平均直徑在311-1045gm之間,平均速率在1.73-8.86 m·s-’之間；微乳液液滴平均直徑在271-775 μm之間,平均速率在2.08-7.34 m·s-1之間。通過量綱分析法建立了預(yù)測液滴平均直徑及液滴平均速率的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式,經(jīng)過驗證,液滴平均直徑及液滴平均速率的預(yù)測值與實驗值能較好的吻合,誤差不超過15%。2、利用CO2-NaOH體系對RSR內(nèi)氣-液有效相際傳質(zhì)比表面積(α。)進行了研究,考察了不同實驗條件如轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、液體體積流量和氣體體積流量對于a。的影響。實驗結(jié)果顯示,在實驗條件下α。在126.6-211.6 m2·m-3之間。通過數(shù)據(jù)擬合得到了預(yù)測α。的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式,經(jīng)過驗證,α。的預(yù)測值與實驗值能較好的吻合,誤差不超過5%。3、利用NH3-水體系對RSR內(nèi)氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)(Kyα)進行了研究,考察了不同實驗條件如轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、液體體積流量和氣體體積流量對于Kyα的影響。實驗結(jié)果顯示,在實驗條件下RSR內(nèi)Kyα在47.3-97.5 mol·m-3·s-1之間。通過數(shù)據(jù)擬合得到了預(yù)測Kyα的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式,經(jīng)過驗證,Kyα的預(yù)測值與實驗值能較好吻合,誤差不超過10%。在相同實驗條件下,NH3-水體系在RSR中的Kyα比在RPB中的Kyα高13%,說明RSR對于氣膜控制傳質(zhì)過程的強化效果要優(yōu)于RPB。4、利用NH3-油包水型(Water-in-oil, W/O)微乳液體系對RSR內(nèi)Kα進行了研究,考察了微乳液不同含水量對于微乳液密度、黏度和NH3-微乳液體系亨利系數(shù)的影響,以及不同實驗條件如微乳液含水量、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、液體體積流量和氣體體積流量對于Kyα的影響。實驗結(jié)果顯示,在實驗條件下RSR內(nèi)Kyα在19.5-73.0 mol·m-3·s-1之間。在相同實驗條件下,NH3-微乳液體系在RSR中的Kyα比在填料塔中的Kya高65%,說明RSR對于傳質(zhì)過程的強化效果要優(yōu)于傳統(tǒng)塔器。5、利用NH3-W/O微乳液體系在RSR中進行了制備納米Ce0.5Zr0.5O2載體的研究,考察了不同實驗條件如制備溫度、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、氣液體積流量比對于納米Ce0.5Zr0.5O2載體比表面積及粒徑的影響。實驗結(jié)果顯示,在所用實驗條件下,最優(yōu)制備工藝為制備溫度為303 K,轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速為800 rpm,氣液體積流量比為2.7。在該條件下,制得了平均粒徑為5 nm,粒徑分布為4-8 nm,比表面積為216 m2·g-1的納米Ce0.5Zr0.5O2載體。利用所得載體負(fù)載貴金屬得到的Au/Ce0.5Zr0.5O2催化劑具有較高活性,在室溫(298 K)下即可將CO完全催化轉(zhuǎn)化。6、利用乳液體系在RSR中進行了制備烯烴聚合用MgCl2球形載體的研究,考察了不同實驗條件如轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、乳化時間、第三組分的加入和出料管長度對球形載體平均直徑及徑距的影響。實驗結(jié)果顯示,在轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速為800 rpm,乳化時間為40 mmin,不添加第三組分,出料管長度為1.0 m的條件下制備了平均直徑在28-138μm范圍內(nèi)可調(diào)控,最優(yōu)徑距為1.0,球形度高的MgCl2載體。利用所得載體負(fù)載活性組分得到的催化劑在液相本體聚合中活性較高,可以滿足制備球形聚丙烯的基本要求。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ021.4

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本文編號：1502436